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    超聲輔助溶劑萃取獅頭柑精油及其主要成分研究

    2021-12-06 12:24:48馬學(xué)峰茹超劉雨晴宋雪魯周民
    食品研究與開(kāi)發(fā) 2021年22期
    關(guān)鍵詞:獅頭石油醚果皮

    馬學(xué)峰,茹超,劉雨晴,宋雪,魯周民

    (西北農(nóng)林科技大學(xué)林學(xué)院,陜西 楊凌 712100)

    植物精油是芳香植物的高度濃縮提取物,油狀液體物質(zhì),不溶于水,易溶于有機(jī)溶劑,具有揮發(fā)性,存在于植物根、莖、葉和花果中,其主要化學(xué)成分有單萜、倍半萜烯、酯、醛、酮、醇等,有特殊氣味[1]。提取植物精油的方法主要有壓榨法[2]、水蒸氣蒸餾法[3]、有機(jī)溶劑萃取法[4-5]、超臨界CO2萃取法[6-7]等。有機(jī)溶劑萃取法是利用低沸點(diǎn)的有機(jī)溶劑與材料在連續(xù)提取器中加熱,低溫蒸去提取液溶劑,殘留精油[8],具有設(shè)備簡(jiǎn)單,精油提取率高,對(duì)有效成分有良好的選擇性等優(yōu)點(diǎn)[9],被廣泛應(yīng)用于檸檬[10]、千層金[11]、玫瑰[12]等植物精油的提取。超聲輔助提取技術(shù)是利用超聲波的能量破除植物細(xì)胞結(jié)構(gòu),從而加速溶質(zhì)溶出擴(kuò)散,提高植物有效組分從固相到液相的傳質(zhì)速率,實(shí)現(xiàn)精油的高效提取[13]。超聲波輔助提取與傳統(tǒng)的萃取法相比,具有萃取率高、減少耗能、處理量大、成分易于分離、凈化等優(yōu)點(diǎn),且操作簡(jiǎn)單、安全性好,被用于柑橘葉[14]、丁香[15]、洋蔥[16]等植物精油的提取研究。

    獅頭柑(Citrusreticulata Blanco cv.Manau Gan)屬于蕓香科(Rutaceae)柑橘屬(Citrus.L)中的柑類,為陜西安康特有經(jīng)濟(jì)林果[17]。獅頭柑果面粗糙,形似獅子頭,由此而得名[18]。其果肉晶瑩剔透、汁多渣少、酸甜適度、后味微苦,具有降火明目、清熱解毒、生津止咳等多重功效[19]。近年來(lái),有關(guān)獅頭柑研究的文獻(xiàn)報(bào)道逐漸增多,趙丹等[20]以獅頭柑皮為原料,研究獅頭柑皮果醬的制作方法;王杰[21]利用Box-Behnken響應(yīng)面法對(duì)獅頭柑果皮和果肉的總黃酮提取工藝進(jìn)行優(yōu)化研究;孟瑤瑤等[22]利用Box-Behnken響應(yīng)面優(yōu)化獅頭柑籽油的提取工藝,并采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法鑒定獅頭柑籽油中的脂肪酸組分;張涵[19]對(duì)獅頭柑果肉、果皮的香氣成分進(jìn)行檢測(cè),并將香氣成分與市場(chǎng)上常見(jiàn)的柑橘品種蘆柑、臍橙、砂糖桔進(jìn)行了比較。但在果皮提取精油方面的研究鮮見(jiàn)報(bào)道,本研究以陜西安康地區(qū)的獅頭柑果皮為原料,采用超聲輔助溶劑萃取法在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,通過(guò)正交優(yōu)化試驗(yàn),篩選獅頭柑精油的最優(yōu)提取工藝參數(shù),并對(duì)獅頭柑精油的成分進(jìn)行分析,旨在為獅頭柑果皮的利用提供技術(shù)支持。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    獅頭柑果皮樣品:2020年12月采摘自安康北亞熱帶經(jīng)濟(jì)林果樹(shù)試驗(yàn)示范站,皆為隨機(jī)采摘。選取果形飽滿、成熟度一致、無(wú)機(jī)械損傷的獅頭柑洗凈晾干后剝出其果皮作為樣品,置于-15℃冰箱內(nèi)密封保存?zhèn)溆谩?/p>

