基于太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)的摻假川貝母檢測(cè)

徐 振，劉燕德，胡 軍，李茂鵬，崔惠楨，占朝輝

基于太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)的摻假川貝母檢測(cè)

徐 振，劉燕德※，胡 軍，李茂鵬，崔惠楨，占朝輝

（華東交通大學(xué)機(jī)電與車(chē)輛工程學(xué)院，南昌 330013）

目前川貝母粉摻假現(xiàn)象層出不窮，嚴(yán)重影響了中藥材市場(chǎng)的健康發(fā)展，因此對(duì)川貝母真?zhèn)芜M(jìn)行檢測(cè)意義重大。該研究以純品川貝母粉以及5種含不同摻假物的川貝母粉樣品為研究對(duì)象，探究太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)在檢測(cè)川貝母品質(zhì)方面應(yīng)用的可行性。利用偏最小二乘判別（Partial Least Squares Discriminant Analysis，PLS-DA）對(duì)純品川貝母粉以及摻假川貝母粉建立原始光譜的二分類(lèi)模型。為了同時(shí)對(duì)多種含不同摻假物的川貝母樣品進(jìn)行鑒別，先對(duì)原始光譜采用多種單一預(yù)處理方法以及多種復(fù)合預(yù)處理方法進(jìn)行處理，再利用主成分分析（Principal Component Analysis，PCA）對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行降維，最后建立支持向量機(jī)（Support Vector Machine，SVM）多分類(lèi)模型。建立SVM多分類(lèi)模型時(shí)，采用網(wǎng)格搜索（Grid Search）與粒子群（Particle Swarm Optimization，PSO）算法兩種參數(shù)優(yōu)化方式，對(duì)SVM的懲罰參數(shù)（）與核參數(shù)（）進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果顯示：6個(gè)二分類(lèi)模型的鑒別正確率均為100%，表明純品川貝母粉與摻假樣品的太赫茲時(shí)域光譜存在差異，歸一化-多元散射校正-PSO-SVM多分類(lèi)模型效果較為理想，預(yù)測(cè)正確為95.67%，均方根誤差為0.432。該研究可為檢測(cè)分析川貝母品質(zhì)提供理論經(jīng)驗(yàn)借鑒。

光譜；模型；支持向量機(jī)；網(wǎng)格搜索；粒子群優(yōu)化；太赫茲時(shí)域光譜

0 引 言

川貝母是百合科貝母屬植物的鱗莖，既是食物也是藥物，在中醫(yī)藥領(lǐng)域因其具有清熱潤(rùn)肺、化痰止咳等藥用功效，被關(guān)注與應(yīng)用。但資源稀缺、供不應(yīng)求、摻假偽冒等問(wèn)題嚴(yán)重影響其市場(chǎng)價(jià)值[1-2]。川貝母常被磨粉使用，川貝母粉摻假現(xiàn)象屢禁不止，非專(zhuān)業(yè)人員難以對(duì)其進(jìn)行準(zhǔn)確的鑒別，傳統(tǒng)的“一看二聞三嘗”經(jīng)驗(yàn)鑒別法識(shí)別川貝母粉末是否摻假難度較高，也需要豐富的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。目前理化分析方法鑒別川貝母雖被廣泛使用，但此類(lèi)方法樣品處理流程繁雜、設(shè)備昂貴，需要專(zhuān)業(yè)的技術(shù)人員[3-5]。近紅外光譜[6]、拉曼光譜[7-8]、紫外光譜[9]、熒光光譜[10]等多種光譜技術(shù)也被用于中藥產(chǎn)地與品類(lèi)的鑒別，但是也存在吸收峰重疊嚴(yán)重、檢測(cè)限高、響應(yīng)值不穩(wěn)定、對(duì)于含復(fù)雜成分的檢測(cè)目標(biāo)的整體分布狀況較難區(qū)分等問(wèn)題[11-12]。針對(duì)當(dāng)前的中藥材摻假的市場(chǎng)現(xiàn)狀，急需探索出一種新的檢測(cè)摻偽中藥材的新手段[13-14]。

