液-液兩相體系特性與非水介質(zhì)體系傳質(zhì)的研究進展

施文華 裴劉軍 張紅娟 王際平 朱斐超

摘要：

印染行業(yè)中，染料一般由水相傳遞至纖維固體相，而影響染料在兩相中傳遞的因素很多。為了研究染料的傳遞過程，文章簡化了較多的因素，采用理想化的模型進行研究。綜述了微通道中液-液兩相流的最新研究進展，識別流體在各種條件下運行的流型，并分析影響流型的因素。探究了液-液兩相流中的傳質(zhì)，特別是液滴流中的傳質(zhì)。討論了在非水介質(zhì)染色體系中活性染料向棉纖維的擴散過程，提出了液-液兩相流研究在非水介質(zhì)染色體系中的未來應用。

關鍵詞：

微通道;流型;液-液兩相流動;傳質(zhì);非水介質(zhì)染色體系

中圖分類號： TS193.1

文獻標志碼： A

文章編號： 10017003（2021）11001008

引用頁碼： 111103

DOI： 10.3969/j.issn.1001-7003.2021.11.003

Research progress on the characteristics of liquid-liquid two-phase system andmass transfer in non-aqueous media system

SHI Wenhua1，2， PEI Liujun1，2， ZHANG Hongjuan1，2， WANG Jiping1，2， ZHU Feichao3

（1.Engineering Research Center of Textile Chemistry and Clean Production， Shanghai 201620， China; 2.School of Textiles and Fashion， Shanghai Universityof Engineering Science， Shanghai 201620， China; 3.School of Textile Science and Engineering（International Institute of Silk），Zhejiang Sci-Tech University， Hangzhou 310018， China）

Abstract：

In the printing and dyeing industry， dyes are generally transferred from the aqueous phase to the fiber solid phase， and a lot of factors affect the transfer of dyes in the two phases. To investigate the transfer process of dyes， many factors are simplified in this paper for study using an idealized model. This paper reviewed the latest research progress in the liquid-liquid two-phase flow in microchannels， identified the flow patterns of fluids under various conditions， and analyzed the factors affecting the flow patterns. Then， this paper studied the mass transfer in liquid-liquid two-phase flow， especially the mass transfer in liquid droplet flow， discussed the diffusion process of reactive dyes to cotton fiber in non-aqueous media dyeing system， and proposed the future application of liquid-liquid two-phase flow in non-aqueous media dyeing system.

Key words：

microchannel; flow pattern; liquid-liquid two-phase flow; mass transfer; non-aqueous media dyeing system

基金項目： 國家自然科學基金項目（22072089）;“十三五”國家重點研發(fā)項目（2017YFB0309600）;新疆生產(chǎn)建設兵團重大科技項目（2019AAA001）

作者簡介： 施文華（1997），男，碩士研究生，研究方向為物理化學。通信作者：裴劉軍，副教授，peilj@sues.edu.cn。

近幾十年來，由于微流體系統(tǒng)的突出特點，例如流體運行體積小、安全性高、易于控制及精確的傳熱和傳質(zhì)性能，引來研究者對微流體系統(tǒng)的關注日益增加。在微流體系統(tǒng)中，最常見的兩相流是氣-液流和液-液流。在微觀尺度上，與慣性力和重力相比，微流體兩相流的表面張力更為主要[1]。微流體兩相間的流動特性與常規(guī)尺度下有較大差別，產(chǎn)生了多種界面現(xiàn)象，流動過程復雜[2]。不同的條件下，在氣-液兩相流和液-液兩相流系統(tǒng)中觀察到不同的流態(tài)，例如氣-液兩相中存在氣泡流、泰勒流、彈狀氣泡流、彈狀環(huán)形流、攪動流和環(huán)形流等，而液-液兩相中存在液滴流、彈狀流、界面流、環(huán)形流和平行流等[3]。為了精確地控制微通道兩相流動，已經(jīng)進行了許多研究以確定微流體系統(tǒng)的最佳參數(shù)。這些參數(shù)主要分為兩個方面：微流體裝置的參數(shù)優(yōu)化，包括結構優(yōu)化和尺寸優(yōu)化;流體的參數(shù)優(yōu)化，包括兩相特性優(yōu)化和兩相速度優(yōu)化[3]。液-液兩相流在微流體系統(tǒng)中占有重要地位。本文綜述了微通道中液-液兩相流動的機理和傳質(zhì)過程，探討了其在非水介質(zhì)染色體系中的應用。首先，明確在不同條件下觀察到的流型，并分析影響流型的原因。然后，討論了液-液兩相流中，特別是液滴流中的傳質(zhì)過程。最后，探討了活性染料在非水介質(zhì)染色體系微通道中的傳質(zhì)過程，提出了液-液兩相流研究在非水介質(zhì)染色體系中的未來應用。