    石油醚(沸程60℃~90℃)、乙酸乙酯、正己烷、無(wú)水乙醇、異丙醇(以上試劑均為國(guó)產(chǎn)分析純):成都市科隆化學(xué)藥品有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    電子天平(JJ500Y型,精度0.01):常熟市雙杰測(cè)試儀器廠;電子分析天平(R200D型,精度0.0001):德國(guó)Sartorious公司;電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(DGG-9140型):上海森信實(shí)驗(yàn)儀器有限公司;冰箱(BCD-215DC型):中國(guó)海爾集團(tuán);數(shù)控超聲波清洗器(KH-500DE型):昆山禾創(chuàng)超聲儀器有限公司;氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)儀(1310型):美國(guó)賽默飛世爾科技有限公司;佳聲多功能粉碎機(jī)(800C):永康市紅太陽(yáng)機(jī)電有限公司;真空泵(SHB-Ⅲ):鄭州長(zhǎng)城科工貿(mào)有限公司;旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(RE-201D型):上海秋佐科學(xué)儀器有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 萃取工藝流程

    參照葉征美等[11]的方法萃取獅頭柑果皮精油,并稍作修改。

    獅頭柑果皮樣品(鮮樣去白皮)→加液氮冷凍粉碎2 min→統(tǒng)一粒徑小于20目并將所有樣品混合均勻→取一定質(zhì)量的樣品加有機(jī)溶劑混合→超聲輔助萃取→抽濾得提取液→50℃減壓旋蒸至冷凝器1 min內(nèi)無(wú)液體滴落→稱量→計(jì)算獅頭柑精油提取率→置于4℃冰箱內(nèi)密封保存。

    1.3.2 提取溶劑的選擇

    提取方法與選用溶劑的種類參考文獻(xiàn)[8,23]。取獅頭柑果皮樣品5份,每份30g,分別溶于石油醚、正己烷、乙酸乙酯、無(wú)水乙醇、異丙醇中,在料液比 1∶5(g/mL),超聲溫度50℃,超聲功率60 W條件下超聲90 min,測(cè)定獅頭柑精油提取率。取不同溶劑提取物,滴一滴于雙圈定性濾紙上,測(cè)定擴(kuò)散直徑,重復(fù)3次。

    1.3.3 料液比對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    取獅頭柑果皮樣品5份,每份30 g,放入旋蓋廣口瓶中,分別以料液比 1∶10、1∶15、1∶20、1∶25、1∶30(g/mL)加入不同體積的石油醚,在超聲溫度50℃,超聲功率50 W的條件下超聲120 min,測(cè)定獅頭柑精油提取率,重復(fù)3次。

    1.3.4 單因素試驗(yàn)

    單因素試驗(yàn)條件參考文獻(xiàn)[24],并根據(jù)實(shí)際情況稍作修改。

    1.3.4.1 不同超聲時(shí)間對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    取獅頭柑果皮樣品6份,每份30 g,放入旋蓋廣口瓶中,以料液比1∶15(g/mL)加入石油醚,在超聲溫度50℃,超聲功率50 W的條件下,分別超聲30、60、90、120、150、180 min,測(cè)定獅頭柑精油提取率,重復(fù)3次。

    1.3.4.2 不同超聲溫度對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    取獅頭柑果皮樣品6份,每份30 g,放入旋蓋廣口瓶中,以料液比1∶15(g/mL)加入石油醚,超聲功率50W,分別在超聲溫度 30、35、40、45、50、55 ℃條件下超聲90 min,測(cè)定獅頭柑精油提取率,重復(fù)3次。

    1.3.4.3 不同超聲功率對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    取獅頭柑果皮樣品6份,每份30g,放入旋蓋廣口瓶中,以料液比1∶15(g/mL)加入石油醚,超聲溫度50℃,分別在超聲功率為 50、60、70、80、90、100 W 條件下超聲90 min,測(cè)定獅頭柑精油提取率,重復(fù)3次。