太赫茲波頻率處于0.1～10 THz之間，波長(zhǎng)介于毫米波與紅外線之間，許多生物大分子及中草藥活性分子的振動(dòng)及轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)均位于此頻段范圍內(nèi)，樣品內(nèi)部成分的微小差異均可引起太赫茲圖譜的變化[15-17]。故可由太赫茲圖譜對(duì)物質(zhì)成分含量進(jìn)行表征，因此在食品、醫(yī)藥、生物化學(xué)等檢測(cè)領(lǐng)域的應(yīng)用較為廣泛。劉曉慶等[18]對(duì)比4種青霉素類(lèi)藥物在0.2～1.4 THz波段的太赫茲的吸收峰，通過(guò)其質(zhì)量和強(qiáng)度的對(duì)應(yīng)關(guān)系達(dá)到檢測(cè)青霉素類(lèi)藥品質(zhì)量的目的。劉陵玉等[19]用太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)獲取含有黃芩苷的混合物在0.3～1.5 THz范圍內(nèi)的光譜，利用二維相關(guān)光譜分析結(jié)合支持向量機(jī)（Support Vector Machine，SVM）和偏最小二乘（Partial Least Squares，PLS）法建立兩種定量檢測(cè)模型，可以快速、準(zhǔn)確地測(cè)定混合物中黃芩苷的含量。歐陽(yáng)愛(ài)國(guó)等[20]根據(jù)玉米粉中苯甲酸在0.5～3.0 THz的太赫茲光譜數(shù)據(jù)，建立PLS、最小二乘支持向量機(jī)（Least Squares-Support Vector Machine，LS-SVM）和多元線性回歸（Multiple Linear Regression，MLR）定量分析模型，結(jié)果發(fā)現(xiàn)太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)結(jié)合LS-SVM建立的模型在定量檢測(cè)樣品中苯甲酸含量時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)良性能。管愛(ài)紅等[21]根據(jù)紅薯淀粉和明礬以及混合物的太赫茲吸收系數(shù)譜和折射率譜，發(fā)現(xiàn)樣品中隨著明礬含量增加其吸收峰的幅度和折射率均呈下降趨勢(shì)，可由此利用太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)對(duì)淀粉中明礬進(jìn)行檢測(cè)。

近些年太赫茲光譜技術(shù)在藥食同源的物質(zhì)檢測(cè)鑒別領(lǐng)域的應(yīng)用效果也取得一定的突破，包括姜黃[22]、金銀花[17]、冬蟲(chóng)夏草[23]、陳皮[24]、人參[25]等傳統(tǒng)中藥材，表明太赫茲光譜檢測(cè)技術(shù)在未來(lái)具有廣闊的應(yīng)用前景[26]。但缺乏模型參數(shù)優(yōu)化方法，存在鑒別準(zhǔn)確率低等缺陷。本研究將太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)與支持向量機(jī)相結(jié)合，并對(duì)SVM的參數(shù)優(yōu)化方式進(jìn)行探索，對(duì)含有多種摻雜物的川貝母粉進(jìn)行鑒別，試圖提出一種高效無(wú)損的川貝母粉摻假的定性分析方法，以期為快速檢測(cè)川貝母品質(zhì)提供參考。

1 材料與方法

1.1 儀器與參數(shù)

