靶表面粗糙度對低能電子致厚Ni靶特征X射線產(chǎn)額的影響研究

田麗霞 尹 毅,2 戴朝成

1（東華理工大學核科學與工程學院 南昌 330013）

2（中國科學院高能物理研究所多學科研究中心 北京 100049）

3（東華理工大學地球科學學院 南昌 330013）

Ni 金屬廣泛應(yīng)用于電鍍、化工以及飛機、雷達等制造業(yè)，對Ni 及合金的電子探針分析、俄歇電子能譜分析，精確的電子碰撞致Ni元素的K殼層電離截面數(shù)據(jù)都是必不可少的。近年來，電子致原子內(nèi)殼層電離截面測量在理論和實驗方面都進行了大量的討論與研究［1?5］。理論方面，已經(jīng)發(fā)展了諸如包含庫侖和交換修正的平面波玻恩近似（Plane Wave Born Approximation，PWBA-C-Ex）［6］、扭曲波玻恩近似（Distorted Wave Born Approximation，DWBA）［7?8］等理論模型，而Bote等［3］將PWBA與DWBA結(jié)合起來，提出了一種新的DWBA 模型，計算了入射離子能量自電離閾能到1 GeV范圍內(nèi)的原子內(nèi)殼層電離截面值。實驗方面，目前已發(fā)展了薄靶、薄靶厚襯底［9］以及厚靶測量方法，特別是近年來，Zhu［10］和An［11］提出了一種近閾能區(qū)電子轟擊電離截面的厚靶實驗方法，所謂厚靶是指靶樣厚度大于入射電子的最大射程，以保證在實際使用的能量范圍內(nèi)電子不能穿透靶層。該方法不僅成功避免了幾十納米的薄靶樣品制備以及厚度測量的問題，又有效提高了特征X射線產(chǎn)額計數(shù)率。

厚靶的特征X 射線產(chǎn)額是評估蒙特卡羅（Monte Carlo，MC）模擬中所用理論模型和數(shù)據(jù)庫準確性的重要依據(jù)，涉及到內(nèi)殼層電離截面、原子弛豫參數(shù)、電子和光子在材料中的傳輸參數(shù)等［12］。然而，之前的厚靶實驗方法都是假定靶表面是光滑的［10?11］，事實上很多情況下所用的靶都有一定的粗糙度，Geil 和Yesil 等［13?14］已經(jīng)通過MC 模擬證實靶樣表面粗糙度對中能離子背散射能譜和彈性反沖探測分析的確有一定的影響。因此，本研究以Ni靶為例，采用實驗測量和MC模擬相結(jié)合的方法，對靶表面粗糙度對厚Ni 靶特征X 射線產(chǎn)額的影響進行了探討與研究。

1 MC模擬

靶表面粗糙度對特征X射線產(chǎn)額的影響由電子和光子輸運MC 模擬的編碼系統(tǒng)PENELOPE-2008計算完成。PENELOPE-2008［15］采用壓縮的MC 方法，將正負電子與物質(zhì)的相互作用分為硬碰撞和軟碰撞，能在50 eV～1 GeV 的入射能量范圍內(nèi)描述正負電子和光子與物質(zhì)的相互作用過程，并對其輸運過程進行詳細模擬分析，該程序植入的元素電離截面數(shù)據(jù)及相關(guān)參數(shù)數(shù)據(jù)均取自目前最新的DWBA理論模型［3］，是模擬正負電子和光子輸運MC模擬的最先進和可靠的軟件之一［1?5，16］。

厚Ni 靶表面粗糙度模型如圖1 所示：半圓形為粗糙度顆粒，假設(shè)靶表面粗糙度顆粒為大小相同的半圓形，相鄰粗糙度顆粒之間的間距都相等，電子束垂直入射至厚靶表面，X 射線探測器D 與靶樣表面成45°夾角。

圖1 厚Ni表面靶粗糙模型示意圖Fig.1 Schematic diagram of the rough surface model of thickNi target

根據(jù)An等［11］提出的厚靶法理論，即假定電子在介質(zhì)中的徑跡是直線，對于韌致輻射及散射效應(yīng)致靶原子內(nèi)殼層電離的貢獻忽略不計，那么電子碰撞厚Ni靶的特征X射線產(chǎn)額NX可表示為：

