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    超高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定障眼明膠囊中7個(gè)成分的含量

    2021-12-21 10:17:10王月清
    食品與藥品 2021年6期
    關(guān)鍵詞:毛蕊花桃苷項(xiàng)下

    王月清

    (東南大學(xué)附屬中大醫(yī)院江北院區(qū)藥劑科,江蘇 南京 210048)

    障眼明膠囊由石菖蒲、決明子、車前子、菟絲子、葛根、白芍、山茱萸、菊花、關(guān)黃柏、青葙子、甘草、黃芪、枸杞子、黨參、肉蓯蓉、升麻、蕤仁(去內(nèi)果皮)、川芎、蔓荊子、黃精、熟地黃、密蒙花22位藥材組成,具有退翳明目,補(bǔ)益肝腎的功效,臨床主要用于初期及中期老年性白內(nèi)障[1]。該藥收載于《新藥轉(zhuǎn)正標(biāo)準(zhǔn)》第82冊(cè),質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)含量測(cè)定項(xiàng)下采用高效液相色譜法(HPLC)測(cè)定芍藥苷含量,鑒別項(xiàng)下僅對(duì)關(guān)黃柏、甘草及黃芪做了定性檢查,目前文獻(xiàn)僅有障眼明膠囊中葛根素和芍藥苷的成分分析[2],未見(jiàn)其他藥材成分分析的相關(guān)報(bào)道。藥食同源的決明子自古有清熱明目作用,主要成分蒽醌類占1 %,典型化合物為橙黃決明素和大黃酚[3-4];車前子主要治療目赤腫痛、目視昏暗,其藥理活性成分主要為苯乙醇苷類毛蕊花糖苷及環(huán)烯醚萜類京尼平苷酸,《中國(guó)藥典》2020年版也將這兩種成分作為含量測(cè)定的指標(biāo)[5-7];被《神農(nóng)本草經(jīng)》列為上品的菟絲子具有明目養(yǎng)肝,抑制白內(nèi)障形成的功效,金絲桃苷是其主要活性成分之一[8-9];葛根能改善眼功能,白芍養(yǎng)陰平肝[10-11]。由于該中成藥由20味中藥組成,多指標(biāo)的定量測(cè)定方法雖然成本較高,但更有利于對(duì)藥品質(zhì)量的全面客觀的評(píng)價(jià)。本研究采用梯度洗脫法結(jié)合分段變波長(zhǎng)檢測(cè)法,首次建立了同時(shí)測(cè)定橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷的超高效液相色譜(UPLC)法,結(jié)果表明,該方法簡(jiǎn)便快速、靈敏度高,為該藥的質(zhì)量控制提供了依據(jù)。

    1 儀器與材料

    1.1 儀器

    安捷倫1290 infinity超高效液相色譜儀(包含二元梯度泵、自動(dòng)進(jìn)樣器、柱溫箱和PDA檢測(cè)器,安捷倫科技公司);ABS-135S型電子天平(d=0.01 mg,瑞士梅特勒公司);TGL-16G離心機(jī)(上海安亭科學(xué)儀器廠)。

    1.2 材料

    障眼明膠囊(批號(hào):20190922,20191027,20191125,20191219,規(guī)格:0.25 g/粒,湖南德康制藥股份有限公司);橙黃決明素對(duì)照品(批號(hào):111900-201605,純度:98.3 %),大黃酚對(duì)照品(批號(hào):110796-201922,純度:99.4 %),毛蕊花糖苷對(duì)照品(批號(hào):111530-201914,純度:95.2 %),京尼平苷酸對(duì)照品(批號(hào):111828-201805,純度:98.1 %),金絲桃苷對(duì)照品(批號(hào):111521-201809,純度:94.9 %),葛根素對(duì)照品(批號(hào):110752-201816,純度:95.4 %),芍藥苷對(duì)照品(批號(hào):110736-201943,純度:95.1 %,中國(guó)食品藥品檢定研究院);甲醇,乙腈均為色譜純(美國(guó)默克公司),其他試劑均為分析純,水為超純水。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 色譜條件[12-14]

    色譜柱:Waters Acquity UPLC BEH C18柱(2.1 mm×150 mm,1.8 μm);流動(dòng)相:乙腈(A)-0.5 %醋酸水溶液(B),梯度洗脫(0~20 min,8 %→25 %A;20~25 min,25 %→38 %A;25~31 min,38 %→65 %A;31~35 min,65 %→8 %A;流速:0.2 ml/min,檢測(cè)波長(zhǎng):230 nm(0~12 min),250 nm(12~17 min),330 nm(17~20 min),360 nm(20~23 min),284 nm(23~35 min);柱溫:30 ℃;進(jìn)樣量:2 μl;色譜記錄時(shí)間:35 min。

