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    水鎂石與方鎂石的熱力學(xué)及熱導(dǎo)特征的第一性原理研究

    2018-11-07 03:34:38於造林宋亞蘭馬超杰何開華姬廣富
    關(guān)鍵詞:艾森聲子熱導(dǎo)率

    於造林, 宋亞蘭, 馬超杰, 何開華*, 姬廣富

    (1.中國地質(zhì)大學(xué) 數(shù)學(xué)與物理學(xué)院,湖北 武漢430074;3.中國工程物理研究院流體物理研究所沖擊波物理與爆轟物理國防科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川綿陽621900)

    水鎂石由富鎂的硅酸鹽以及富鎂碳酸鹽礦物經(jīng)低溫?zé)嵋何g變而成,它的結(jié)構(gòu)和化學(xué)成份都比較簡單,盡管在地幔巖石中含量較少,但它作為含水層狀礦物基本代表類型,可以為復(fù)雜的含水礦物研究提供依據(jù).水鎂石分子式Mg(OH)2,結(jié)構(gòu)分層簡單,其結(jié)構(gòu)為三方晶系,空間群為,由鎂配位組成的八面體,八面體里面含有2個(gè)羥基,每層八面體間間距0.48 nm,羥基鍵0.1 nm,并垂直于八面體層[1-6].近年來,對于水鎂石的研究越來越廣泛,不管是在實(shí)驗(yàn)方面還是理論計(jì)算方面都取得了重大進(jìn)展.文獻(xiàn)[3]通過拉曼光譜的研究給出了水鎂石高溫高壓作用下的結(jié)構(gòu)相變;文獻(xiàn)[2]通過布里淵區(qū)散射的方法得到了單晶水鎂石在15 GPa時(shí)的彈性常數(shù)以及其它彈性性質(zhì);文獻(xiàn)[1]通過實(shí)驗(yàn)方法得到了高壓下水鎂石的熱膨脹系數(shù)以及其壓強(qiáng)與熵的變化關(guān)系等.文獻(xiàn)[7]通過中子衍射的方法研究了同位素氫和氘對Mg(OH)2性質(zhì)的影響.含結(jié)構(gòu)水(OH)對礦物物理性質(zhì)的影響很大,近年來對此問題的研究吸引了人們的興趣,比如會引起地震波、電導(dǎo)以及彈性性質(zhì)較大的變化等[8-10].Mg(OH)2中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)31.03%,在高溫高壓的作用下會脫水形成方鎂石,這一過程必將影響礦物的物理性質(zhì).揭示脫水前后礦物的物理性質(zhì)有利于理解地球內(nèi)部結(jié)構(gòu),解釋地球物理觀測的現(xiàn)象.關(guān)于2種礦物的熱力學(xué)性質(zhì)以及熱傳導(dǎo)性質(zhì)之間的異同目前還未見報(bào)道.本文采用第一性原理計(jì)算,分別對水鎂石和方鎂石的熱力學(xué)性質(zhì)以及熱傳導(dǎo)性質(zhì)進(jìn)行了研究,通過對比分析發(fā)現(xiàn)2種礦物的熱力學(xué)性質(zhì)及熱導(dǎo)性質(zhì)有著很大的差異.

    1 研究方法

    本文中結(jié)構(gòu)優(yōu)化和力常數(shù)的計(jì)算(二階和三階)采用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算,該方法在眾多研究領(lǐng)域中被證實(shí)是行之有效的[11-12].本文采用計(jì)算精度和效率較好的VASP軟件[13].粒子間的相互作用采用綴加投影平面波來描述[14],交換關(guān)聯(lián)能選取局域密度近似處理.布里淵區(qū)積分采用Monkhorst-Pack方法[15],K 點(diǎn)網(wǎng)格大小為10×10×10.截?cái)嗄苓x取500 eV,能量收斂精度設(shè)定為10-6eV,力的收斂精度為0.5×10-3eV/nm.優(yōu)化過程中考慮晶格常數(shù)和原子位置均充分弛豫.

    2種礦物聲子譜及熱力學(xué)性質(zhì)的計(jì)算采用基于準(zhǔn)諧近似的 PHONOPY軟件[16],此軟件采用有限差分法并且基于原子力可以算出二階力常數(shù).求解高對稱點(diǎn)的聲子頻率的本征值可以構(gòu)建動力學(xué)矩陣,而其他點(diǎn)的聲子模式和頻率通過對動力學(xué)矩陣在實(shí)空間中進(jìn)行傅里葉變換可以得到.對于原子力的計(jì)算,需要在2種礦物的超胞(水鎂石與方鎂石均為3×3×3超胞)中建多個(gè)獨(dú)立的原子位移結(jié)構(gòu),每個(gè)結(jié)構(gòu)需要利用VASP計(jì)算單點(diǎn)能進(jìn)而得到原子相互作用力.