本試驗(yàn)采用日本 Advantest公司的TAS7500SU 系統(tǒng)進(jìn)行光譜采集，選擇透射模式。試驗(yàn)所用設(shè)備的原理如圖1所示，飛秒激光經(jīng)過(guò)分束鏡分為較強(qiáng)的泵浦光和較弱的探測(cè)光，泵浦光通過(guò)光導(dǎo)天線激發(fā)太赫茲脈沖，經(jīng)過(guò)待測(cè)樣品后攜帶相關(guān)信息與經(jīng)過(guò)延遲系統(tǒng)的探測(cè)光會(huì)和，共同觸發(fā)探測(cè)器，進(jìn)而獲得樣品的時(shí)域信號(hào)。系統(tǒng)使用2個(gè)超短脈沖激光器產(chǎn)生太赫茲波以及探測(cè)太赫茲波。飛秒激光脈沖輸出功率最大為50 mW，中心波長(zhǎng)1 550 nm，重復(fù)頻率50 MHz。試驗(yàn)系統(tǒng)的掃描速度設(shè)置為8 ms/次，掃描次數(shù)設(shè)置為8 096次/點(diǎn)，試驗(yàn)的環(huán)境溫度維持在 20℃左右，相對(duì)濕度25%以下。開(kāi)機(jī)后利用空壓機(jī)和空氣干燥裝置通入干燥空氣，預(yù)熱30 min后，使樣品倉(cāng)的空氣濕度維持在5%以下，開(kāi)始采集樣品的太赫茲時(shí)域光譜。采集到時(shí)域參考信號(hào)的幅值0()以及樣品時(shí)域信號(hào)的幅值trans()后，利用傅里葉變換轉(zhuǎn)換為頻域譜的幅值0()、trans()，根據(jù)Dorney等[27]提出的光學(xué)參數(shù)模型，得到吸收系數(shù)()、吸光度、折射率()等主要光學(xué)參數(shù)，其計(jì)算公式如式（1）～式（3）：

式中為樣品厚度，mm；為太赫茲波的頻率，Hz；()為樣品信號(hào)與參考信號(hào)的振幅比；()為兩者的相位差，rad；表示光速，m/s。

1.2 光譜采集

試驗(yàn)所用川貝母購(gòu)買(mǎi)于康隆大藥房，經(jīng)檢驗(yàn)為正品川貝母。試驗(yàn)過(guò)程中為保證樣品的均勻性以及測(cè)量過(guò)程中的穩(wěn)定性，樣品制備采用粉碎壓片的方法。為保證與光譜采集環(huán)境的一致性，制樣環(huán)境溫度設(shè)置為在20 ℃，相對(duì)濕度維持在25%左右。將純品川貝母與5種摻假物（大米粉、葛粉、紅薯粉、平貝母粉、小麥粉）分別烘干粉碎后，用200目藥篩進(jìn)行篩取，并按照摻假物含量30%的比例配置試驗(yàn)樣品，為使樣品更易壓片成型且不影響太赫茲波透過(guò)樣品的強(qiáng)度，向混合樣品中加入等量聚乙烯并震蕩混勻。壓片之前在將樣品置于恒溫干燥箱中保存，以減少樣品吸收的水分對(duì)太赫茲波的影響。稱取每種樣品(0.150±0.003) g，置于壓片機(jī)模具中，壓制成片，直徑為13 mm，厚度為(1.0±0.1) mm。6種摻假的純品各壓制10個(gè)片，每個(gè)片采集4個(gè)點(diǎn)，共采集240條光譜；純品川貝母及摻假川貝母各壓制50個(gè)片，每個(gè)片采集4個(gè)點(diǎn)，共采集到1 200條純品的光譜；本研究所有樣品共采集到光譜1 440條。

1.3 數(shù)據(jù)處理流程

采集樣品的光譜數(shù)據(jù)后，為初步判定純品川貝母粉與摻雜樣品的區(qū)別，對(duì)原始光譜建立PLS-DA（Discriminate Analysis）二分類(lèi)判別模型。分別采用S.G平滑（Savitzky-Golay Smoothing）、歸一化（Normalize）多元散射校正（Multiple Scatter Correction，MSC）以及上述方法的兩兩結(jié)合對(duì)原始光譜進(jìn)行預(yù)處理，采用主成分分析提取數(shù)據(jù)的主要變量，降低數(shù)據(jù)維度，簡(jiǎn)化計(jì)算量。采用Kennard-Stone(K-S)方法按1:3的比例將光譜數(shù)據(jù)分為預(yù)測(cè)集和建模集，其中預(yù)測(cè)集360個(gè)光譜樣本，建模集1 080個(gè)光譜樣本[28]。對(duì)采用多種方法預(yù)處理后的數(shù)據(jù)建立SVM分類(lèi)模型，其中支持向量機(jī)優(yōu)化方式采取網(wǎng)格搜索優(yōu)化（Grid Search）以及粒子群優(yōu)化（Particle Swarm Optimization，PSO）兩種方式，并計(jì)算兩種參數(shù)優(yōu)化方式下的含各類(lèi)摻假物的分類(lèi)正確率，進(jìn)行對(duì)比得出較佳的參數(shù)優(yōu)化方式以及多分類(lèi)方法。具體流程如圖2。