    2.2 溶液配制

    2.2.1 混合對(duì)照品溶液的制備 分別取橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷對(duì)照品各適量,精密稱定,加甲醇制成每1 ml含橙黃決明素100.2 μg,大黃酚77.53 μg,毛蕊花糖苷21.67 μg,京尼平苷酸62.99 μg,金絲桃苷55.97 μg,葛根素40.08 μg,芍藥苷22.16 μg的混合對(duì)照品溶液,室溫避光保存。

    2.2.2 供試品溶液的制備 取障眼明膠囊10粒,研勻,取粉末約0.5 g,精密稱定,置棕色具塞錐形瓶中,加稀鹽酸10 ml及三氯甲烷40 ml,加熱回流1.5 h,冷卻,分取三氯甲烷液,蒸干,殘?jiān)蛹状既芙獠⑥D(zhuǎn)移至20 ml棕色量瓶中,加甲醇至刻度,搖勻,10 000 r/min離心10 min,取上清,0.22 μm微孔濾膜濾過(guò),即得,室溫避光保存。

    2.2.3 陰性對(duì)照溶液的制備 按障眼明膠囊制備工藝,分別制備缺決明子、車前子、菟絲子、葛根、白芍的陰性樣品,按2.2.2項(xiàng)下方法操作,制備陰性對(duì)照溶液。

    2.3 方法學(xué)考察

    2.3.1 系統(tǒng)適用性和專屬性試驗(yàn) 分別取混合對(duì)照品溶液、供試品溶液及2.2.3項(xiàng)下的陰性對(duì)照溶液,按2.1項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖,見(jiàn)圖1。結(jié)果顯示,混合對(duì)照品溶液與供試品溶液中各指標(biāo)成分色譜峰的理論塔板數(shù)均大于8400,分離度均大于1.5,拖尾因子在0.95~1.04之間,表明系統(tǒng)適用性良好。在樣品色譜圖中,分別有與對(duì)照品保留時(shí)間一致的特征峰,表明各化合物之間分離度好,無(wú)干擾,專屬性良好。

    圖1 UPLC圖譜

    2.3.2 線性關(guān)系考察 分別精密吸取2.2.1項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液1,2,3,4,5,6 ml,置于同一25 ml棕色量瓶中,加甲醇溶液稀釋至刻度,搖勻,得系列濃度的混合對(duì)照品溶液,按2.1項(xiàng)下色譜條件測(cè)定,記錄色譜圖。以峰面積為縱坐標(biāo)(Y),相應(yīng)對(duì)照品濃度為橫坐標(biāo)(X,μg/ml)進(jìn)行線性回歸,繪制各組分標(biāo)準(zhǔn)曲線,計(jì)算回歸方程和相關(guān)系數(shù)。結(jié)果表明:橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷在試驗(yàn)范圍內(nèi)成良好的線性關(guān)系。精密量取2.2.1項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液,用甲醇倍比稀釋,按2.1項(xiàng)下液相色譜條件進(jìn)樣分析,峰面積信噪比10:1(S/N=10)時(shí)的混合對(duì)照品溶液濃度為定量下限(LOQ),峰面積信噪比3:1(S/N=3)時(shí)的混合對(duì)照品溶液濃度為檢測(cè)下限(LOD),結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 分析物的回歸方程、檢測(cè)下限及定量下限

    2.3.3 儀器精密度試驗(yàn) 精密吸取2.2.1項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液2.0 ml,置于同一20 ml棕色量瓶中,加甲醇溶液稀釋至刻度,按2.1項(xiàng)下色譜條件連續(xù)進(jìn)樣6次,記錄峰面積。結(jié)果橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷峰面積RSD分別為0.55 %,0.67 %,0.46 %,1.01 %,0.71 %,0.61 %,0.82 %(n=6),表明儀器精密度良好。

    2.3.4 穩(wěn)定性試驗(yàn) 取同一供試品溶液(批號(hào):20191219),分別于制備后0,4,10,16,18,20,24 h,按2.1項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積。結(jié)果橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷峰面積RSD分別為0.48 %,0.52 %,0.63 %,0.56 %,0.71 %,0.78 %,0.85 %(n=7),表明供試品溶液24 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.3.5 重復(fù)性試驗(yàn) 取同一批供試品細(xì)粉約0.5 g(批號(hào):20191219),精密稱定,共6份,按2.2.2項(xiàng)下方法制備供試品溶液,按2.1項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖,并計(jì)算7個(gè)成分的含量及其RSD值。結(jié)果橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷的平均含量分別0.6132,0.3866,0.0863,0.1333,0.0922,0.3074,0.1025 mg/g,RSD分別為0.71 %,0.59 %,0.92 %,0.63 %,0.83 %,1.08 %,0.76 %(n=6),表明方法重復(fù)性良好。

