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    氣相水二聚體自由基陽(yáng)離子結(jié)構(gòu)的質(zhì)譜研究

    2021-12-06 07:11:58范麗晶米東伯高校飛陳煥文
    質(zhì)譜學(xué)報(bào) 2021年6期
    關(guān)鍵詞:陽(yáng)離子二聚體質(zhì)譜

    李 可,范麗晶,米東伯,高校飛,陳煥文

    (東華理工大學(xué),江西省質(zhì)譜科學(xué)與儀器重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西 南昌 330013)

    水二聚體的自由基陽(yáng)離子(H2O)n+·(n=2)作為理解電離水化學(xué)動(dòng)力學(xué)的最小模型[10],其結(jié)構(gòu)研究一直是重點(diǎn)關(guān)注對(duì)象[11-15]。早期(H2O)2+·結(jié)構(gòu)的理論計(jì)算報(bào)道認(rèn)為,(H2O)2+·的結(jié)構(gòu)有兩種:H結(jié)合的結(jié)構(gòu)和O—O結(jié)合的結(jié)構(gòu)[16],示于圖1。但是關(guān)于(H2O)2+·結(jié)構(gòu)研究的實(shí)驗(yàn)報(bào)道,尤其是利用質(zhì)譜研究的報(bào)道較少。質(zhì)譜法[17-21]作為廣泛使用的檢測(cè)手段,具有高靈敏、快速、低成本、樣品用量少等特點(diǎn)。通過(guò)串聯(lián)質(zhì)譜能夠獲得目標(biāo)分子的裂解規(guī)律,實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)分子結(jié)構(gòu)的解析,對(duì)于在線檢測(cè)壽命短的水自由基陽(yáng)離子具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。

    圖1 H結(jié)合(a)和O—O結(jié)合(b)的結(jié)構(gòu)Fig.1 Structures of hydrogen bound (a) and oxygen-oxygen bound (b)

    本文將在前期工作[9]的基礎(chǔ)上,結(jié)合直接質(zhì)譜分析技術(shù)和同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)對(duì)(H2O)2+·的結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究,希望為進(jìn)一步闡明水自由基陽(yáng)離子的相關(guān)化學(xué)反應(yīng)提供依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與裝置

    線性離子阱質(zhì)譜儀(LTQ-MS):美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司產(chǎn)品,數(shù)據(jù)采集及分析在Xcalibur 2.2程序上進(jìn)行;常壓化學(xué)電離離子源:由江西省質(zhì)譜科學(xué)與儀器重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自制。

    1.2 主要材料與試劑

    氘代水(D2O,99.9%)、重氧水(H218O,97%):北京百靈威科技有限公司產(chǎn)品;實(shí)驗(yàn)用水:由Millipore純水儀制備。

    1.3 實(shí)驗(yàn)條件

    自制電暈放電離子源,放電電壓2.5 kV,離子傳輸管溫度150 ℃,毛細(xì)管電壓1.0 V,透鏡電壓30.0 V,質(zhì)量掃描范圍m/z15~60。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 (H2O)2+·的質(zhì)譜分析

    參照文獻(xiàn)[11]方法制備樣品,并用直接質(zhì)譜在線檢測(cè)產(chǎn)物,結(jié)果示于圖2a,其主要特征離子為m/z36、37、54、55,以上離子依次為(H2O)2+·、(H2O)2H+、(H2O)3+·和(H2O)3H+。其中,水二聚體自由基陽(yáng)離子(H2O)2+·(m/z36)的相對(duì)豐度為100%,該結(jié)果與文獻(xiàn)[11-12]報(bào)道一致。m/z36的精確分子質(zhì)量為36.020 6,高分辨質(zhì)譜結(jié)果示于圖2b,進(jìn)一步表明m/z36為(H2O)2+·,(H2O)2+·的理論值為36.020 6,(H2O·NH4)+的理論值為36.044 4。

