嵊泗區(qū)域貽貝重金屬污染研究及健康風(fēng)險評估

吳丹 張小軍 曾軍杰 顧捷 陳瑜

摘要 [目的]研究嵊泗4個主要養(yǎng)殖區(qū)貽貝重金屬（鉛、鎘）含量，為貽貝食用安全研究提供參考。[方法]對2016—2018年浙江省舟山市嵊泗縣枸杞島、綠華島、壁下島、嵊山島固定區(qū)域采集的貽貝樣品中鉛、鎘進行監(jiān)測，對比國標《食品中污染物限制量》（GB 2762—2017），并采用單因子污染指數(shù)法（Pi）、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（P綜合）、靶器官危害系數(shù)（THQ）和暴露劑量-反應(yīng)外推模型（R總）為參考指標進行污染評價和健康風(fēng)險，研究通過膳食途徑可能導(dǎo)致的健康風(fēng)險。[結(jié)果]樣品中鉛檢出率為94.4%，鎘檢出率為100%。檢出含量均符合《食品中污染物限制量》（GB 2762—2017）的要求。重金屬鉛和鎘的Pi和P綜合均<1.0。健康風(fēng)險評估結(jié)果顯示，4～17歲兒童及成人的THQ均小于安全基準1.0，數(shù)據(jù)表明暴露人群沒有明顯的健康風(fēng)險。R總的評價結(jié)果為1.61×10-5～4.67×10-5a- 7～10歲兒童的評價結(jié)果接近國際輻射防護委員會（ICRP）推薦的最大可接受風(fēng)險值（5×10-5a-1）。[結(jié)論]嵊泗區(qū)域貽貝重金屬含量及健康風(fēng)險評價整體情況較好，部分年齡段兒童健康風(fēng)險較成人高，但風(fēng)險尚在可接受水平內(nèi)，望有關(guān)部門繼續(xù)加強貽貝養(yǎng)殖健康風(fēng)險的防控。

關(guān)鍵詞 貽貝;鉛;鎘;監(jiān)測;健康風(fēng)險

中圖分類號 X-55? 文獻標識碼 A

文章編號 0517-6611（2021）22-0164-06

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2021.22.041

開放科學(xué)（資源服務(wù)）標識碼（OSID）：

The Pollution and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Mussels in Shengsi Area

WU Dan ZHANG Xiao-jun? ZENG Jun-jie? 3 et al （1. School of Food and Medicine of Zhejiang Ocean University，Zhoushan，Zhejiang 316021; 2. Marine Fisheries Research Institute of Zhejiang Province，Zhoushan，Zhejiang 316100; 3. Key Laboratory of Mariculture and Enhancement of Zhejiang Province，Zhoushan，Zhejiang 316021）

Abstract [Objective] Research the content of heavy metals （lead，cadmium） in mussels from four main culture areas of Shengsi，and provide reference for mussel food safety. [Method] The lead and cadmium in mussel samples collected from the fixed areas of Gouqi Island，Lvhua Island，Bixia Island and Shengshan Island in Shengsi County from 2016 to 2018 were monitored and compared with the national standard （GB 2762-2017）. The single factor pollution index method，Nemerow comprehensive pollution index，target organ hazard coefficient and exposure dose-response extrapolation model were used as reference indexes for pollution assessment and health risk，and the possible health risk caused by dietary route was studied. [Result] The detection rates of lead and cadmium were 94.4% and 100%，respectively. The detected contents all meet the requirements of the limits of pollutants in food （GB 2762-2017）. The single pollution index and Nemerow comprehensive pollution index of heavy metals lead and cadmium were less than 1.0. The results of health risk assessment showed that the THQ of children aged 4-17 and adults were less than the safety benchmark of 1.0，and the data showed that there was no obvious health risk in the exposed population. The results of exposure dose response were in the range of 1.61×10-5-4.67×10-5a-1. the evaluation results of children aged 7-10 were close to the maximum acceptable risk value （5×10-5a-1） recommended by ICRP. [Conclusion] The content of heavy metals and health risk assessment of mussels in Shengsi area are generally good. The health risk of some age groups of children is higher than that of adults，but the risk is still within the acceptable level. It is hoped that the relevant departments will continue to strengthen the prevention and control of health risks in mussel breeding.