    1.3.5 正交優(yōu)化試驗(yàn)

    在單因素試驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上,在萃取溶劑為石油醚,料液比 1∶15(g/mL)的條件下,參考文獻(xiàn)[25],選取超聲時(shí)間、超聲溫度、超聲功率3個(gè)因素,按照表1中的因素水平,以獅頭柑精油提取率為指標(biāo),進(jìn)行L9(33)正交優(yōu)化試驗(yàn)。

    表1 正交試驗(yàn)因素與水平Table 1 Factors and levels of orthogonal tests

    1.3.6 精油提取率計(jì)算

    式中:m1為提取精油質(zhì)量,g;m2為稱取獅頭柑樣品質(zhì)量,g。

    1.3.7 獅頭柑精油成分測(cè)定與分析

    1.3.7.1 獅頭柑精油成分測(cè)定

    將萃取所得精油用正己烷將濃度稀釋為0.1%,裝入樣品瓶中供GC-MS分析使用。

    色譜分析條件:TG-5MS石英毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);初始柱溫為 50 ℃,保持 1 min,以3.0℃/min升溫至130℃,保持1 min,以2℃/min升溫至150℃,保留1 min,以10℃/min升溫至280℃,保持5 min,高純氦氣作載氣,載氣為恒流模式,載體流量1.000 mL/min,進(jìn)樣口溫度 250 ℃,分流比 40∶1。

    質(zhì)譜條件:EI(70 eV),接口和離子源的溫度分別為280℃和270℃,掃描范圍為40 aum~460 aum。

    1.3.7.2 數(shù)據(jù)篩選

    利用Xcalibur系統(tǒng)NIST 2014譜庫(kù)(美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院2014譜庫(kù))對(duì)質(zhì)譜數(shù)據(jù)進(jìn)行自動(dòng)檢索對(duì)照,根據(jù)所得到的各個(gè)物質(zhì)的分子式、CAS號(hào)以及分子結(jié)構(gòu)確定每個(gè)化學(xué)成分并利用面積歸一化法計(jì)算各組分相對(duì)含量。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    利用Excel對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析與統(tǒng)計(jì),采用Origin 2021進(jìn)行制圖,使用SPSS 26.0進(jìn)行單因素方差分析,數(shù)據(jù)以平均值±標(biāo)準(zhǔn)差表示,不同肩標(biāo)小寫(xiě)字母表示差異顯著(P<0.05)。每個(gè)樣品重復(fù)測(cè)3次。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 提取溶劑選擇試驗(yàn)結(jié)果

    不同溶劑浸提精油的試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 不同溶劑浸提精油的結(jié)果Table 2 Results of essential oil extraction in different solvents

    由表2可知,不同有機(jī)溶劑的提取效果不同,精油提取率存在明顯差異,精油性狀也有較大不同。從溶劑極性來(lái)看,無(wú)水乙醇>異丙醇>乙酸乙酯>石油醚>正己烷,獅頭柑精油的主要成分D-檸檬烯、萜品烯等屬于弱極性或中等極性物質(zhì),根據(jù)相似相溶原理,石油醚與正己烷萃取的效果較好。從結(jié)果來(lái)看,使用正己烷和石油醚作為萃取溶劑,萃取的獅頭柑精油品質(zhì)較好,精油呈現(xiàn)澄清的金黃色,擴(kuò)散性好,具有獅頭柑特有的芳香氣息。乙酸乙酯、無(wú)水乙醇、異丙醇等作為萃取溶劑時(shí)均存在不同程度的雜質(zhì),這是由于獅頭柑中的一些蠟、油脂、膠質(zhì)、樹(shù)脂等成分在回流中溶解在有機(jī)溶劑中,抽濾未能完全除去。此外,使用石油醚比使用正己烷具有更低的成本。綜上所述,選取石油醚作為最優(yōu)萃取溶劑。

    2.2 料液比對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    料液比對(duì)獅頭柑精油提取率的影響見(jiàn)圖1。

    圖1 料液比對(duì)獅頭柑精油提取率的影響Fig.1 Effect of solid-liquid ratio on yield of Citrus reticulata Blanco cv.Manau Gan essential oil