    2.3.6 加樣回收率試驗(yàn) 取已知含量的障眼明膠囊(批號(hào):20191219)細(xì)粉6份,每份約0.25 g,精密稱定,精密加入橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷混合對(duì)照品溶液(質(zhì)量濃度分別為77.25,48.75,10.92,16.86,11.75,38.85,12.95 μg/ml)2.00 ml,按2.2.2項(xiàng)下供試品溶液方法制備,按2.1項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,計(jì)算各成分加樣回收率及其RSD值。結(jié)果橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷的平均加樣回收率分別為99.73 %,99.66 %,99.56 %,99.03 %,99.12 %,99.02 %,99.59 %,RSD分別為1.01 %,0.71 %,0.92 %,0.65 %,0.70 %,0.76 %,1.08 %(n=6),表明本方法回收率良好,見(jiàn)表2。

    表2 7個(gè)成分的加樣回收試驗(yàn)結(jié)果(n=6)

    2.3.7 樣品含量測(cè)定 按2.1項(xiàng)下色譜條件,分別精密吸取2.2項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液和供試品溶液各2 μl,進(jìn)樣測(cè)定,記錄橙黃決明素、大黃酚、毛蕊花糖苷、京尼平苷酸、金絲桃苷、葛根素、芍藥苷的峰面積,對(duì)4批障眼明膠囊中7個(gè)成分含量進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果見(jiàn)表3。

    3 討論

    本研究對(duì)供試品溶液進(jìn)行190~400 nm全波長(zhǎng)掃描,結(jié)果發(fā)現(xiàn)230,250,330,360 nm及284 nm波長(zhǎng)下色譜峰豐度、分離度較好,故選擇利用PDA檢測(cè)器,采用波長(zhǎng)切換法檢測(cè)橙黃決明素,大黃酚,毛蕊花糖苷,京尼平苷酸,金絲桃苷,葛根素,芍藥苷。依次考察了不同比例和梯度的流動(dòng)相系統(tǒng)(甲醇、乙腈、0.5 %醋酸、0.5 %磷酸)、柱溫(20,25,30,35 ℃)、體積流量(0.1,0.2,0.3,0.4 ml/min)、進(jìn)樣量(1,2,3μl)等對(duì)色譜峰的影響,以峰分離度、峰對(duì)稱因子等為依據(jù)進(jìn)行了篩選,并分別優(yōu)化了不同體積比的稀鹽酸和三氯甲烷提取溶劑(10:30,10:40,10:50)、提取方式(浸漬過(guò)夜、超聲處理、加熱回流)、定容溶劑(50 %甲醇、75 %甲醇、甲醇、乙醇、水)、提取時(shí)間(1,1.5,2 h),最終確定了2.1項(xiàng)下色譜條件及2.2.2項(xiàng)下供試品溶液的提取方法。

    考察了Waters Acquity UPLC BEH C18(150 mm×2.1 mm,1.8 μm)色譜柱、Phenomenex Kinetex XB C18(150 mm×2.1 mm,1.8 μm)及YMC-Triart UPLC C18(150 mm×2.1 mm,1.8 μm)色譜柱的分離效能。結(jié)果顯示,各成分均能有效分離,但Waters色譜柱中各色譜峰峰形較好且對(duì)稱性滿足要求,因此選用Waters Acquity UPLC BEH C18(150 mm×2.1 mm,1.8 μm)色譜柱。

    UPLC在分析效率、靈敏度和峰容量方面優(yōu)于常規(guī)HPLC,并可顯著減少分析時(shí)間,可在短時(shí)間內(nèi)達(dá)到平衡,同時(shí)相應(yīng)會(huì)減少溶劑消耗[15-16],因此,已越來(lái)越多地應(yīng)用于中藥分析研究。

    本試驗(yàn)采用1.8 μm小顆粒填料色譜柱,相比于HPLC使用的常規(guī)色譜柱,這一基于小粒徑的分析法具有更高的效率、更佳的數(shù)據(jù)質(zhì)量,能顯著縮短分析時(shí)間,在保證所測(cè)定有效成分含量結(jié)果一致的情況下,分析時(shí)間節(jié)省了近30 min。

    綜上,本試驗(yàn)采用UPLC對(duì)障眼明膠囊中7個(gè)活性成分同時(shí)進(jìn)行測(cè)定,方法操作簡(jiǎn)便,精密度、穩(wěn)定性、重復(fù)性好,對(duì)科學(xué)全面評(píng)價(jià)障眼明膠囊質(zhì)量具有參考價(jià)值。

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