    三階力常數(shù)的計(jì)算采用基于實(shí)空間有限差分法的ShengBTE軟件[17],晶格熱導(dǎo)的計(jì)算通過求解線性玻爾茲曼傳輸方程.晶格熱導(dǎo)的表達(dá)式

    CV、vg、τ分別為等體熱容、聲子群速度、聲子壽命.其中聲子的壽命與散射率成反比,因此可以用散射率的大小來反映聲子壽命的長短.本文三階力常數(shù)的計(jì)算選取了與二階力常數(shù)相同的超胞大小,并且考慮到了四次近鄰相互作用.為得到可靠的晶格熱導(dǎo)率計(jì)算中選取了較大的q網(wǎng)格點(diǎn)(41×41×41).

    2 結(jié)果與分析

    2.1 熱力學(xué)性質(zhì) 水鎂石在高溫高壓條件下脫水為方鎂石,為了更好的理解水對礦物性質(zhì),以及壓力和溫度等外界環(huán)境對其熱力學(xué)性質(zhì)的影響,計(jì)算給出了2種礦物在不同條件下的熱膨脹系數(shù)(見圖1).方鎂石的熱膨脹系數(shù)在壓強(qiáng)一定時(shí)會隨溫度增大而增大,低溫時(shí)增長較快,然后逐漸變緩.當(dāng)溫度給定時(shí),熱膨脹系數(shù)會隨壓力的增大而減小.在壓力為0 GPa,溫度為300 K時(shí),MgO的熱膨脹系數(shù)為3.26×10-5K-1,文獻(xiàn)[18]通過實(shí)驗(yàn)得到 MgO 的熱膨脹系數(shù)為3.15×10-5K-1,文獻(xiàn)[19]通過實(shí)驗(yàn)得到MgO的熱膨脹系數(shù)為3.16×10-5K-1,文獻(xiàn)[20]通過計(jì)算得到其熱膨脹系數(shù)為3.11×10-5K-1.本文計(jì)算得到的MgO的熱膨脹系數(shù)與前面的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算值都符合得很好,也保證了此次的計(jì)算的可靠性.水鎂石的熱膨脹系數(shù)在低溫時(shí)隨溫度增長很快,在大概600 K時(shí)達(dá)到最大值,但是溫度繼續(xù)升高后,其熱膨脹系數(shù)反而減小,這個(gè)趨勢和方鎂石有區(qū)別.另外還有一個(gè)值得注意的是,當(dāng)給定溫度時(shí),Mg(OH)2的熱膨脹系數(shù)隨壓力的增大而增加,這與MgO的變化趨勢相反.因此以上熱膨脹的結(jié)果揭示了2種礦物間的差異,體現(xiàn)了結(jié)構(gòu)水對物理性質(zhì)的調(diào)控作用.為了研究清楚2種礦物熱膨脹系數(shù)的區(qū)別,近一步對影響熱膨脹的其他幾個(gè)參數(shù)進(jìn)行了探討.

    圖1 水鎂石與方鎂石熱膨脹系數(shù)隨壓強(qiáng)和溫度的變化關(guān)系Fig.1 Thermal expansivity of brucite and periclase

    對比圖2與圖3,可以發(fā)現(xiàn)2種礦物的CV、k0及V的變化趨勢基本相同.CV隨著溫度升高逐漸增大,在高溫時(shí)(800 K)與溫度的依賴關(guān)系減弱,最終會達(dá)到飽和,符合杜隆-伯特定律.在壓力的作用下,2種礦物的熱容會略微減小.水鎂石脫水的壓力不是很高,在本文考慮的壓力范圍內(nèi),熱容變化不大.在壓力作用下水鎂石的體變模量會從147 GPa增加到213 GPa,增幅為45%;而方鎂石的體變模量會從170 GPa增加到220 GPa,增幅為29%.對比2種礦物的體積來看,他們在壓力和溫度作用下的變化非常類似.現(xiàn)在來關(guān)注格林艾森常數(shù),從圖2中可以看到水鎂石的格林艾森常數(shù)隨著壓力的增加而增加.在低溫時(shí),水鎂石的格林艾森常數(shù)隨溫度增加而增大,在較高溫度時(shí)與溫度依賴關(guān)系減弱,進(jìn)一步升高溫度,發(fā)現(xiàn)此參數(shù)會出現(xiàn)略微減小.需要注意的是在低溫端(~40 K)水鎂石的格林艾森常數(shù)出現(xiàn)了一個(gè)峰,方鎂石也有類似的特點(diǎn),存在尖峰的問題應(yīng)該是少數(shù)低頻率的聲子能提供較大的格林艾森常數(shù)(微觀格林艾森常數(shù)).因給定溫度下的格林艾森常數(shù)可表示為[21]:

    其中,ωi為第i個(gè)聲子頻率,其對應(yīng)的格林艾森常數(shù)為 γ(ωi).不同頻率的聲子對應(yīng)的 γ(ωi)大小不同.在壓力的作用下,2種礦物的結(jié)構(gòu)有較大的變化(特別是水鎂石屬三方晶系),可能出現(xiàn)一些低頻聲子所對應(yīng)的γ(ωi)會比較大,進(jìn)而導(dǎo)致在低溫時(shí)出現(xiàn)尖峰.方鎂石的格林艾森常數(shù)在壓力的作用下會逐漸減小,這個(gè)趨勢恰好和與水鎂石相反.另外在溫度的作用下,特別是高溫部分,方鎂石的格林艾森常數(shù)會達(dá)到飽和,沒有呈現(xiàn)出減小的趨勢,這也和水鎂石有差別.