Key words Mussel;Lead;Cadmium;Monitoring;Health risks

舟山市嵊泗縣位于我國東海北端，毗鄰長江出海口與杭州灣，海域面積8 738 km 素有“東海漁倉”美譽。嵊泗海域環(huán)境優(yōu)越，水質(zhì)肥沃，餌料豐富，溫度適中，利于海洋生物棲息，適合開展海水養(yǎng)殖，擁有浙江省最大的貽貝產(chǎn)業(yè)化基地和深水網(wǎng)箱養(yǎng)殖基地，是寧波、上海及長三角地區(qū)鮮活水產(chǎn)品供應(yīng)基地。貽貝養(yǎng)殖作為嵊泗縣特色產(chǎn)業(yè)，近年來發(fā)展迅速，2018年全縣共有貽貝養(yǎng)殖漁戶860家，貽貝深加工生產(chǎn)線24條，解決就業(yè)6 000余人，貽貝養(yǎng)殖總面積近0.2萬hm 貽貝總產(chǎn)量逾12萬t，總產(chǎn)值達4億余元[1-4]。盡管貽貝味道鮮美，近年來因食用貝類引起的重金屬中毒事件頻發(fā)，引起了相關(guān)政府部門和消費者的關(guān)注。其中鎘超標可使人產(chǎn)生慢性中毒，毒害肝、腎、骨骼等器官;鉛超標會對人體造血系統(tǒng)產(chǎn)生不可逆的損害，影響血紅蛋白的合成，破壞人體的神經(jīng)系統(tǒng)。因此，對貝類中這2種重金屬元素的檢測和分析顯得尤為重要[5-9]。該研究監(jiān)測了2016—2018年嵊泗縣4個主要養(yǎng)殖區(qū)30個采樣點貽貝中鉛、鎘含量，并通過國際上常用的單因子污染指數(shù)（Pi）、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（R綜合）、目標危害系數(shù)（THQ）和暴露劑量-反應(yīng)外推模型（R總）分析方法綜合評估食用嵊泗貽貝可能導(dǎo)致的健康風(fēng)險。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

在浙江省舟山市嵊泗縣4個主要養(yǎng)殖區(qū)共設(shè)置30個貽貝質(zhì)量監(jiān)測抽樣點，每個島選擇典型、具有代表性的貽貝養(yǎng)殖區(qū)進行采樣，采樣點位見圖1。枸杞島設(shè)置了12個貝類產(chǎn)品監(jiān)測點，綠華島設(shè)置6個監(jiān)測點，壁下島設(shè)置6個監(jiān)測點，嵊山島設(shè)置6個監(jiān)測點。每個監(jiān)測點分別于2016—2018年6—8月進行了6次采樣。

1.2 試劑與儀器

硝酸 （雜質(zhì)小于100 μg/L，安徽澤鉅化工有限公司）;30%過氧化氫、磷酸（優(yōu)級純，安徽澤鉅化工有限公司）;多元素混合標準溶液（1 000 μg/mL，天津渤化化學(xué)試劑有限公司）。AA240Z原子吸收光譜儀（廈門海達精密儀器有限公司）;ETHOSUP型微波消解儀（意大利Milestone公司）;VB24 Plus型趕酸器（廈門海達精密儀器有限公司）;超純水系統(tǒng)（Milli-Q Reference，美國Millipore公司）;AL204型電子天平（杭州旌斐儀器科技有限公司）。檢測過程用到50 mL容量瓶預(yù)先進行計量檢定;玻璃器皿在使用前用10%～20%硝酸溶液浸泡1 d，再用超純水沖洗多次再進行試驗操作。

1.3 試驗方法

1.3.1 樣品制備。

樣品經(jīng)解凍后去殼、去內(nèi)臟（鎘），經(jīng)超純水多次清洗并自然濾干水分后再按GB 17378.6—2007《食品國家安全標準》[10]制備成勻漿（濕樣），并冷凍保存，待測。

1.3.2 鉛、鎘含量的測定。

參照GB 5009.15—2014運用石墨爐原子吸收光譜法測定[11]。經(jīng)自然解凍后，在天平上稱取0.3～0.5 g（精確至0.000 1 g）貽貝樣品，置于微波消解罐中，然后加入5.0 mL硝酸（75%）、2.0 mL過氧化氫（30%），輕輕搖勻后裝入微波消解儀中，按設(shè)定的消解工作程序進行消解。消解完成后，將微波消解罐取出去蓋，按序放置到趕酸器上，溫度設(shè)置為170 ℃。加熱趕酸器至樣液剩1～2 mL。冷卻至室溫后，將其移入50 mL容量瓶中，并用超純水多次淋洗消解罐內(nèi)壁，合并洗液于容量瓶中，定容至刻度，混勻，即為上機樣品溶液。同時按相同方法制備空白樣品。分別取定量樣品溶液和空白樣品注入石墨爐中，測定吸光值。

