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    合成工藝對(duì)EPEG型聚羧酸減水劑性能的影響研究

    2021-11-29 12:10:16武恩瑞劉冠杰董振鵬王險(xiǎn)峰王自衛(wèi)
    商品混凝土 2021年10期
    關(guān)鍵詞:混凝土

    武恩瑞,劉冠杰,2*,董振鵬,王險(xiǎn)峰,王自衛(wèi),2

    (1. 山西山大合盛新材料股份有限公司,山西 太原 030006;2. 山西大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,山西 太原 030006;3. 遼寧奧克化學(xué)股份有限公司,遼寧 遼陽(yáng) 111000)

    0 前言

    聚羧酸減水劑是第三代高性能減水劑產(chǎn)品,也是目前應(yīng)用最廣的混凝土外加劑。聚羧酸減水劑屬于高分子接枝共聚物,是由大、小單體進(jìn)行共聚反應(yīng)合成的,反應(yīng)過(guò)程屬于典型的自由基共聚反應(yīng)[1-3]。因此,其共聚反應(yīng)過(guò)程中的引發(fā)體系、反應(yīng)溫度和時(shí)間等因素,會(huì)對(duì)生成的共聚物的結(jié)構(gòu)與性能產(chǎn)生重大影響[4-5]。

    目前常用于聚羧酸減水劑合成的大單體產(chǎn)品為HPEG 和 IPEG 型大單體,也稱為 4 碳和 5 碳大單體[6]。而近年來(lái),市場(chǎng)上出現(xiàn)了 EPEG 新型大單體,也稱為 2+2 大單體,其應(yīng)用研究是目前聚羧酸減水劑研究中的熱點(diǎn)問(wèn)題[7]。在之前的一些報(bào)道中,一般認(rèn)為EPEG 大單體具有較高的反應(yīng)活性,更適宜在低溫條件下合成聚羧酸減水劑,但更深入的研究相對(duì)較少[8-9]。本研究選用遼寧奧克生產(chǎn)的 OX-609 型 EPEG 大單體,重點(diǎn)對(duì) EPEG 大單體與丙烯酸二元共聚過(guò)程中的諸多影響因素進(jìn)行研究。通過(guò)試驗(yàn),最終確定最佳的反應(yīng)條件,并對(duì)合成的聚羧酸減水劑的應(yīng)用性能進(jìn)行了驗(yàn)證。

    1 試驗(yàn)

    1.1 試驗(yàn)原材料與設(shè)備

    (1)試驗(yàn)原料

    OX-609 乙二醇單乙烯基聚乙二醇(EPEG):工業(yè)級(jí),含量≥98%,分子質(zhì)量 3000g/mol,遼寧奧克化學(xué);丙烯酸(AA):工業(yè)級(jí),含量≥99%,濟(jì)南銘威化工;雙氧水(H2O2):AR,含量 30%,國(guó)藥試劑;抗壞血酸(Vc):醫(yī)藥級(jí),含量>99%,石藥集團(tuán);巰基乙酸(TGA):含量≥99%,AR,天津永大化學(xué);對(duì)甲苯磺酸:AR,含量≥99.0%,國(guó)藥試劑;氫氧化鈉:AR,含量≥96.0%,國(guó)藥試劑。

    (2)試驗(yàn)設(shè)備

    四口燒瓶:500mL、1000mL,天津玻璃制品廠;恒溫水浴鍋:DZKW-4,北京中興偉業(yè)儀器;蠕動(dòng)泵:BT101L,保定雷弗公司;酸度計(jì):PHS-25,上海精密科學(xué)儀器有限公司;電動(dòng)攪拌器:JJ-6,金壇市醫(yī)療儀器廠;數(shù)顯智能控溫儀:DH48WK,北京東昊力偉科技。