式中：E0為入射電子能量；I0為入射電子數(shù)；NA為阿夫加德羅常數(shù)；A為靶原子質(zhì)量；εΩ/4π 為探測系統(tǒng)的效率；σX為原子特征X射線產(chǎn)生截面；μX為特征X射線在樣品中的質(zhì)量吸收系數(shù)；S（E）=?1/ρ（dE/dX）為靶對電子的質(zhì)量阻止本領(lǐng)；t（E）為特征X 射線出射點與探測器之間的距離。

為方便計算t（E），將靶表面分為A、B、C 3 個區(qū)域來分別計算，其他所需的參數(shù)值均取自PENELOPE 數(shù)據(jù)庫。假設(shè)10 000 個入射電子在靶中A、B 和C 區(qū)域的位置隨機分布，對于10～30 keV的入射電子，分別計算了粗糙度顆粒半徑（r）分別為2 000 nm、3 000 nm、6 000 nm 和9 000 nm 時由探測器D得到的特征X射線產(chǎn)額，并與光滑表面時（r=0）計算得到的結(jié)果進行了比較（圖2）。由圖2可知，靶表面粗糙度對特征X 射線產(chǎn)額的確會有一定的影響，粗糙表面時的特征X 射線產(chǎn)額值要低于光滑表面。在同樣粗糙度情況下，隨著入射能量的增加，光滑表面與粗糙表面時得到的特征X射線產(chǎn)額差異越來越顯著，而且隨著靶表面粗糙度的增加，其特征X射線產(chǎn)額逐漸減小，例如當入射電子能量為30 keV時，在r為2 000 nm 得到的特征X 射線產(chǎn)額僅低于光滑表面約2.3%，而當r為9 000 nm時，兩者之間的差異高達11.2%。

圖2 厚Ni靶粗糙與光滑表面的特征X射線產(chǎn)額比較Fig.2 Comparisons of characteristic X-ray yields between rough and smooth surfaces of thick Ni targets

2 實驗測量

2.1 實驗條件

實驗裝置采用北京中科科儀KYKY-2800B型掃描電鏡，并內(nèi)置一個法拉第筒，電子束從電子槍出射后經(jīng)二次準直及聚焦，進入法拉第筒，垂直入射到厚Ni 靶樣品的表面。靶樣品與水平方向傾斜45°放置，電子打靶產(chǎn)生的特征X射線由一個PIONEER型Si（Li）探測器收集，該探測器有一個超薄NORVAR窗，其對55Mn 的Kα特征X 射線峰（5.89 keV）的能量分辨率為131 eV，其靈敏面積為10 mm2。圖3 為實驗裝置示意圖。 實驗所用的靶材料為高純度（99.99%）的Ni 金屬，厚度為0.2 mm，為減少靶表面粗糙度對實驗結(jié)果的影響，靶樣品表面特別做了鏡面拋光處理。

圖3 電子致厚Ni靶特征X射線產(chǎn)額測定實驗裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of experimental setup of measurements of characteristic X-ray yields of the thick Ni target impact by electrons

2.2 結(jié)果與討論

在實驗開始前，需要對Si（Li）探測器進行效率刻度，其刻度方法與文獻［12］中相同，即在高能區(qū)的效率采用標準放射源刻度的方式進行刻度，而對于低能區(qū)的效率，先利用19 keV 電子束轟擊厚碳靶（ 純度為99.99%）產(chǎn)生的韌致輻射實驗譜與PENELOPE 計算的韌致輻射譜之比得到低能區(qū)效率刻度曲線的形狀，再將其歸一到高能區(qū)絕對效率上，從而得到整個效率刻度曲線。在本次實驗中，Si（Li）探測器對Ni靶的Kα（7.47 keV）及Kβ（8.26 keV）特征X 射線的探測效率（εΩ/4π）分別為1.180 4×10?4和1.277×10?4。

此次實驗測得的特征X射線峰計數(shù)利用以下公式轉(zhuǎn)化為每入射電子每單位立體角的特征X 射線產(chǎn)額［12］：

式中：NX（E）為Si（Li）探測器收集到的特征X射線峰計數(shù)；I0為總?cè)肷潆娮訑?shù)；ΔΩ為X 射線探測器的立體角；ε（E）為作為光子能量函數(shù)的探測器本征效率。因子ε（E）ΔΩ/4π 的值取自Si（Li）探測器效率刻度曲線。