1.4 數(shù)據(jù)處理方法

支持向量機(jī)（Support Vector Machine，SVM）可有效克服神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Back Propagation Neural Network，BPNN）分類(lèi)收斂難、解不穩(wěn)定、推廣性差等缺陷，擁有許多傳統(tǒng)模式識(shí)別算法不具備的優(yōu)勢(shì)[29]。其最大的優(yōu)點(diǎn)就是可以提高預(yù)測(cè)能力，降低分類(lèi)錯(cuò)誤率。但支持向量機(jī)的運(yùn)算結(jié)果很大程度上受限于懲罰參數(shù)（）和核參數(shù)（）的選擇，對(duì)參數(shù)隨機(jī)指定難以達(dá)到最優(yōu)的效果，本研究將對(duì)比網(wǎng)格搜索尋優(yōu)以及粒子群尋優(yōu)兩種參數(shù)優(yōu)化方式。

網(wǎng)格搜索（Grid Search）作為一種參數(shù)尋優(yōu)方法，需要將被搜索的參數(shù)區(qū)域劃分為網(wǎng)格，其所有的交叉點(diǎn)即為參數(shù)組合（，）[30]。利用k-fold去測(cè)試每一組（，）對(duì)應(yīng)的分類(lèi)準(zhǔn)確率，以得到準(zhǔn)確率最高的（，）組合作為建立模型的參數(shù)[29,31]。

粒子群尋優(yōu)（Particle Swarm Optimization，PSO）起始于隨機(jī)解，反復(fù)迭代尋優(yōu)，并由適應(yīng)度評(píng)價(jià)解的品質(zhì)[32-33]。操作比遺傳算法更簡(jiǎn)單，跟隨當(dāng)前搜索到的最優(yōu)值來(lái)尋找全局最優(yōu)，無(wú)需“交叉”與“變異”等的操作。粒子群優(yōu)化算法有著實(shí)現(xiàn)容易、精度高、收斂快等優(yōu)點(diǎn)，在解決實(shí)際問(wèn)題中具有一定的優(yōu)勢(shì)[34]。

2 結(jié)果與分析

2.1 原始光譜分析

圖3a為采集到的樣品的太赫茲時(shí)域光譜，可見(jiàn)不同的摻假樣品的時(shí)域光譜在相位與強(qiáng)度上均存在明顯不同，一定程度上表明含不同摻假物樣品內(nèi)部的成分與分子構(gòu)成均與純品川貝母有較大的區(qū)別。圖3b為采集到的純品川貝母以及5種含摻假物的樣品的太赫茲時(shí)域吸收系數(shù)譜線圖，吸收系數(shù)整體上呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，但是譜線存在交叉情況，區(qū)分樣品摻假的種類(lèi)難度較大。圖3c為試驗(yàn)樣品的折射率光譜圖，6種樣品在0.5～2.5 THz無(wú)特別明顯變化，但總體呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。圖3d為試驗(yàn)樣品的透射比光譜圖，與吸收系數(shù)變化趨勢(shì)不同，透射比隨著頻率的增大逐漸減小，但是含不同摻假物的樣品光譜之間存在較為明顯的交叉現(xiàn)象。

由于川貝母成分較為復(fù)雜，通過(guò)樣品的太赫茲光譜對(duì)川貝母是否摻假以及摻假的物質(zhì)進(jìn)行直接鑒別，難度較大。為準(zhǔn)確的鑒別川貝母粉是否摻假，需要進(jìn)一步利用化學(xué)計(jì)量學(xué)方法對(duì)光譜進(jìn)行預(yù)處理以及建模分析。由于噪聲及其他無(wú)關(guān)信息的影響，主要對(duì)0.5～2.5 THz波段范圍內(nèi)的光譜進(jìn)行分析。