    混凝土攪拌機(jī):NJ-160A,無(wú)錫建儀公司;GPC:Waters1515 型+RI2414 檢測(cè)器,美國(guó)沃特斯公司。

    1.2 聚羧酸減水劑的合成

    在玻璃四口燒瓶中加入 180g 的 EPEG(OX-609 大單體)和 180g 去離子水,將燒瓶置于設(shè)定溫度的水浴中,充分?jǐn)嚢枞芙夂笾瞥煞磻?yīng)底液;采用氧化還原引發(fā)體系,將還原劑 Vc 溶于去離子水中,再依次加入小單體 AA 和鏈轉(zhuǎn)移劑 TGA,攪拌混合均勻制成滴加液;待底液溫度達(dá)到設(shè)定溫度后,向底液中加入氧化劑H2O2,攪拌 5min 后開(kāi)始勻速滴入滴加液,在預(yù)設(shè)時(shí)間內(nèi)滴加完畢;繼續(xù)保溫老化反應(yīng) 1h 后,加入提前配制好的 NaOH 溶液,攪拌均勻后,即制得聚羧酸減水劑共聚物產(chǎn)品。

    1.3 不同因素影響試驗(yàn)

    (1)引發(fā)體系

    聚羧酸減水劑的合成屬于典型的自由基共聚反應(yīng),通常采用氧化還原引發(fā)體系,目前最多采用的是 Vc-H2O2型的引發(fā)體系。而根據(jù)高分子化學(xué)中的共聚反應(yīng)機(jī)理定義,氧化還原引發(fā)體系中,氧化劑應(yīng)處于相對(duì)過(guò)量狀態(tài),保證生成的自由基不被進(jìn)一步還原消失[10]。因而氧化劑與還原劑的比例、用量,直接影響產(chǎn)生的自由基濃度,從而可能影響最終形成共聚物的分子組成[11]。本研究主要調(diào)整氧化劑 H2O2與還原劑 Vc 的比例為 2.5、5.0、7.5,用量分別為單體總質(zhì)量的 0.6%~2.5%,考察最終的反應(yīng)結(jié)果。

    (2)反應(yīng)溫度

    在之前的一些報(bào)道中,研究人員已確認(rèn)了 EPEG 大單體所具有的高活性特征,其在共聚物合成過(guò)程中,較現(xiàn)有 HPEG 與 IPEG 等大單體種類,所需的反應(yīng)溫度更低[12]。本研究重點(diǎn)考察了低溫條件下,不同溫度區(qū)間對(duì)共聚反應(yīng)的影響。反應(yīng)起始溫度分別設(shè)定為 0~4℃、8~10℃、18~20℃ 和 28~30℃,比較對(duì)共聚物性能的影響。

    (3)滴加時(shí)間

    除反應(yīng)溫度外,另一個(gè)與單體反應(yīng)活性直接相關(guān)的試驗(yàn)因素是滴加時(shí)間。由于聚羧酸減水劑合成中常用的小單體 AA 聚合活性很高,因此通常采用滴加小單體的方法。不同的滴加時(shí)間,能夠調(diào)整體系內(nèi)的單體濃度,從而對(duì)共聚物結(jié)構(gòu)產(chǎn)生不同影響。本研究考察了滴加時(shí)間為 0.5h、1h 和 2h 情況下,共聚物結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系。

    1.4 共聚反應(yīng)結(jié)果表征

    (1)GPC 色譜分析

    在反應(yīng)過(guò)程中的滴加結(jié)束與老化完成時(shí),從反應(yīng)體系中取樣配制為濃度 1% 的待測(cè)樣品,進(jìn)行 GPC凝膠色譜測(cè)試。GPC 分析采用水相 Waters1515 型凝膠色譜儀,色譜柱為 1 根 Ultrahydrogel 250 與 2 根Ultrahydrogel 120 串聯(lián),2414 型 RI 示差折光檢測(cè)器。流動(dòng)相為 0.1mol/L NaNO3水溶液,流速為 0.6mL/min,柱溫和檢測(cè)器溫度均為 40℃。用流動(dòng)相溶解樣品,測(cè)定共聚反應(yīng)轉(zhuǎn)化率、共聚物的相對(duì)平均分子量和分子量分布指數(shù)[13]。