1 液-液兩相流中液滴的形成

流體的流動方式取決于環(huán)境中各種力的相互作用，包括慣性力、重力、黏性力和表面張力[1]。微通道中，連續(xù)相和分散相相互作用，其中表面張力的作用更占優(yōu)勢，使得微通道中的液-液兩相流更加可控[1]。Xu等[4]將液滴的形成機制可以分為擠壓、過渡和滴落三個區(qū)域，后來許多研究者也認可擠壓與滴落這兩種形成機制[5-8]。在擠壓狀態(tài)下，液滴的形成過程主要由新出現(xiàn)的液滴上游壓力的積累決定。在這種情況下，液滴長度大于微通道寬度，流型主要是彈狀流。在滴落狀態(tài)下，液滴的形成過程主要受施加在液滴尖端的剪切應力支配。通常，在滴落狀態(tài)下的液滴長度小于微通道寬度，流型是液滴流。彈狀流和液滴流都比其他流型更穩(wěn)定。圖1是從微通道中觀察到的微流體典型流型[9]。

2 不同條件下的流型

流型取決于微通道的特征、兩相的物理特性和兩相的流速。為了識別不同條件下的流型，研究者進行了大量的探索研究。

2.1 微通道特征對流型的影響

2.1.1 材料對流型的影響

材料對流型的影響主要是由于相對壁面潤濕性能的不同，即相與壁面接觸角的不同而造成的，接觸角的大小由相的性質(zhì)和微通道材料決定。Salim等[10]測量了油滴在石英和玻璃上的接觸角分別為12°和3°，而水滴在石英和玻璃上的接觸角分別為42°和38°。Xu等[11]研究了正辛烷-水體系的流動行為，在水中加入不同量的十二烷基硫酸鈉（SDS），會改變油相的接觸角。結果表明，隨著十二烷基硫酸鈉（SDS）的加入，共混物的接觸角增大。當SDS質(zhì)量分數(shù)超過臨界膠束質(zhì)量分數(shù)（0.05%）時，接觸角增大到90°以上。當接觸角大于90°時，可以形成有序的液滴。可以看出，相的性質(zhì)和微通道材料的不同會造成相與壁面接觸角的不同，接觸角的改變使得所得到的流型也不同。

2.1.2 微通道入口結構對流型的影響

微通道最常見的入口結構有T形、Y形和十字形[12]。研究者采用格子Boltzmann偽勢模型，模擬了T型微通道內(nèi)液-液兩相流動，不同工況下會出現(xiàn)彈狀流、單液滴、液滴群、平整平行流和波狀平行流等五種流型[9]。Dessimoz等[13]在水-甲苯體系中對Y形和T形微通道中的流型進行了實驗，在實驗所用的所有體積流速下，Y形總是導致平行流，而在T形微通道中則形成段塞流。為了識別具有不同截面和接觸幾何的微通道中的流型，Kashid等[14]設計了四種不同的微通道，分別命名為T方形、T梯形、Y矩形和同心形，如圖2所示。在所有被測微通道中都觀察到了彈狀流、變形界面流和平行/環(huán)狀流。此外，研究者還通過模擬，開發(fā)了一個液滴形成的非定常模型，設計了如圖3所示的稱為同向流動和聚焦流動的軸對稱微通道[15]。在兩個微通道中都觀察到了液滴流和噴射流，發(fā)現(xiàn)同向流動微通道在產(chǎn)生單分散液滴方面具有很大的優(yōu)勢，而聚焦微通道在產(chǎn)生頻率較高的液滴方面表現(xiàn)良好[16]。由此可見，微通道入口結構的不同也會對流型造成影響。