    為進(jìn)一步研究(H2O)2+·的結(jié)構(gòu),選擇m/z36進(jìn)行碰撞誘導(dǎo)解離(CID)實(shí)驗(yàn)。當(dāng)CID能量為4%,碰撞時(shí)間為1 000 ms時(shí),(H2O)2+·(m/z36)裂解產(chǎn)物有m/z19、18,示于圖2c。這可能是由于(H2O)2+·存在H結(jié)合的結(jié)構(gòu)([H2OH+—·OH],A)和O—O結(jié)合的結(jié)構(gòu)([H2O∴OH2]+,B)。結(jié)構(gòu)A中,H+與OH中O的距離為1.47 ?[16],屬于結(jié)構(gòu)體系中較弱的鍵,容易斷裂得到質(zhì)子化的水(H2O)H+和羥基自由基OH·。結(jié)構(gòu)B中,兩個(gè)氧原子的距離為2.04 ?[16],同樣屬于結(jié)構(gòu)體系中較弱的鍵,容易斷裂得到H2O+·和中性水H2O。因此推斷,(H2OH)+是結(jié)構(gòu)A的裂解產(chǎn)物,H2O+·是結(jié)構(gòu)B的裂解產(chǎn)物,(H2O)2+·(m/z36)裂解成H2O+·(m/z18)和(H2O)H+(m/z19)是一個(gè)競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)。

    2.2 氘代水D2O同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)

    將初級(jí)試劑H2O用D2O代替,得到一級(jí)質(zhì)譜圖,示于圖3a,其主要特征離子為m/z36、38、40。其中,m/z38離子的相對(duì)豐度為100%,是[D2O+H2O]+·或(H2O)2D+;m/z36離子為水自由基陽(yáng)離子二聚體(H2O)2+·;m/z40離子為(D2O)2+·。由于裝置為敞開環(huán)境,受空氣中水蒸氣的影響,氫與氘發(fā)生快速交換,導(dǎo)致氘代水二聚自由基陽(yáng)離子(D2O)2+·(m/z40)的相對(duì)豐度較低,[D2O+H2O]+·或(H2O)2D+(m/z38)的相對(duì)豐度最高。

    當(dāng)選擇m/z40離子進(jìn)行碰撞誘導(dǎo)解離時(shí),同時(shí)還存在少量的m/z39 [D2O+HOD]+·或[D2O+H2O]H+離子,這可能是由離子阱內(nèi)氫氘交換導(dǎo)致的,示于圖3b。隨著碰撞能量的增加,碎片離子m/z22、21、20的相對(duì)含量逐漸增加,母離子m/z40的相對(duì)含量下降。當(dāng)碰撞能量為8%,碰撞時(shí)間為250 ms,變化尤為顯著,示于圖3c。m/z22(D2O)D+和m/z20(D2O)+·可能分別是(D2O)2+·(m/z40)的H結(jié)合的結(jié)構(gòu)[(DODD)+·OD](m/z40)和O—O結(jié)合的結(jié)構(gòu)([D2O∴OD2]+(m/z40)斷裂得到的產(chǎn)物。m/z21可能是m/z22(D2O)D+發(fā)生氫氘交換或者m/z39裂解得到的。

    圖2 常壓條件下在線制備的水自由基陽(yáng)離子一級(jí)質(zhì)譜圖(a),m/z 36離子的高分辨質(zhì)譜圖(b)和m/z 36離子的二級(jí)質(zhì)譜圖(c)Fig.2 Mass spectrum of water radical cations produced at ambient condition (a), high resolution mass spectra of m/z 36 (b), MS/MS spectrum of m/z 36 (c)