1.4 評價方法

1.4.1 判定標準。

參照GB 2762—2017《食品安全國家標準 食品中鉛的測定/食品中鎘的測定》[12-13]對貽貝樣品中的鉛、鎘含量進行判定，其限量標準分別為1.5 mg/kg和不超過2.0 mg/kg（去除內(nèi)臟） 。

1.4.2 單因子污染指數(shù)評價。

參照GB 2762—2017的鉛、鎘限量值，采用單因子污染指數(shù)對嵊泗海域中貽貝樣品的重金屬含量進行評估。單因子污染指數(shù)法可直接反映受單一污染物的影響程度，Pi值越大，表明污染越嚴重[14]。計算公式如下：

Pi=Ci/Si（1）

式中，Pi為某種污染物的生物質(zhì)量指數(shù)，Ci為該種污染物實際測定的濃度，Si為該污染物國標中最高允許的限值。根據(jù)Pi值可以得到貽貝中重金屬污染水平的評價。

1.4.3 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評價。

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法是根據(jù)單因子污染指數(shù)評價的結(jié)果，對貽貝中多種污染物污染水平進行評價的方法，能夠凸顯高濃度污染物對結(jié)果的影響[15]，評估模型如下：

P綜合={[（Ci/Si）2max+（Ci/Si）2avg]/2}1/2 （2）

式中，P綜合為貽貝樣品的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù);（Ci/Si）2max為貽貝樣品各單項污染物污染指數(shù)的最大值;（Ci/Si）2avg為貽貝樣品各單項污染物污染指數(shù)的平均值。

評價標準：單因子污染指數(shù)（Pi）和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（P綜合）的評價標準見表1[16-17]。

1.4.4 靶器官危害系數(shù)評價。

靶器官危害系數(shù)（THQ）是由美國環(huán)保署（USEPA）推薦采用的健康風(fēng)險評價模型，用于評估人體通過食物攝取重金屬風(fēng)險的常用方法。以污染物暴露劑量與參考劑量的比值來表征健康風(fēng)險水平，若比值超過安全基準值1.0，說明該污染物對暴露人群具有潛在健康風(fēng)險，反之則暴露人群沒有明顯的健康風(fēng)險[18]，計算公式如下：

THQ=EF×ED×FIR×cRfD×BW×TA×10-3（3）

式中，EF為暴露頻率，d/a，一般取365 d/a;ED為暴露年限，a，通常為人均壽命。根據(jù)2019年世界衛(wèi)生組織報告顯示[19]，我國男性人均期望壽命為74.6歲，女性則為77.6歲，取二者均值76.1歲;FIR為食物攝取率，g/d，參照中國居民膳食結(jié)構(gòu)調(diào)查及水產(chǎn)品平均攝入量[20-22]，取4～6歲兒童的FIR為8 g/d，7～10歲兒童的FIR為22 g/d，11～14歲青少年的FIR為23 g/d，15～17歲的FIR為25 g/d，成人為30 g/d;c為貽貝中實際檢測到的重金屬含量，mg/kg;RfD為攝取參考劑量，根據(jù)USEPA標準鎘為1×10-3mg/（kg·d）;USEPA未明確鉛的標準，采用JECFA的攝入量，取鉛的RfD為0.003 6 mg/（kg·d）[23-24];BW為人群的平均體重，kg，參考相關(guān)文獻[25-26]，取4～6歲兒童平均體重20 kg，7～10歲兒童平均體重27 kg，11～14歲兒童平均體重42 kg，15～17歲兒童平均體重56 kg，成人平均體重60 kg;TA為非致癌源的平均暴露時間（ED×EF，即76.1 a×365 d/a）。

1.4.5 暴露劑量-反應(yīng)外推模型評價。

采用USEPA暴露劑量-反應(yīng)外推模型，把重金屬攝入風(fēng)險分為化學(xué)致癌物風(fēng)險模型和非致癌物風(fēng)險模型，對致癌風(fēng)險重金屬鎘進行致癌風(fēng)險評價，對非致癌風(fēng)險重金屬鉛進行非致癌風(fēng)險評價，最后累計2種重金屬的總健康風(fēng)險[27]。用Rcig表示化學(xué)致癌風(fēng)險，經(jīng)過食物攝入途徑導(dǎo)致的平均個人年致癌風(fēng)險;用Rnig表示非致癌物風(fēng)險，表示通過食物攝入途徑導(dǎo)致的平均個人非致癌風(fēng)險，計算公式如下：