2.2 物理特性對流型的影響

兩相的物理特性包括兩相的密度、兩相的黏度和界面張力。在微觀尺度上，慣性力和重力的重要性較低，這意味著密度的影響可以忽略不計。為了研究兩相黏度和界面張力對流型的影響，研究者進行了大量的實驗與模擬。

2.2.1 黏度對流型的影響

液-液兩相流中的黏度主要是指分散相黏度與連續(xù)相黏度。此外，牛頓流體和非牛頓流體的黏度對流型有不同的影響[17]。對于牛頓體系，Liu等[18]研究了兩相黏度比對流型的影響。結果表明，對于某一臨界毛細管數(shù)（Cac=0.018），只有當Ca>Cac時，黏度比（分散相比連續(xù)相）才會影響液滴尺寸，且液滴尺寸隨黏度比的增大而減小。Gupta等[5]分析了連續(xù)相黏度對流型的影響。結果表明，在較大的流量比（Ф=1/5）下，隨著連續(xù)相黏度的增加，液滴液面由平行液膜向液滴液膜轉(zhuǎn)變。較高的連續(xù)相黏度對液滴流更有利。Feigl等[19]研究了分散相黏度對流型的影響，通過增加分散相黏度，實現(xiàn)了λ=6的恒黏比。分散相速度保持在0.011 m/s，隨著分散相黏度的增加，流型由液滴流轉(zhuǎn)變?yōu)閲娚淞?。要保持液滴流，應將分散相速度降?.001 1 m/s以下[7]。考慮到非牛頓流體同牛頓流體的差異，Kimura等[20]研究了連續(xù)相黏度對液滴尺寸的影響，同時兼顧了牛頓流體和非牛頓流體。結果發(fā)現(xiàn)在牛頓流體和冪律流體中，連續(xù)相黏度的增加減小了液滴尺寸，在賓漢流體中，連續(xù)相黏度的增加對液滴大小的影響較小，黏度變化960%僅使液滴大小變化4%。由此可見，較高的連續(xù)相黏度對液滴流更有利，而較高的分散相黏度對液滴流不利。此外，不同流體（牛頓與非牛頓流體）也會產(chǎn)生不同的流型。

2.2.2 界面張力與流速對流型的影響

界面張力與液-液兩相流中兩相的性質(zhì)相關。研究者在水和甲苯中加入溶質(zhì)，改變體系的界面張力[21]。結果發(fā)現(xiàn)，在較低的界面張力下，流型以平行流為主，隨著界面張力的增加，觀察到彈狀流。結果表明，在界面張力最高的水/甲苯體系中，段塞流占主導地位，隨著界面張力的降低，平行流現(xiàn)象更加明顯?？梢钥闯?，隨著界面張力的降低，流型由段塞流向平行流過渡。

流速是影響流型的一個重要參數(shù)，它可以很容易改變，以實現(xiàn)各種流型。通常，在兩相的低流速下，更容易觀察到段塞流。當連續(xù)相流速增加而分散相流速保持不變時，出現(xiàn)液滴流。相反，當分散相流速增加而連續(xù)相流速保持不變時，出現(xiàn)平行流[22]。

3 微通道中液-液兩相流的傳質(zhì)

在不同流型下，影響液-液兩相間溶質(zhì)傳質(zhì)的主要因素有：兩相間比截面面積的大小，兩相間界面更新速率大小等[22]。在上述的所有流型中，液滴流和彈狀流由于液滴/彈狀流內(nèi)部循環(huán)的存在和較大的比界面面積，在傳質(zhì)性能上具有很大的優(yōu)勢?，F(xiàn)對這兩個方面進行詳細闡述，在下面的描述中，液滴用于表示液滴流和段塞流。

3.1 傳質(zhì)性能的提高

3.1.1 液滴中的內(nèi)循環(huán)

液滴沿著微通道運動時，在徑向和軸向都存在速度梯度。前者是由于壁面的剪切力，流體在微通道中彎曲時會產(chǎn)生徑向速度梯度，速度從微通道的軸向到壁面逐漸減小;而后者是由于連續(xù)相的相互作用引起的[23]。因此，速度梯度會引起內(nèi)部環(huán)流，內(nèi)循環(huán)促進了表面更新，減小了相界面處的邊界層厚度，從而提高了傳質(zhì)性能。

