中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)裝置

張 輝， 龔曉明， 張亞楠， 樊 成

(中國計量科學(xué)研究院，北京100029)

1 引 言

中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)(基準(zhǔn)編號：GJJ(射)0401)復(fù)現(xiàn)、保存的物理量是中子源強(qiáng)度，現(xiàn)稱為中子發(fā)射率，即單位時間內(nèi)中子源(指放射性核素中子源)向4π立體角方向發(fā)射的中子數(shù)[1]，單位是s-1?；鶞?zhǔn)于1965年開始研制，1972年通過鑒定，1985年批準(zhǔn)為國家基準(zhǔn)(基準(zhǔn)證書編號：國基證[2017]第102號，原國家質(zhì)檢總局2017年重新頒發(fā))，該基準(zhǔn)是現(xiàn)有3項中子計量國家基準(zhǔn)之一，保存于中國計量科學(xué)研究院。中子發(fā)射率是中子物理研究及核電、石油測井、鋼鐵、農(nóng)業(yè)和醫(yī)學(xué)等中子應(yīng)用領(lǐng)域必須確定的參數(shù)；同時放射性核素中子源是中子防護(hù)和監(jiān)測儀表檢定、校準(zhǔn)和測試最常用的中子源，其中子發(fā)射率必須經(jīng)中子源強(qiáng)度基/標(biāo)準(zhǔn)校準(zhǔn)[2～3]。因此中子發(fā)射率是中子物理研究、應(yīng)用和中子計量重要的基礎(chǔ)參量之一，國際計量局(BIPM)將中子發(fā)射率比對列為中子計量的國際關(guān)鍵比對。

2 測量方法

中子發(fā)射率的絕對測量方法包括伴隨粒子法、負(fù)源法和積分法。

伴隨粒子法是利用某些核反應(yīng)在產(chǎn)生中子的同時也產(chǎn)生容易進(jìn)行絕對測量的帶電粒子(稱為伴隨粒子)的現(xiàn)象，通過對單位時間內(nèi)產(chǎn)生的伴隨粒子進(jìn)行絕對測量進(jìn)而確定產(chǎn)生的中子數(shù)。該方法的主要優(yōu)點是測量結(jié)果不依賴于有關(guān)核反應(yīng)截面。

負(fù)源法是將中子源兩次置于足夠大并含有放射性指示劑的慢化劑中。第一次慢化劑中不放置外加的吸收體(即負(fù)源，通常采用金粉)，中子源發(fā)出的中子幾乎全部被慢化劑吸收，慢化劑中指示劑的飽和活化強(qiáng)度為N1；第二次在慢化劑中加入吸收體，這時除慢化劑外新加入的吸收體也吸收中子，因此指示劑的活化強(qiáng)度降低為N2。由N1和N2就可以得到吸收體俘獲的中子份額k：

(1)

如果能夠測量吸收體單位時間吸收的中子數(shù)Qab，則中子源強(qiáng)度Q為：

Q=Qab/k

(2)

積分法是將中子源放在足夠大的慢化劑中，使得中子源發(fā)射的中子全部被慢化并吸收，當(dāng)中子發(fā)射和吸收達(dá)到平衡時，中子在慢化劑中形成一定的空間分布，且中子的發(fā)射率等于慢化劑對中子的吸收率。通過測量中子在整個慢化劑空間中的絕對分布或是慢化劑對中子的吸收率，則可以確定中子源的中子發(fā)射率。積分法包括幾何積分法(空間積分法)、機(jī)械積分法和物理積分法。

由于設(shè)備相對簡單，測量不確定度可小于1%，錳浴法成為測量中子源中子發(fā)射率最常用的方法，錳浴法屬于物理積分法。錳浴法采用MnSO4水溶液作為慢化劑，Mn作為指示劑。置于硫酸錳水溶液中的放射性核素中子源發(fā)出的快中子經(jīng)過溶液慢化后被55Mn俘獲生成56Mn，56Mn經(jīng)過β衰變(分支比100%)后躍遷至56Fe的激發(fā)態(tài)，然后發(fā)出846.76 keV至2.66 MeV的γ射線返回56Fe的基態(tài)，半衰期(T1/2)為(2.578 78±0.000 46) h[4]。當(dāng)中子源置于硫酸錳水溶液中心足夠長的時間后(不少于10個56Mn的半衰期)[5]，55Mn俘獲熱中子產(chǎn)生的56Mn的產(chǎn)生率等于56Mn的衰變率，即56Mn的放射性達(dá)到飽和，此時溶液中56Mn的數(shù)目將保持不變。56Mn的飽和放射性與被測中子源的中子發(fā)射率成正比，通過測量56Mn衰變產(chǎn)生的γ射線即可確定56Mn的數(shù)目進(jìn)而獲得被測中子源的中子發(fā)射率，但中子源發(fā)射的中子除一部分慢化后被55Mn俘獲外，還有如圖1所示的其它反應(yīng)和事件發(fā)生[6],因此為獲得準(zhǔn)確的中子發(fā)射率需要進(jìn)行必要的修正，中子發(fā)射率Q的計算見式(3)[7～8]。