2.2 摻假與未摻假二分類(lèi)

為對(duì)摻假川貝母進(jìn)行準(zhǔn)確分析，在同時(shí)對(duì)多種摻假川貝母進(jìn)行多分類(lèi)之前，截取0.5～2.5 THz光譜的原始數(shù)據(jù)，首先對(duì)純品川貝母樣品與其他5種摻假川貝母利用PLS-DA進(jìn)行初步的二分類(lèi)。該過(guò)程分為兩步進(jìn)行：1）鑒別區(qū)分摻假與未摻假川貝母；2）分別鑒別純品川貝母粉與大米粉-川貝母粉（純品川貝母粉中摻雜有大米粉，其他類(lèi)似）、葛粉-川貝母粉、紅薯粉-川貝母粉、平貝母粉-川貝母粉、小麥粉-川貝母粉。具體鑒別結(jié)果如表1，分類(lèi)正確率為樣本被正確分類(lèi)的個(gè)數(shù)與該類(lèi)樣本總數(shù)中的比值。

表1 二分類(lèi)結(jié)果

川貝母粉摻假二分類(lèi)模型如圖4。其中PLS-DA模型能夠完全區(qū)分純川貝母粉與純品的摻假樣品（純大米粉、純葛粉、純紅薯粉、純平貝母粉、純小麥粉），鑒別正確率能夠達(dá)到100%。同樣，建立的川貝母粉與含30%摻假物的樣品的二分類(lèi)模型效果也很理想。

2.3 摻假川貝母粉的多分類(lèi)研究

在進(jìn)行二分類(lèi)研究時(shí)，只能進(jìn)行摻假貝母與未摻假貝母粉的鑒別，當(dāng)多種摻假川貝母混雜在一起時(shí)，PLS-DA模型難以進(jìn)行準(zhǔn)確的區(qū)分。為對(duì)摻假川貝母樣品進(jìn)行深入研究，建立SVM多分類(lèi)模型。對(duì)原始光譜利用多種方法進(jìn)行預(yù)處理，利用主成分分析降低數(shù)據(jù)維度。建立SVM分類(lèi)模型時(shí)，選擇徑向基函數(shù)作為核函數(shù)，以主成分分析后的太赫茲光譜作為輸入特征，利用網(wǎng)格搜索（Grid Search）與粒子群優(yōu)化（PSO）對(duì)SVM參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。

表2對(duì)比不同預(yù)處理情況下的支持向量機(jī)多分類(lèi)模型。

表2 川貝母粉摻假SVM多分類(lèi)結(jié)果

采用網(wǎng)格搜索進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化時(shí)，經(jīng)過(guò)S-G Smoothing預(yù)處理后的多分類(lèi)模型正確最低為88.00%，經(jīng)過(guò)S-G平滑-歸一化預(yù)處理后的多分類(lèi)模型正確率較高為94.33%，且得到最小的均方根誤差為0.562 7。建立的7個(gè)多分類(lèi)模型中純川貝母與大米粉-川貝母粉的正確率均為100%，葛粉-川貝母粉鑒別正確率最大值為86%，效果不夠理想，紅薯粉-川貝母粉鑒別正確率最大值為98%，平貝母-川貝母粉鑒別正確率最大值為90%，小麥粉-川貝母粉鑒別正確率最高值為96%。采用PSO對(duì)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化時(shí)，無(wú)任何預(yù)處理時(shí)正確率最低為89.33%，其中純川貝母與大米粉-川貝母粉的正確率均為100%；S-G 平滑-歸一化后葛粉-川貝母粉鑒別正確率最大值為92%，紅薯粉-川貝母粉鑒別正確率最大值為98%，平貝母-川貝母粉鑒別正確率最大值為90%，小麥粉-川貝母粉鑒別正確率最大值為94%。其中經(jīng)過(guò)S-G S-G平滑-歸一化預(yù)處理與歸一化-MSC預(yù)處理后的模型整體正確最高，為95.67%，但經(jīng)過(guò)歸一化-MSC預(yù)處理后得到的均方根誤差最小，為0.432 0，故建立的歸一化-MSC-PSO-SVM多分類(lèi)模型效果最優(yōu)。通過(guò)表2可分析出，經(jīng)過(guò)粒子群優(yōu)化參數(shù)優(yōu)化后的SVM模型分類(lèi)正確率整體高于經(jīng)網(wǎng)格搜索優(yōu)化后的模型鑒別正確率。