    (2)混凝土性能測(cè)試

    對(duì)于摻加了不同共聚物的混凝土進(jìn)行性能測(cè)試,按照 GB 8076—2008《混凝土外加劑》中相關(guān)測(cè)試方法,進(jìn)行混凝土拌合物工作性能測(cè)定,主要有新拌混凝土的坍落度、擴(kuò)展度和經(jīng)時(shí)損失坍落度、擴(kuò)展度,采用倒立坍落度筒混凝土流出時(shí)間測(cè)試流速,以及硬化混凝土各齡期的抗壓強(qiáng)度。

    2 結(jié)果與討論

    對(duì)所有試驗(yàn)合成樣品進(jìn)行 GPC 測(cè)試,根據(jù)測(cè)試結(jié)果得到共聚物的轉(zhuǎn)化率等信息,如圖 1。再根據(jù)不同試驗(yàn)條件,進(jìn)行分類總結(jié)。確定最優(yōu)反應(yīng)條件后合成的樣品,測(cè)試勻質(zhì)性與混凝土性能試驗(yàn)。

    圖1 GPC 凝膠色譜圖

    2.1 不同因素的影響

    (1)引發(fā)體系的影響,結(jié)果見(jiàn)表 1。

    表1 引發(fā)體系的影響

    根據(jù)表 1 中的試驗(yàn)數(shù)據(jù),氧化劑為還原劑用量的5 倍情況下,共聚反應(yīng)轉(zhuǎn)化率高于比例為 2.5 倍時(shí);而當(dāng)氧化劑過(guò)量 7.5 倍時(shí),反應(yīng)轉(zhuǎn)化率沒(méi)有明顯變化。同時(shí),隨著引發(fā)劑用量的增加,反應(yīng)轉(zhuǎn)化率在滴加結(jié)束時(shí)就達(dá)到較高的水平,用量繼續(xù)增大,轉(zhuǎn)化率不再明顯提高。

    (2)反應(yīng)溫度的影響,結(jié)果見(jiàn)表 2。

    表2 反應(yīng)溫度的影響

    考察表 2 中的數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)在 EPEG 的共聚反應(yīng)中,在 0~20℃ 條件下均可進(jìn)行,溫度升高后,滴加結(jié)束時(shí)的轉(zhuǎn)化率有小幅提高,說(shuō)明溫度升高有利于反應(yīng)快速進(jìn)行。而老化完成后的轉(zhuǎn)化率基本接近,共聚物分子量則有所增大。而當(dāng)起始反應(yīng)溫度超過(guò) 25℃,共聚反應(yīng)雖轉(zhuǎn)化率較高,但容易產(chǎn)生分子量過(guò)大的自聚凝膠,影響共聚物性能,如圖 2。

    圖2 自聚樣品 GPC 圖

    (3)滴加時(shí)間的影響,結(jié)果見(jiàn)表 3。

    表3 滴加時(shí)間的影響

    考察表 3 中的數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)隨著滴加時(shí)間的延長(zhǎng),生成共聚物的出峰時(shí)間逐步提前,對(duì)應(yīng)的平均分子量總體呈現(xiàn)逐漸增大的趨勢(shì)。同時(shí),滴加結(jié)束和老化完成后的反應(yīng)轉(zhuǎn)化率,均也有小幅度的提高。

    2.2 最優(yōu)工藝確定與性能試驗(yàn)