或

(3)

式中：A為被測中子源引起的56Mn飽和活化計數(shù)；ε為錳浴系統(tǒng)的γ測量效率；L為中子從錳池邊界泄漏的份額；O為溶液中氧和硫與快中子作用造成快中子損失的份額；S為中子源及固定容器對熱中子吸收的份額；f為溶液中55Mn俘獲熱中子的份額。

圖1 錳浴法測量示意Fig.1 The schematic of manganese bath method

3 基準(zhǔn)裝置

中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)裝置(以下簡稱錳浴裝置)建成后經(jīng)過2次改造，主要改進(jìn)如下：錳池由圓柱形改為球形，γ探測器由蓋格計數(shù)管改為NaI晶體，測量方式由離線測量改為在線測量，基準(zhǔn)中子源由226Ra-Be中子源改為241Am-Be中子源。目前基準(zhǔn)裝置由不銹鋼球形錳池、MnSO4溶液及循環(huán)管路、雙路γ測量系統(tǒng)和屏蔽鉛室組成，見圖2。

圖2 錳浴裝置示意Fig.2 The schematic of Mn-bath system

錳浴裝置采用不銹鋼球作為錳池，相比于其它形狀的錳池，球形錳池更能保證MnSO4溶液混合的均勻性,比活度最大,中子逃逸最小，并且有利于修正和計算。為保證置于錳池中心的被測中子源發(fā)射的快中子能夠充分慢化并減少中子逃逸，錳池半徑應(yīng)遠(yuǎn)大于MeV級中子的慢化長度[9]，但比活度又反比于錳池半徑的立方；因此錳池尺寸的選擇是減少逃逸中子份額和獲得最大比活度的折中考慮，錳池直徑通常在98～129 cm的范圍內(nèi)[10]。為實現(xiàn)在線測量，錳池安裝了由不銹鋼管、閥門、泵和流量計組成的溶液循環(huán)系統(tǒng)，測量過程中錳池內(nèi)的溶液通過循環(huán)系統(tǒng)流經(jīng)測量室后再回到錳池，溶液的循環(huán)也進(jìn)一步改善了溶液的均勻性。由于錳池中盛有腐蝕性較強(qiáng)的MnSO4溶液，為保證使用壽命并防止溶液混入雜質(zhì)，錳池(包括溶液流經(jīng)的所有部位)須采用耐腐蝕材料。

如圖3所示，錳浴裝置的γ測量系統(tǒng)由NaI γ射線測量組件、放大單元、脈沖信號成形和采集單元組成。根據(jù)測量信號的情況，為提高信噪比，并保證適當(dāng)?shù)奶綔y效率，NaI晶體尺寸為φ40 mm×40 mm，能量分辨率>6%。為降低NaI晶體溫度效應(yīng)和放大單元增益漂移對脈沖計數(shù)測量結(jié)果的影響，根據(jù)測量飽和活化計數(shù)的特點，在傳統(tǒng)射級跟隨器基礎(chǔ)上增加了反饋電路，使得光電倍增管的輸出信號幅度接近飽和，提高了該系統(tǒng)測量效率的穩(wěn)定性。2017年至2019年利用Am-Be中子源(編號AB3001)對錳浴裝置飽和計數(shù)穩(wěn)定性進(jìn)行了連續(xù)監(jiān)測，以不同時間飽和計數(shù)的平均值計算相對標(biāo)準(zhǔn)偏差結(jié)果作為穩(wěn)定性評價指標(biāo)，穩(wěn)定性分別為0.20%(探測器編號3023)和0.24%(探測器編號3024)，結(jié)果見圖4。為提高測量系統(tǒng)可靠性以及獲得更高的總計數(shù)，γ測量系統(tǒng)采用了2套獨立的γ測量系統(tǒng)的冗余設(shè)計。為減少輻射本底和噪聲對γ測量系統(tǒng)的影響，γ測量系統(tǒng)的探測器和測量室被放置在厚度為10 cm的鉛室內(nèi)，同時，為避免錳池泄漏的中子影響測量結(jié)果，γ測量系統(tǒng)和錳池分別放置在兩個房間內(nèi)，中間隔墻厚度為60 cm。

圖3 基準(zhǔn)裝置γ測量系統(tǒng)示意Fig.3 The schematic of gamma measurement system of the primary standard