圖5為經(jīng)主成分分析后的建立的歸一化- MSC-PSO-SVM多分類(lèi)模型結(jié)果，相比較建立的其他多分類(lèi)模型，該模型的分類(lèi)效果最好，可得到最高的分類(lèi)正確率以及最低的均方根誤差。此時(shí)，懲罰參數(shù)（）為2.550 8，核參數(shù)（）為66.814 3。純川貝母粉與大米粉-川貝母粉無(wú)被錯(cuò)誤分類(lèi)情況；葛粉-川貝母粉共4個(gè)樣品被錯(cuò)誤分類(lèi)，1個(gè)被錯(cuò)誤鑒別為紅薯粉-川貝母粉，1個(gè)被錯(cuò)誤鑒別為平貝母-川貝母粉，2個(gè)被錯(cuò)誤鑒別為小麥粉-川貝母粉；紅薯粉-川貝母粉1個(gè)樣品被錯(cuò)誤鑒別為大米粉-川貝母粉；平貝母-川貝母粉被錯(cuò)誤鑒別為大米粉-川貝母粉的樣品個(gè)數(shù)為3個(gè)；小麥粉-川貝母粉有2個(gè)樣品被錯(cuò)誤鑒別為平貝母-川貝母粉。本研究所建立的模型雖然能夠以較高的準(zhǔn)確率鑒別不同的摻假樣品，由于試驗(yàn)樣品摻假物種均含有大量淀粉以及其他相似成分，雖各成分含量不同，但也會(huì)導(dǎo)致其太赫茲光譜信息存在微弱的相似之處，致使少數(shù)樣品被錯(cuò)誤分類(lèi)，平均分類(lèi)正確率為95.67%。

3 結(jié) 論

本研究以純品川貝母以及川貝母粉中5種常見(jiàn)的摻假物（大米粉、葛粉、紅薯粉、平貝母粉、小麥粉）作為研究對(duì)象。使用建立的PLS-DA二分類(lèi)模型鑒別純品川貝母與各種摻假樣品，分類(lèi)正確率均為100%，表明純品川貝母與含摻假物的樣品存在明顯區(qū)別。為同時(shí)對(duì)含不同摻假物的川貝母樣品進(jìn)行識(shí)別，對(duì)原始光譜采用單一預(yù)處理方法以及多種預(yù)處理方法相結(jié)合進(jìn)行預(yù)處理，并采用主成分分析降低數(shù)據(jù)維度，建立支持向量機(jī)模型。采用網(wǎng)格搜索（Grid Search）與粒子群優(yōu)化算法（Particle Swarm Optimization，PSO）優(yōu)化支持向量機(jī)（Support Vector Machine，SVM）模型參數(shù)。結(jié)果表明建立的歸一化多元散射校正-PSO-SVM多分類(lèi)模型效果較優(yōu)，識(shí)別5種摻假川貝母樣品平均預(yù)測(cè)正確為95.67%，均方根誤差為0.432 0。本研究可為鑒別川貝母品質(zhì)提供一種簡(jiǎn)潔快速無(wú)損的檢測(cè)方法，也可為后續(xù)定量檢測(cè)川貝母中的摻假物含量提供基礎(chǔ)。

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Detection of adulterated fritillariae using terahertz time domain spectroscopy

Xu Zhen, Liu Yande※, Hu Jun, Li Maopeng, Cui Huizhen, Zhan Chaohui

(,,330013,)