3.1.2 比界面面積

液滴的流動模式提供了一個均勻的界面區(qū)域，顯著地促進了物質(zhì)的傳質(zhì)過程。此外，均勻的界面面積使預測總體積傳質(zhì)系數(shù)成為可能。在液滴流中，比界面面積定義為液滴表面積與單位晶胞體積之比。確定特定界面面積的方法可分為物理法和化學法[24]。對于物理測量，最常用的方法是光誘導熒光結合照相，通過拍攝高分辨率的圖像，可以計算出液滴的表面積和單位體積，并得到比界面面積。然而，主要的困難在于液滴形狀的簡化和液膜厚度的測量。圖4為帶和不帶液膜的微通道中液滴流示意，其中Ld、LU、R、w和h表示液滴長度、液滴單位長度、液滴帽半徑、微通道寬度和液膜厚度。一般來說，對于圖4所示形狀規(guī)則的液滴，可以被認為是立方體和半球形狀的組合[25]。最常用的預測液膜厚度的方法是由Bretherton提出的，Bretherton定律認為毛細管數(shù)是決定薄膜厚度的重要因素。

3.2 不同條件下的傳質(zhì)效率

3.2.1 微通道尺寸對傳質(zhì)效率的影響

對于特定的兩相體系，微通道尺寸對傳質(zhì)性能有著重要的影響。通常，小尺寸的微通道在提高物質(zhì)的傳質(zhì)效率方面表現(xiàn)更好[26]。減小微通道尺寸有利于液滴形成更大的比界面面積，縮短傳質(zhì)長度。Ghaini等[24]用物理和化學方法研究了毛細管內(nèi)徑對傳質(zhì)系數(shù)的影響，結果表明，毛細管直徑越小，傳質(zhì)系數(shù)越大。例如，在水相流速為70 mL/h的恒定條件下，毛細管直徑為1 000、750 μm和500 μm時的總體積傳質(zhì)系數(shù)KLa分別為1.00、1.28 s-1和1.58 s-1。這是由于兩相之間的比界面面積不同而造成的，微通道尺寸越小，比界面面積越大[25]。Matsuoka等[27]研究了水力直徑對傳質(zhì)效率的影響，設計了水力當量直徑范圍為600～2 000 μm的圓形和半圓形微通道，實現(xiàn)了從十二烷到水的苯酚的液-液萃取。在相同雷諾數(shù)下，圓形和半圓形微通道內(nèi)的體積傳質(zhì)系數(shù)均隨水力當量直徑的減小而增大。多個實驗均表明，微通道的尺寸越小，液-液兩相流中的傳質(zhì)效率越高。

3.2.2 微通道結構對傳質(zhì)效率的影響

微通道結構主要包括入口通道的構型和主通道的構型，是提高傳質(zhì)效率的關鍵。

入口通道的構型主要影響液滴形成過程中的傳質(zhì)效率。為了確定不同微通道的傳質(zhì)效率，研究人員設計了多種入口結構的微通道進行了實驗，包括T方形、T梯形、Y矩形、矩形、同心形和履帶式微通道等[14]。其中，履帶式微通道是一種具有內(nèi)底浮雕結構的微通道（圖5），而其他幾種微通道沒有內(nèi)部結構。結果表明，履帶式微通道由于其內(nèi)部的基本起伏結構而具有最佳的性能。與其他微通道相比，內(nèi)部基本浮雕結構的存在產(chǎn)生了相當多的細小分散，并提供了更高的比界面面積[28]。與非結構化微通道相比，履帶式微通道的總體積傳質(zhì)系數(shù)比同心微通道高出近1個數(shù)量級，是其他種類微通道的2～3倍[29]?？梢钥闯觯⑼ǖ赖娜肟诮Y構影響液滴形成過程中的比界面面積，從而影響整體的傳質(zhì)效率。