Dig=QiCig/BW（4）

Rcig=[1-exp（-Dig×qig）]/76.1（5）

Rnig=（Dig×10-6）/PADig×76.1（6）

假設(shè)各重金屬對人體的健康危害作用是累加關(guān)系，且不存在協(xié)同或拮抗關(guān)系，則貽貝的總健康風(fēng)險（R總），計算公式如下：

R總=Rc+Rn（7）

式中，Dig為暴露劑量，mg/（kg·d），是污染物經(jīng)膳食攝入的單位質(zhì)量日均暴露劑量;Qi為日消費量，kg/d，參照中國居民膳食結(jié)構(gòu)的調(diào)查[20-22]，取4～6歲兒童Qi為0.008 kg/d，7～10歲兒童Qi為0.022 kg/d，11～14歲青少年Qi為0.023 kg/d，15～17歲Qi為0.025 kg/d，成人為0.030 kg/d;Cig為貽貝中的實際檢測到的重金屬含量，mg/kg;qig為致癌物輕度系數(shù)，mg/（kg·d），鎘取6.1 mg/（kg·d）[27-28];76.1為人類平均壽命[19];PADig為非致癌污染物食入途徑調(diào)整劑量，mg/（kg·d），PADig=RfDig/安全因子，安全因子取10[27，29];RfDig為非致癌物參考劑量，取鉛的RfD為0.003 6 mg/（kg·d）[21]。

1.5 未檢出數(shù)據(jù)的處理 考慮未檢出數(shù)據(jù)的不確定性，按WHO食品污染物含量低水平數(shù)據(jù)進行處理。污染物含量低于最低檢出限（LOD）的情況下，樣品未檢出率大于60%的按照LOD賦值計算;樣品檢出率小于60%的按照LOD/2賦值計算[30]。

2 結(jié)果與分析

2.1 貽貝樣品中鉛、鎘含量

2016—2018年對嵊泗養(yǎng)殖區(qū)的貽貝樣品進行檢測，結(jié)果見表2。共檢測貽貝樣品120個，所測樣品中鉛的檢出范圍在≤0.005～0.510 mg/kg，最高值為2016年綠化島檢出的貽貝樣品，略低于王林等[31]檢出的山東貽貝中鉛含量（0.18～0.77 mg/kg）、陳云英[32]檢出的2014—2018年福建東部貽貝中鉛含量（ND～0.73 mg/kg）、夏濤等[33]研究的廣州市雙殼類鉛含量（0.002～0.963 mg/kg）;重金屬鎘的檢出范圍在0.11～1.90 mg/kg，高于陳云英[32]檢出的2014—2018年福建東部貽貝中鎘含量（ND～1.05 mg/kg），何依娜等[34]2015年檢出的舟山養(yǎng)殖場貝類中鎘含量（0.027～1.300 mg/kg），最低值為2018年嵊山島檢出的貽貝樣品，最高值為2017年枸杞島檢出的貽貝樣品，需要注意的是部分貽貝樣品的鎘含量接近限量值（去內(nèi)臟2.0 mg/kg）。相對來說，貽貝的鉛污染較輕，鎘污染較嚴重，這與隋茜茜等[35]的研究結(jié)論一致。2項重金屬參數(shù)的超標率均為0，符合國家標準GB 2762—2017的限量要求。

雖然貽貝樣品的鉛、鎘含量低于國際限量標準，但檢出率較高，其中重金屬鉛的平均檢出率為94.4%，僅2017、2018年部分區(qū)域樣品中未檢測出重金屬鉛。而重金屬鎘的檢出率為100%。檢測樣品的平均值大多大于中位值，表明在貽貝樣品中檢出重金屬含量偏大數(shù)較多。對比不同區(qū)域養(yǎng)殖場的樣品，嵊泗綠華島的樣品中鉛平均含量高于嵊山島、枸杞島、壁下島，而鎘平均含量低于其他3島。對比2016—2018年的檢測差異來看，嵊泗區(qū)域貽貝樣品中的鉛含量2017年最低，鎘含量2018年最低（圖2、3）。