    隨溶劑體積的增加,獅頭柑精油提取率提高,在料液比為1∶15(g/mL)時(shí)達(dá)到最大,為2.38%。這可能是增加溶劑用量時(shí),溶劑中獅頭柑精油的濃度會(huì)降低,從而增大了獅頭柑精油與溶劑接觸界面處的濃度差,即增大了傳質(zhì)推動(dòng)力,提高了傳質(zhì)速率[24]。之后隨著溶劑體積的不斷增加,旋蒸濃縮時(shí)間增加,造成獅頭柑精油的部分低沸點(diǎn)成分隨溶劑旋蒸出去,獅頭柑精油提取率下降。綜合考慮,較適宜的料液比為1∶15(g/mL)。

    2.3 單因素試驗(yàn)

    2.3.1 超聲時(shí)間對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    超聲時(shí)間對(duì)獅頭柑精油提取率的影響見(jiàn)圖2。

    圖2 超聲時(shí)間對(duì)獅頭柑精油提取率的影響Fig.2 Effect of ultrasonic time on yield of Citrus reticulata Blanco cv.Manau Gan essential oil

    由圖2可知,隨著超聲時(shí)間的增加,獅頭柑精油的提取率呈現(xiàn)上升趨勢(shì),在90min時(shí)達(dá)到最大,為2.41%。這可能是因?yàn)殡S著超聲時(shí)間的延長(zhǎng),會(huì)加劇細(xì)胞破碎,利于獅頭柑精油在有機(jī)溶劑中的溶出。而繼續(xù)延長(zhǎng)超聲處理時(shí)間,獅頭柑精油的提取率基本保持不變。為確保有機(jī)溶劑盡可能地旋蒸出去,超聲處理時(shí)間選擇90 min。

    2.3.2 超聲溫度對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    超聲溫度對(duì)獅頭柑精油提取率的影響見(jiàn)圖3。

    圖3 超聲溫度對(duì)獅頭柑精油提取率的影響Fig.3 Effect of ultrasonic temperature on yield of Citrus reticulata Blanco cv.Manau Gan essential oil

    由圖3可知,獅頭柑精油提取率隨著超聲溫度的增加而增加,在50℃時(shí)達(dá)到最大,為2.42%。繼續(xù)增加溫度,提取率反而下降。這可能是因?yàn)椋?dāng)溫度過(guò)高時(shí),會(huì)導(dǎo)致獅頭柑精油中熱敏性物質(zhì)的氧化和揮發(fā),從而造成提取率的下降[24]。另外,升高溫度會(huì)加大能耗和成本,50℃是比較適宜的超聲溫度。

    2.3.3 超聲功率對(duì)獅頭柑精油提取率的影響

    超聲功率對(duì)獅頭柑精油提取率的影響見(jiàn)圖4。

    圖4 超聲功率對(duì)獅頭柑精油提取率的影響Fig.4 Effect of ultrasonic power on the extraction rate of Citrus reticulata Blanco cv.Manau Gan essential oil

    由圖4可知,獅頭柑精油提取率隨著超聲功率的增加而先增加后減少,在60 W時(shí)達(dá)到最大,為2.27%,這是由于空化作用和機(jī)械剪切作用增強(qiáng),分子擴(kuò)散速度增強(qiáng),有利于精油的提取[26]。繼續(xù)增加功率,提取率下降,這可能是因?yàn)楣β蔬^(guò)高導(dǎo)致空化作用繼續(xù)增加,使獅頭柑原料停留在超聲場(chǎng)中的時(shí)間減少,減小了水溶劑向獅頭柑組織內(nèi)滲透的幾率,導(dǎo)致精油得率下降[26]。另外,升高功率則會(huì)加大能耗和成本,綜合考慮,選擇超聲功率為60 W。

    2.4 正交試驗(yàn)結(jié)果與分析

    根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,選取超聲時(shí)間、超聲溫度、超聲功率3個(gè)因素,以精油提取率為指標(biāo),進(jìn)行L9(33)正交試驗(yàn),試驗(yàn)方案及結(jié)果如表3所示,影響?yīng){頭柑果皮精油提取率各因子的方差分析見(jiàn)表4。