Unibract fritillary bulb, a traditional precious Chinese medicinal material, has the effects of clearing away heat, moisturizing the lungs, reducing phlegm， and relieving cough. However, the adulteration of Unibract fritillary bulbs has posed a serious threat to the medicinal effect and the healthy development of the market in recent years. Therefore, it is of great significance to accurately and rapidly detect the adulterated Unibract fritillary bulb powder. In this study, a systematic detection was conducted to distinguish the adulterated fritillariae using terahertz time-domain spectroscopy. Five samples of Fritillaria powder were used as the research objects, containing different adulterants (rice flour, Kudzuvine root powder, sweet potato powder, wheat flour, and Fritillaria Ussuriensis Maxim powder), pure Unibract fritillary bulb powder as the control group. Chemometric methods were also selected to detect the quality of Unibract fritillary bulb. The specific procedure was as follows. Firstly, adulterated samples were prepared with different types of Unibract fritillary bulbs in the same content. Then, the terahertz time-domain spectra were collected. Partial Least Squares Discriminant Analysis (PLS-DA) was also used in the range of 0.5-3.0 THz, according to the original and five adulterated Fritillaria powders. The original spectrum was used to remove the irrelevant variables and noise using the Savitzky-Golay smoothing (S-G Smoothing), Normalize, and Multiple Scatter Correction (MSC). A two-class model was established using the obtained spectral data. Thirdly, Principal component analysis (PCA) was used to reduce the dimensionality of preprocessed data, while simplifying the calculation of the model. Kennard-Stone (KS) was selected to divide the sample data into a 1:3 ratio, while the spectral data into prediction and modeling set. Finally, a Support Vector Machine (SVM) multi-classification model was established using Grid Search and Particle Swarm Optimization (PSO), where two parameters were optimized, namely, the penalty parameters () and the number of cores () of SVM. Correspondingly, the recognition accuracy rates of various samples were compared under the optimal spectral preprocessing and parameter optimization. The results showed that six binary classification models for the original spectra presented a correct identification rate of 100%, indicating a high accuracy for the pure Unibract fritillary bulb and adulterated Fritillaria. There were also great differences in the time domain spectra in the terahertz of samples. A multi-classification model was then established using Normalize combined with MSC preprocessing, further optimizing parameters using Particle Swarm Optimization (PSO). The overall accuracy of PSO optimization was higher than that of grid search optimization, where the highest accuracy rate was 100%. The lowest accuracy rate was 90%, and the average prediction accuracy was 95.67%, while the root mean square error was 0.432 when Unibract fritillary bulb powder was mixed with Fritillaria Ussuriensis Maxim powder. Consequently, Terahertz spectroscopy combined with a support vector machine can simultaneously detect a variety of Unibract fritillary bulb powder containing different adulterants. This finding can provide a theoretical experience for the detection of Unibract fritillary bulb adulteration in the field of medicine, thereby ensuring the excellent quality of Chinese medicinal materials in the trading market.

spectroscopy; models; support vector machine; grid search; particle swarm optimization; terahertz time domain

徐振，劉燕德，胡軍，等. 基于太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)的摻假川貝母檢測(cè)[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2021，37(15)：308-314.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.15.036 http://www.tcsae.org

Xu Zhen, Liu Yande, Hu Jun, et al. Detection of adulterated fritillariae using terahertz time domain spectroscopy[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(15): 308-314. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.15.036 http://www.tcsae.org

2021-04-27

2021-07-16

“十二五”國(guó)家863計(jì)劃（SS2012AA101906）；國(guó)家自然科學(xué)基金（31760344）；南方山地果園智能化管理技術(shù)與裝備協(xié)同創(chuàng)新中心項(xiàng)目（贛教高字[2014]60號(hào)）

徐振，研究方向?yàn)樘掌澒庾V無(wú)損檢測(cè)。Email：xz2910845707@163.com

劉燕德，博士，教授，研究方向?yàn)楣怆姕y(cè)控技術(shù)與儀器、現(xiàn)代無(wú)損檢測(cè)新技術(shù)及其應(yīng)用。Email：jxliuyd@163.com

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.15.036

O433.4; O657.39; R282.5

A

1002-6819(2021)-15-0308-07