    圖3 常壓條件下在線制備的氘代水自由基陽(yáng)離子的一級(jí)質(zhì)譜圖(a),m/z 40離子的二級(jí)質(zhì)譜圖(b),m/z 40、22、21、20的選擇離子流圖(c),m/z 38離子的二級(jí)質(zhì)譜圖(d)和m/z 38、21、20、19的選擇離子流圖(e)Fig.3 Mass spectrum of deuterated water radical cations produced at ambient condition (a), MS/MS spectrum of m/z 40 (b), selective ion flow chromatograms of ions of m/z 40, 22, 21, 20 (c), MS/MS spectrum of m/z 38 (d) and selective ion flow chromatograms of m/z 38, 21, 20, 19 (e)

    選擇圖3a中相對(duì)豐度最高的m/z38離子進(jìn)行碰撞誘導(dǎo)解離,得到碎片離子m/z21、20、19,示于圖3d。隨著碰撞能量的增加,碎片離子m/z21、20、19的相對(duì)含量逐漸增加,母離子m/z38的相對(duì)含量下降。當(dāng)碰撞能量為12%,碰撞時(shí)間為250 ms時(shí),變化尤為顯著。m/z21(D2O)H+可能是[D2O+H2O]+·(m/z38)的H結(jié)合的結(jié)構(gòu)[(DODH)+·OH](m/z38)斷裂得到的產(chǎn)物。m/z20(D2O)+·可能是[D2O+H2O]+·(m/z38)的O—O結(jié)合的結(jié)構(gòu)([D2O∴OH2]+(m/z38)斷裂得到的產(chǎn)物,也可能是(H2O)2D+或者[(HOHD)+·OD]裂解得到的產(chǎn)物。m/z19可能是(H2O)2D+或者[HOD∴HOD]+(m/z38)裂解的產(chǎn)物。圖3d中仍存在少量的m/z18,可能是由于[D2O∴OH2]+(m/z38)丟失D2O形成的(H2O)+·。

    2.3 重氧水同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)

    由于氘代水自由基陽(yáng)離子在離子阱內(nèi)存在氫氘交換,導(dǎo)致裂解的碎片離子比較復(fù)雜。為了進(jìn)一步解析并探究水二聚自由基陽(yáng)離子的結(jié)構(gòu),進(jìn)行了H218O同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn),得到一級(jí)質(zhì)譜圖,示于圖4a,其主要特征離子為m/z36、38。其中,m/z40(H218O)2+·離子的相對(duì)豐度比m/z36低,可能是由于離子阱內(nèi)存在H2O,導(dǎo)致生成m/z38 [H218O+H2O]+·。

    將m/z38 [H218O+H2O]+·離子進(jìn)行碰撞誘導(dǎo)解離,示于圖4b。當(dāng)碰撞能量為12%,碰撞時(shí)間為250 ms時(shí),得到碎片離子(H218O)H+(m/z21)、(H218O)+·(m/z20)、(H2O)H+(m/z19)和(H2O)+·(m/z18),上述碎片離子的產(chǎn)生可能是由于[H218O+H2O]+·存在H結(jié)合的結(jié)構(gòu)([H218OH+—·OH]或([H2OH+—·18OH],A)和O—O結(jié)合的結(jié)構(gòu)([H218O∴OH2]+,B)。

    圖4 常壓下在線制備18O-水自由基陽(yáng)離子的一級(jí)質(zhì)譜圖(a)和m/z 38二級(jí)質(zhì)譜圖(b)Fig.4 Mass spectrum of O18-enriched water radical cations produced at ambient condition (a) and MS/MS spectrum of m/z 38 (b)

    3 結(jié)論

    本研究通過(guò)質(zhì)譜技術(shù)證明了水二聚體自由基陽(yáng)離子存在兩種結(jié)構(gòu),驗(yàn)證了理論計(jì)算結(jié)果,(H2O)2+·存在[H3O+—·OH](H結(jié)合結(jié)構(gòu)(A))和[H2O∴OH2]+(O—O結(jié)合結(jié)構(gòu)(B))兩種結(jié)構(gòu),有助于理解與(H2O)2+·有關(guān)化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中的機(jī)理。

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