    表3 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果Table 3 Design and results of orthogonal test

    表4 影響?yīng){頭柑精油提取率各因子的方差分析Table 4 Analysis of variance(ANOVA)of factors affecting the extraction rate of essential oil from Citrus reticulata Blanco cv.Manau Gan

    從表3極差R值可以看出,獅頭柑精油提取率影響因素的大小順序?yàn)槌暅囟?gt;超聲功率>超聲時(shí)間。由表4方差分析結(jié)果可知,超聲溫度影響差異顯著。試驗(yàn)組合A3B2C2是最優(yōu)組合,即超聲時(shí)間120 min,超聲溫度50℃,超聲功率60 W,經(jīng)過(guò)對(duì)這一組合進(jìn)行3次重復(fù)驗(yàn)證試驗(yàn),提取率分別為2.44%、2.48%、2.48%,平均值為2.47%,高于正交試驗(yàn)中的組合。

    2.5 有機(jī)溶劑萃取法提取獅頭柑精油的成分分析

    對(duì)提取的精油進(jìn)行成分分離與鑒定,總離子流色譜圖如圖5所示。所得質(zhì)譜圖經(jīng)數(shù)據(jù)庫(kù)檢索對(duì)照、根據(jù)相似度指數(shù)(similarity index,SI)和反相相似度指數(shù)(reverse similarity index,RSI)值,人工圖譜分析和可靠性篩選[27-28]后,初步確認(rèn)了19種化學(xué)成分,分析結(jié)果如表5所示。

    圖5 獅頭柑精油成分總離子流色譜圖Fig.5 Total ion flow chromatogram of Citrus reticulata Blanco cv.Manau Gan essential oil components

    表5 獅頭柑精油GC-MS分析結(jié)果Table 5 GC-MS analysis of Citrus reticulata Blanco cv.Manau Gan essential oil

    從超聲輔助溶劑提取法制得的獅頭柑精油中共鑒定出19種相對(duì)百分含量較多的目標(biāo)組分,其中幾乎均為單萜類及其氧化物,占?xì)庀喑龇蹇傒腿∥锏?6.67%。其中屬于單萜烯類化合物7種,總含量為96.22%,它們分別是α-蒎烯、左旋-β-蒎烯、α-月桂烯、D-檸檬烯、羅勒烯、萜品烯、α-異松油烯;屬于單萜醇類化合物2種,總含量為0.38%,它們分別是芳樟醇、松油醇;屬于單萜醛類化合物只有1種,為香茅醛,含量為0.07%。

    這些被鑒定出的化學(xué)組分多是各種食品添加劑、香料等的有效組分,同時(shí)在其他柑橘精油中可見(jiàn)分布,但含量有所差異。從超聲波輔助溶劑提取法制得的精油中相對(duì)含量最高的物質(zhì)是D-檸檬烯,占?xì)庀喑龇蹇傒腿∥锏?1.23%,但在對(duì)柑橘精油的相關(guān)研究中可知,D-檸檬烯對(duì)柑橘精油香味的貢獻(xiàn)很小,而其他萜烯類、醇類、醛類和酯類相對(duì)含量雖然很低,但它們卻是果實(shí)香味主要來(lái)源[29]。

    3 結(jié)論

    超聲輔助溶劑萃取獅頭柑精油的適宜溶劑為石油醚、適宜料液比為1∶15(g/mL),在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,采用正交試驗(yàn)對(duì)3個(gè)因素進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化結(jié)果為超聲溫度50℃,超聲功率60 W條件下超聲120 min,獅頭柑精油的提取率為2.47%。氣相色譜-質(zhì)譜分析表明,獅頭柑精油中共鑒定出19種化學(xué)成分,分別含有烯、醇、酯、醛、芳香、烷烴類等化合物,其中D-檸檬烯為主成分,間二甲苯、α-蒎烯、α-月桂烯、萜品烯、芳樟醇相對(duì)含量較高,這些物質(zhì)的共同作用形成了獅頭柑精油特有的香味。

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