2.2 貽貝樣品中鉛、鎘污染指數(shù)評價 由表3可知，2016—2018年嵊泗海域養(yǎng)殖區(qū)貽貝樣品中鉛的Pi值均小于0. 為正常背景水平;貽貝樣品中鎘的Pi值大部分大于0. 屬于輕度污染。其中檢出情況最優(yōu)的為綠華島，其2017、2018年間檢出鎘的平均Pi指數(shù)小于0. 屬于正常背景。貽貝樣品重金屬的P綜合小于1.0，提示整體污染處于安全水平，表明嵊泗區(qū)域貽貝中鉛、鎘總體污染程度較輕。

2.3 健康風(fēng)險評估 將2016—2018年被調(diào)查的貽貝樣品按不同年齡進行健康風(fēng)險評估，結(jié)果見表4。由表4可知，無論何種年齡，貽貝樣品經(jīng)攝食途徑所產(chǎn)生的THQ值均小于安全基準值1.0，表明暴露人群無明顯的健康風(fēng)險。

該研究同時采用了暴露劑量-反應(yīng)外推模型評估了嵊泗4個主要養(yǎng)殖區(qū)貽貝樣品的致癌和非致癌個人年風(fēng)險值，參照國際輻射防護委員會（ICRP）和USEPA推薦值。ICRP推薦的最大可接受風(fēng)險值是5.0×10-5a-1。USEPA推薦當(dāng)<1.0×10-6a-1時，表明污染物對人群的健康風(fēng)險處于可接受風(fēng)險水平;當(dāng)處于1.0×10-6～1.0×10-4a-1時，表明污染物對人群存在潛在的健康風(fēng)險;當(dāng)>1.0×10-4a-1時，表明存在非常大的健康風(fēng)險[27]。由表4可知，嵊泗4個養(yǎng)殖區(qū)貽貝樣品的綜合風(fēng)險處于1.61×10-5～4.67×10-5a- 存在潛在風(fēng)險。7～10歲兒童的綜合風(fēng)險已接近ICRP推薦的最大可接受風(fēng)險值（5.0×10-5a-1），明顯高于其他年齡段人群，需引起關(guān)注。這主要是由于7～10歲兒童鎘元素的風(fēng)險較高導(dǎo)致。其次需引起注意的還有11～14歲兒童。建議該年齡段兒童避免食用受污染的貽貝，以避免風(fēng)險。

2.4 風(fēng)險評估的不確定因素

該研究僅檢測了鉛、鎘2項重金屬，實際攝入貽貝時還會有汞、砷等重金屬帶來的風(fēng)險，所計算的綜合風(fēng)險可能偏低;沒有考慮重金屬在人體的生物有效性，可能會存在結(jié)構(gòu)的不確定性;不同地區(qū)人群的膳食攝入結(jié)構(gòu)存在一定差異，所參照的中國環(huán)境保護部《中國人群暴露參數(shù)手冊》的食物攝入量不一定符合不同地區(qū)人群的實際情況，可能對風(fēng)險評估產(chǎn)生一定偏差。綜上，嵊泗養(yǎng)殖區(qū)貽貝健康風(fēng)險評估還需進一步深入研究和完善。

3 結(jié)論

綜合樣品含量測定結(jié)果，對照GB 2762—2017嵊泗養(yǎng)殖區(qū)貽貝的鉛檢出率為94.4%，鎘檢出率為100%。單因子污染指數(shù)評價結(jié)果表明，所有樣品的鉛、鎘單項污染指數(shù)的Pi值遠低于1.0，表明其生物質(zhì)量符合國家標準，達到安全食用基本要求。健康風(fēng)險評估結(jié)果顯示，所調(diào)查的嵊泗主要養(yǎng)殖區(qū)貽貝經(jīng)攝食途徑所產(chǎn)生的THQ值均小于安全基準值1.0，表明暴露人群無明顯的健康風(fēng)險。暴露劑量-反應(yīng)外推模型的評價結(jié)果在1.61×10-5～4.67×10-5 a- 屬于美國環(huán)保署（USEPA）推薦的存在潛在風(fēng)險范圍。但7～10歲鎘元素的風(fēng)險值接近國際輻射防護委員會（ICRP）推薦的最大可接受風(fēng)險值（5.0×10-5a-1），希望有關(guān)部門進一步完善食品安全監(jiān)測機制，搭建食品安全相關(guān)數(shù)據(jù)監(jiān)測共享平臺，及時通報監(jiān)測結(jié)果，做好預(yù)警防范工作，避免因食品攝入導(dǎo)致的健康風(fēng)險。

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