    圖2 水鎂石的熱力學(xué)參數(shù),C V,k 0,V以及γ隨溫度與壓力的變化關(guān)系Fig.2 Thermodynamic parameters(CV,k 0,V,γ)of brucite

    因此從上述的4個(gè)參數(shù)分析來看,格林艾森常數(shù)與體變模量是主要決定熱膨脹系數(shù)的物理參數(shù),可以用來解釋2種礦物的熱膨脹的不同特征.在低溫部分,水鎂石的格林艾森常數(shù)隨壓力增大而增大,與方鎂石的變化恰好相反,因此決定了水鎂石的熱膨脹系數(shù)隨壓力增加而增加,方鎂石隨壓力增加而減小.需要說明的是在高溫部分,水鎂石的格林艾森常數(shù)會隨著溫度的降低而出現(xiàn)了小幅小降,并且相對方鎂石而言,水鎂石的體變模量變化較大,2個(gè)參數(shù)共同決定了水鎂石在高溫時(shí)熱膨脹系數(shù)減小的趨勢.另外水鎂石的格林艾森常數(shù)低溫端的峰(12 GPa,~40 K)在熱膨脹系數(shù)中并沒有體現(xiàn)出來,是因?yàn)樵诖藴囟雀浇亩w熱容很小接近于0,此時(shí)熱膨脹系數(shù)主要由定體熱容決定,而格林艾森常數(shù)對熱膨脹系數(shù)的影響有限,進(jìn)而導(dǎo)致熱膨脹系數(shù)在低溫時(shí)非常小甚至等于0(見熱膨脹系數(shù)圖3).隨著溫度升高,格林艾森常數(shù)對熱膨脹系數(shù)的影響增強(qiáng),其變化趨勢與熱膨脹變化趨勢相似.

    2.2 熱導(dǎo)性質(zhì) 圖4分別給出了方鎂石與水鎂石的晶格熱導(dǎo)率.可以看出在環(huán)境條件下,方鎂石的熱導(dǎo)率為80 W/mK,而水鎂石的熱導(dǎo)率僅為0.97 W/mK,因此可以推斷含水對礦物的熱導(dǎo)率產(chǎn)生了極大的影響.隨著溫度的升高,2種礦物的熱導(dǎo)率都會降低,符合熱導(dǎo)率與1/T近似正比的關(guān)系.在壓力的作用下,方鎂石的熱導(dǎo)率會增加,而水鎂石卻表現(xiàn)出了相反的特征,其熱導(dǎo)率會隨著壓力的增加而減小.2種礦物熱導(dǎo)率的相異特征與前述的熱膨脹特征相似.

    圖3 方鎂石熱力學(xué)參數(shù),CV,k 0,V以及γ隨溫度與壓力的變化關(guān)系.Fig.3 Thermodynamic parameters (CV,k 0,V,γ)of periclase.

    圖4 水鎂石與方鎂石的晶格熱導(dǎo)率與溫度壓力的關(guān)系Fig.4 Lattice thermal conductivity of brucite and periclase

    圖5 水鎂石與方鎂石的非諧散射率Fig.5 Anharmonic scattering of brucite and periclase

    3 結(jié)束語

    1)2種礦物的熱膨脹系數(shù)隨溫度壓力的變化存在較大的差異.低溫時(shí),2種礦物的熱膨脹系數(shù)都會隨著溫度的升高而升高,但水鎂石在較高溫度時(shí)會呈現(xiàn)出微弱減小的趨勢.另在壓力的作用下,水鎂石的熱膨脹系數(shù)會增大,而方鎂石的熱膨脹系數(shù)會減小.2種礦物的格林艾森常數(shù)和體變模量的變化決定了他們熱膨脹系數(shù)的變化.

    2)通過求解玻爾茲曼方程得到了2種礦物的晶格熱導(dǎo)率,計(jì)算顯示在壓力作用下的2種礦物的晶格熱導(dǎo)率的變化與熱膨脹系數(shù)的變化相似,但是兩者間的幅度相差很大,方鎂石的晶格熱導(dǎo)率比水鎂石的要高2個(gè)數(shù)量級,說明含水或脫水對熱導(dǎo)性質(zhì)的影響很大.脫水后形成的方鎂石具有較小的非諧散射率,因此聲子壽命增大,導(dǎo)致方鎂石的熱導(dǎo)率增大.

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