液滴沿著微通道運動時，主通道的構型對傳質(zhì)效率起主導作用。當液滴沿著微通道移動時，基于曲率的微通道和基于障礙物的微通道是用于提高傳質(zhì)效率的兩種主要類型。圖6[30]顯示了蛇形截面上液滴前后傳質(zhì)效率的變化?？梢钥闯?，在液滴穿過蛇形截面之前，傳質(zhì)效率約為7%～8%。然而，當液滴移出轉(zhuǎn)彎時，混合效率達到36%。蛇形截面由于液滴內(nèi)循環(huán)的變形，極大地提高了傳質(zhì)效率。Aoki等[31]對具有擴張和收縮結構的微通道的萃取率進行了檢測，如圖7所示。結果表明，在總流速不變，10 mL/min和20 mL/min的情況下，具有擴張結構的微通道的萃取率高于具有收縮結構的微通道。上述實驗結果均直接或間接表明，當液滴沿著微通道運動時，微通道結構的變化會影響傳質(zhì)效率。

3.2.3 流速對傳質(zhì)效率的影響

隨著總流速的增加，液滴速度越高，內(nèi)循環(huán)強化越明顯，傳質(zhì)效率顯著提高[32]。無論是在液滴流還是在平行流，隨著總流速的增加，總的體積傳質(zhì)系數(shù)都會相應地增大。然而，值得強調(diào)的是，在液滴流區(qū)域，總體積傳質(zhì)系數(shù)以較高的速率增大。當過渡到平行流時，增長速度會降低[33]。這是由于液滴流特殊的比界面面積和強烈的內(nèi)循環(huán)，這突出了液滴流在傳質(zhì)性能方面的優(yōu)越性。因此，當液滴通過微通道時，在其他條件一定的情況下，最大限度地利用內(nèi)循環(huán)可以獲得最佳的傳質(zhì)性能。

3.3 染料在微通道非水介質(zhì)體系中的傳質(zhì)

近年來，研究者對非水介質(zhì)染色體系中如何有效控制染色的勻染性進行了大量研究[34]，但非水介質(zhì)染色體系內(nèi)分子間的相互作用不同于傳統(tǒng)水浴染色。非水介質(zhì)染色改變了傳統(tǒng)染色思路，基于親水性染料在攜帶水膜的纖維和非水介質(zhì)兩相間的分配關系，染料以懸浮微?；蛉榛母邼舛热疽何⒌畏植荚谌旧橘|(zhì)中，并隨介質(zhì)不斷運行、反復和充分地接觸纖維表面水膜，使染料顆?；蛉疽何⒌沃胁粩嘤袉畏肿尤玖媳凰し@（萃?。┒芙庠谒ぶ?，進而由纖維表面的水膜擴散到纖維內(nèi)部[35]。因此，活性染料在非水介質(zhì)染色體系中的擴散可以認為先從非水介質(zhì)相擴散到水相，再由水相擴散到纖維固體相，且影響微通道內(nèi)流型及傳質(zhì)的因素可能也會影響非水介質(zhì)染色體系內(nèi)的染料擴散。染料在非水介質(zhì)染色體系多相流動中擴散滿足三大守恒定律，即質(zhì)量守恒、動量守恒和能量守恒[36]。研究非水介質(zhì)染色體系中的流場特征，計算域內(nèi)流體狀態(tài)視為不可壓縮的湍流。

式中：Gk為湍流的產(chǎn)生項，k-ω模型中的各個系數(shù)根據(jù)參考文獻可以查出。

湍流模型的選取與幾何模型和流動情形有關，通過對比染料在穩(wěn)態(tài)狀況下湍流模型對PAT流場計算結果的影響，發(fā)現(xiàn)k-ε模型的數(shù)值預測結果與實驗數(shù)據(jù)最為吻合[38-39]。因此，可以根據(jù)流體體積函數(shù)法（VOF）的CFD數(shù)值模擬方法，捕捉染料在非水介質(zhì)相-水相界面的流動。

假設活性染料在非水介質(zhì)染色體系中的擴散動力學方程均遵守菲克定律[40]，但在非水介質(zhì)染色體系內(nèi)，以菲克第一定律實測染料濃度在纖維內(nèi)部的變化速率時，由于活性染料在非水介質(zhì)染色體系內(nèi)是一種多相的擴散過程，所以很難建立以染料上染率隨時間和溫度變化的數(shù)學模型。在菲克第二定律基礎上，國內(nèi)外染料應用學者進行的染色動力學經(jīng)典方程式見表1。