通過實驗測量得到了9～29 keV 電子碰撞厚Ni靶的特征X 射線產(chǎn)額，圖4 為20 keV 電子入射時測得的特征X 射線能譜圖，圖中低能端Al 的Kα、Kβ峰極有可能是鋁質(zhì)法拉第筒的探測孔邊沿遭受散射電子轟擊所產(chǎn)生的。

圖4 20 keV電子碰撞厚Ni靶的特征X射線能譜Fig.4 The characteristic X-ray spectrum of the thick Ni target impacted by 20 keV electrons

根據(jù)實驗測得的厚Ni 靶Kα和Kβ特征X 射線峰的凈計數(shù)，利用式（2）計算得到了9～29 keV 電子碰撞厚Ni 靶的Kα及Kβ特征X 射線產(chǎn)額（圖5）。圖5中，實線為DWBA 理論的計算值，實心方塊為本實驗測得的數(shù)據(jù)。 在圖5（b）中，為方便比較，將DWBA理論計算值乘以一個比例因子（1.10）歸一到實驗數(shù)據(jù)上并用虛線表示，該比例因子是由不同入射能量時實驗測得的數(shù)據(jù)分別除以相對應(yīng)的DWBA理論值所得的商求平均值所得。

圖5 9～29 keV電子入射厚Ni靶的Kα (a)和Kβ (b) X射線產(chǎn)額Fig.5 The Kα(a) and Kβ (b) X-ray yields of the thick Ni target impacted by 9～29 keV electrons

由圖5可知，在所測能區(qū)范圍內(nèi)，厚Ni靶的KαX射線實驗產(chǎn)額值與DWBA理論計算值吻合很好，在入射電子能量高于19 keV時，KβX射線實驗產(chǎn)額值均普遍高于DWBA 理論計算值。歸一后的KβX 射線DWBA 理論值曲線和實驗產(chǎn)額曲線形狀是一致的，兩者之間的差異主要來自于DWBA理論計算時采用的諸如原子弛豫數(shù)據(jù)（如熒光產(chǎn)額、俄歇效應(yīng)參數(shù)、C-K 過程參數(shù)）等引入的誤差。Li 等［12］對5～30 keV 的電子碰撞厚Zr、Mo、W 靶的特征X 射線產(chǎn)額值與理論值進行了比較，發(fā)現(xiàn)其Kβ及L殼層產(chǎn)額值與理論值也存在10% 左右的差異。本次實驗的誤差主要來自特征峰計數(shù)統(tǒng)計的誤差（～5%），以及探測效率刻度的誤差（～5%），該誤差主要來自使用標準源時的計數(shù)統(tǒng)計誤差（～3.5%）、X射線絕對強度誤差（～3%）、標準放射源覆蓋層吸收修正誤差（～2%）以及標準放射源活度誤差（～1%）等方面。因此，將來自特征峰計數(shù)統(tǒng)計的誤差及探測效率刻度的誤差正交相加，即可得本實驗的總誤差約為7%。

3 結(jié)語

本研究以厚Ni 靶為例，采用PENELOPE-2008程序?qū)Π斜砻娲植诙葘μ卣鱔射線產(chǎn)額的影響進行了模擬分析。結(jié)果表明：粗糙表面時的特征X 射線產(chǎn)額值要低于光滑表面，而且粗糙度越大，其特征X射線產(chǎn)額越小。由此，對Ni靶樣品進行了鏡面拋光處理，并采用掃描電鏡實驗測量得到了9～29 keV的電子碰撞厚Ni 靶的特征X 射線產(chǎn)額，并于最新的DWBA理論計算值進行了對比。結(jié)果表明：Kα實驗產(chǎn)額在曲線形狀及數(shù)值上均與DWBA 理論計算值吻合很好，由于DWBA理論計算時采用的原子弛豫數(shù)據(jù)的不確定性，使得KβX射線產(chǎn)額高于DWBA理論值10%左右。由此可見，在今后的電子致厚靶原子內(nèi)殼層電離截面實驗中，對實驗靶樣品進行鏡面拋光是非常必要的，以減少表面粗糙度對實驗結(jié)果的影響。

致謝感謝四川大學安竹及朱敬軍老師在本次實驗裝置調(diào)試中給予的支持和幫助。