    (1)最優(yōu)工藝確定

    根據(jù)共聚反應(yīng)過(guò)程中多個(gè)重要因素試驗(yàn)結(jié)果的分析,最終確定了 EPEG 大單體合成聚羧酸減水劑的最優(yōu)反應(yīng)條件:采用 H2O2-Vc 的氧化還原引發(fā)體系,其中氧化/還原劑的摩爾比為 5.0,總用量為單體質(zhì)量的1.6%;初始反應(yīng)溫度不超過(guò) 20℃,滴加時(shí)間控制在 1h完成反應(yīng)。合成樣品標(biāo)記為 E-PCE。

    作為對(duì)照組,選用 4C 大單體 HPEG(異丁烯基聚乙二醇)和 5C 大單體 IPEG 合成的樣品進(jìn)行對(duì)比,分別標(biāo)記為 H-PCE 和 I-PEG。

    (2)結(jié)構(gòu)表征

    共聚物的表征結(jié)果見(jiàn)表 4。

    表4 共聚物表征結(jié)果

    從表 4 中可以看到,共聚物 E-PCE 的共聚物分子量分布指數(shù)更小,說(shuō)明其共聚物組成分布相對(duì)更為平均,更接近理想共聚物結(jié)構(gòu)。同時(shí),其余勻質(zhì)性指標(biāo)均符合要求。

    (3)性能測(cè)試

    混凝土性能測(cè)試主要原料及配合比見(jiàn)表 5,摻加不同共聚物后的混凝土工作性試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表 6,力學(xué)性能測(cè)試結(jié)果見(jiàn)表 7。

    表5 混凝土配合比

    表6 混凝土工作性指標(biāo)

    表7 力學(xué)性能指標(biāo)

    從表 6 中可以看出,摻加共聚物 E-PCE 的混凝土具有更大的初始坍落度與擴(kuò)展度,經(jīng)時(shí) 60min 后也具有更好的分散性;在流動(dòng)性方面表現(xiàn)良好,混凝土在 3s內(nèi)能夠從倒置坍落度筒中全部排出,流速優(yōu)于其它樣品;同時(shí),混凝土整體的和易性良好,無(wú)泌漿和堆石等現(xiàn)象。

    表7 中的數(shù)據(jù)表明,由于 E-PCE 共聚物良好的分散性能,促進(jìn)了混凝土中水化反應(yīng)的進(jìn)行,因此對(duì)應(yīng)的混凝土試塊各齡期的抗壓強(qiáng)度均大于其它的樣品。同時(shí),混凝土試塊的表面光潔度表現(xiàn)較好,說(shuō)明其表面結(jié)構(gòu)更為密實(shí)。

    3 結(jié)論

    EPEG 大單體是近年來(lái)受到廣泛關(guān)注的新型聚醚大單體產(chǎn)品,本文針對(duì)其與丙烯酸進(jìn)行二元共聚反應(yīng),制備聚羧酸減水劑的反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行了研究。通過(guò)結(jié)構(gòu)表征與性能試驗(yàn)相結(jié)合,確定了最佳合成工藝為:采用H2O2-Vc 的氧化還原引發(fā)體系,其中氧化/還原劑的摩爾比為 5.0,總用量為單體質(zhì)量的 1.6%;初始反應(yīng)溫度不超過(guò) 20℃,滴加時(shí)間控制在 1h 完成反應(yīng)。

    相較于現(xiàn)在使用較多的 HPEG 與 IPEG 大單體產(chǎn)品,EPEG 大單體在共聚反應(yīng)過(guò)程中表現(xiàn)出了更高的反應(yīng)活性,因此,其能夠在較低的反應(yīng)溫度和較短的反應(yīng)時(shí)間條件下完成,生產(chǎn)過(guò)程大幅簡(jiǎn)化,提高了生產(chǎn)效率。其合成的聚羧酸減水劑產(chǎn)品,具有更均勻分布的共聚物結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出更好的分散性能,提高了混凝土的工作性。鑒于以上分析,EPEG 大單體在未來(lái)將具有非常好的應(yīng)用前景和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

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