表1列出了不同邊界條件和初始條件下的染料擴散模型。其中，Mc Bain方程[22]和Hill方程假設都是在無限浴比水浴染色環(huán)境下活性染料對纖維的擴散方程，而非水介質(zhì)染色體系內(nèi)，水的用量只有纖維重的1～2倍[35]，不可能是無限

浴比的水浴染色環(huán)境。另外，Grank方程假定非無限染浴，染料濃度在擴散過程中始終在變化，但在非水介質(zhì)染色體系內(nèi)，“單向傳遞”過程中，染料濃度隨染色時間變化較快，一旦活性染料全部吸附至纖維表面達到動態(tài)平衡時，染料濃度基本不再變化，所以，該模型很難應用在非水介質(zhì)染色體系內(nèi)。對于Vickerstaff方程和Frensdorff方程，假設的染料濃度是在擴散過程中的初始或結束階段為條件，由于非水介質(zhì)染色體系內(nèi)活性染料的擴散，是先從非水介質(zhì)相擴散至纖維表面的水相，再由纖維表面的水浴體系擴散到纖維內(nèi)部的。對非水介質(zhì)染色體系而言，染色體系中存在“單向傳遞”過程，染色體系中的超分子作用及染料聚集行為和非水介質(zhì)-水-纖維三相染料的分子排列、分配機制都會影響染料的擴散。因此，設計合理的活性染料在非水介質(zhì)染色體系中的分子擴散動力學模型，獲取有效的非水介質(zhì)、纖維和染料分子結構參數(shù)，合理選擇非水介質(zhì)及表面活性劑來有效減緩活性染料“單向傳遞”速率，是非水介質(zhì)染色關鍵技術亟需解決的問題。

4 結 語

本文綜述了微通道內(nèi)液-液兩相流的流型與傳質(zhì)影響因素，并結合非水介質(zhì)染色體系內(nèi)染料的擴散，得到了如下結論：

1） 影響微通道液-液兩相流流型的因素主要包括微通道材料、微通道結構、流速及兩相的黏度與界面張力，并且這幾種因素相互影響，最終決定流型。

2） 影響微通道液-液兩相流傳質(zhì)效率的因素主要有微通道尺寸與結構及流速，一定條件下，微通道尺寸越小、內(nèi)部結構越精細、流速越大，流體的內(nèi)循環(huán)越明顯，傳質(zhì)效率越高。

3） 非水介質(zhì)染色體系內(nèi)染料的擴散，首先是從非水介質(zhì)相擴散至纖維表面的水相，再由纖維表面的超微浴比水浴體系向纖維內(nèi)部的擴散。因此，如何對染料上染纖維的過程配以較準確的數(shù)學模型，并能直觀地反應染色曲線，是研究者未來所努力探索研究的方向。

4） 實驗和模擬所涉及的液體主要是牛頓液體，然而牛頓流體是一個理想化的流體，因此需要對非牛頓液體進行研究，以全面了解液-液兩相流。并且實驗和模擬大多是在室溫下進行的，然而有些液體性質(zhì)對溫度比較敏感，因此應考慮溫度的變化。

5） 液滴中存在的內(nèi)部循環(huán)可分為兩部分：由與壁面相互作用引起的主循環(huán)和由與連續(xù)相相互作用引起的次循環(huán)。兩個循環(huán)路徑與液滴長度之間是否存在相關性，值得進一步研究。此外，膜厚對計算比界面面積有重要作用，盡管Bretherton定律已得到廣泛應用，但確定薄膜厚度的方法仍需進一步發(fā)展。

6） 研究液-液兩相流傳質(zhì)性能的數(shù)值模擬主要采用無反應體系，傳質(zhì)效率用液滴中示蹤劑/物種/標量分布的均勻性來表示，當涉及反應時，沒有提供更好的指導，因此，需要開發(fā)更有效的模擬方法以更好地適應實際工況。此外，在實際工作條件下，靈活的流體條件可能會增加流型的不穩(wěn)定性，導致不同的流型，因此，需要對過渡流型下的傳質(zhì)性能進行研究。

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