圖4 錳浴裝置穩(wěn)定性測量結(jié)果Fig.4 The stability of Mn-bath system

4 測量與國際比對

γ測量系統(tǒng)的測量效率ε和MnSO4溶液的氫錳核子數(shù)之比(NH/NMn)是錳浴法絕對測量中子源中子發(fā)射率首先需要確定的2個參數(shù)。利用金屬55Mn在中國原子能科學(xué)研究院微型反應(yīng)堆中輻照獲得活度約為107Bq的56Mn樣品，然后將樣品溶于硫酸溶液中制成液態(tài)標(biāo)準(zhǔn)源。隨后溶液被分為兩部分，一部分用于制作4 π β-γ(符合測量定值用的薄膜源)，其余部分倒入錳池中，經(jīng)攪拌均勻后測量計數(shù)率。將γ測量系統(tǒng)的計數(shù)率測量結(jié)果和4 π β-γ符合方法的測量結(jié)果反推至相同的參考時刻即可獲得γ測量系統(tǒng)的探測效率。通過烘干法和密度法相互驗證給出MnSO4溶液的質(zhì)量濃度Cm可以獲得NH/NMn(計算公式見式(4))，在此基礎(chǔ)上進(jìn)而確定泄漏中子、氧硫俘獲快中子、源自吸收和錳俘獲熱中子份額等修正參數(shù)。

(4)

2009年錳浴裝置完成技術(shù)改造，其參數(shù)見表1。為驗證改造效果，2010年參加了BIPM組織的中子發(fā)射率國際比對(BIPM CCRI(III)-K9.Am-Be.1)，為將比對結(jié)果與CCRI(III)K9.Am-Be(1999—2005)的結(jié)果鏈接，特邀請英國國家物理研究所(NPL)作為主導(dǎo)實驗室參加，比對采用中國計量科學(xué)研究院的Am-Be中子源(編號：AB3001)。比對過程中，在不同時間測量了4組比對中子源的飽和活化計數(shù)和4組本底計數(shù)，為減小計數(shù)測量結(jié)果的統(tǒng)計漲落，飽和活化計數(shù)每組測量10次，單次測量時間1000 s，本底計數(shù)每組測量7次，單次測量時間2000 s。除飽和活化計數(shù)率和本底計數(shù)率由γ測量系統(tǒng)測量外，溶液中氧和硫與快中子作用造成快中子損失的份額O、中子從錳池邊界泄漏的份額L和中子源及固定容器對熱中子吸收的份額S等3項修正系數(shù)通過MCNP模擬計算獲得[11～15]，模擬采用的中子反應(yīng)截面數(shù)據(jù)選自ENDF/B-7評價庫，溶液中55Mn俘獲熱中子的份額f通過式(5)計算。比對結(jié)果見表2。

表1 錳浴裝置參數(shù)Tab.1 The parameters of Mn-bath system

表2 比對中子源中子發(fā)射率結(jié)果Tab.2 The result of neutron source emission rate of comparison

(5)

根據(jù)錳浴法中子源中子發(fā)射率的測量方法及計算公式，測量結(jié)果的不確定度主要來自飽和活化計數(shù)、本底計數(shù)、效率刻度和溶液濃度等測量和MCNP計算。不確定度分析結(jié)果見表3。

表3 中子發(fā)射率比對結(jié)果不確定度評定Tab.3 The uncertainty analysis of the result of the comparison of neutron emission rate

比對結(jié)果于2109年通過了BIPM中子計量咨詢委員會(CCRI(III))的確認(rèn)，最終比對結(jié)果見表4，由該結(jié)果推算出中國計量科學(xué)研究院在1999年至2005年舉行的CCRI(III)-K9 Am-Be比對的結(jié)果及其它參比實驗室的結(jié)果[16],見表5。

表4 CCRI(III)-K9.AmBe.1(2010)比對結(jié)果Tab.4 The results of CCRI(III)-K9.AmBe.1

表5 CCRI(III)-K9.Am-Be(1999—2005)比對結(jié)果

5 總結(jié)與討論

基于錳浴法建立的中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)實現(xiàn)了放射性核素中子源中子發(fā)射率的絕對測量，可以開展中子發(fā)射率的量值傳遞，為中子研究與應(yīng)用單位以及中子源生產(chǎn)單位提供計量服務(wù)。通過國際比對表明該基準(zhǔn)裝置的測量能力與國際水平相當(dāng)，為實現(xiàn)中子發(fā)射率的測量結(jié)果國際互認(rèn)提供了技術(shù)依據(jù)。由于輻射條件和放射源管理的限制，采用制備56Mn標(biāo)準(zhǔn)源刻度錳浴裝置γ探測效率的方法具有一定困難，將來可以開展液閃三管符合(TDCR)方法研究，通過在錳浴裝置加裝TDCR裝置直接測量被測中子源產(chǎn)生的56Mn予以解決。另外被測中子源能譜直接影響修正參數(shù)的結(jié)果，目前直接采用ISO 8529.1給出的中子源能譜與實際能譜存在一定差異，同時中子源能譜隨時間也會發(fā)生變化，為提高中子發(fā)射率測量的準(zhǔn)確度，需要繼續(xù)開展中子能譜的測量和模擬技術(shù)研究。

6 致 謝

感謝中國原子能科學(xué)研究院劉毅娜、李春娟和王志強(qiáng)在錳浴裝置改造和中子發(fā)射率比對中給予的支持與幫助，同時感謝BIPM的Dr. Penelope Allisy Roberts和英國NPL的Dr. Neil J. Roberts提供的比對支持。