京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放的時空格局與減排潛力

吾拉哈提·阿達力別克，展曉瑩，周豐*，居學海，習斌，黃宏坤，靳拓，許丹丹

（1.北京大學城市與環(huán)境學院，北京 100871；2.北京大學地表過程分析與模擬教育部重點實驗室，北京 100871；3.中國農(nóng)業(yè)科學院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，北京 100081；4.農(nóng)業(yè)農(nóng)村部農(nóng)業(yè)環(huán)境重點實驗室，北京 100081；5.農(nóng)業(yè)農(nóng)村部農(nóng)業(yè)生態(tài)與資源保護總站，北京 100125）

氨氣是大氣當中主要的堿性氣體之一，其與二氧化硫、二氧化氮和硝酸氣體反應生成的硫酸銨、硝酸銨是大氣當中二次無機氣溶膠的主要成分[1?2]。在我國高頻次、大范圍的霧霾天氣中，二次無機氣溶膠的貢獻達到30%~77%[3]，這一特點在華北平原地區(qū)尤為突出[4]。此外，氨還是大氣沉降的主要成分[5]，進入地表會引發(fā)土壤酸化[6]、水體富營養(yǎng)化[7]等一系列環(huán)境問題。沉降到地面的氨也會促進氧化亞氮等溫室氣體的間接排放[8]。我國氨排放主要來自于農(nóng)業(yè)源（包括種植業(yè)與畜禽養(yǎng)殖業(yè)），其排放貢獻達到80%以上[9?10]。因此，編制高分辨率的農(nóng)業(yè)源氨排放清單，有助于認識氨排放的時空格局，識別氨排放的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，優(yōu)化氨減排的區(qū)域方案[11]。

區(qū)域尺度的氨排放量估算包括自上而下和自下而上兩種方法[10，12?13]。衛(wèi)星數(shù)據(jù)雖然可以繪制全球氨排放分布圖，揭示熱點區(qū)域，但其觀測結(jié)果與區(qū)域環(huán)境條件、農(nóng)業(yè)措施缺少直接關(guān)聯(lián)，多數(shù)地區(qū)還存在排放源重疊的現(xiàn)象，無法給出針對性的減排建議[12?13]。排放因子模型（排放量等于排放因子與活動數(shù)據(jù)的乘積）是區(qū)域氨排放量估算方法之一。然而，現(xiàn)有模型對于區(qū)域氨排放量的估計存在相當大的不確定性。不同研究估算的我國種植業(yè)氨排放量范圍（以N 計，下同）為 2.3~7.4 Tg[9，14?19]，畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放量范圍達到 2.24~6.49 Tg[9?10，12，15，20]。造成這種差異的主要原因有2 個：一是對排放因子對環(huán)境條件、農(nóng)業(yè)管理措施的敏感性認識不全面。根據(jù)以往研究，無論農(nóng)田施肥還是畜禽養(yǎng)殖，氨揮發(fā)率隨著氣溫或基質(zhì)pH 增長呈指數(shù)上升[14，21]。Meta 分析結(jié)果表明不同肥料類型以及施肥措施導致的氨揮發(fā)率存在差異，與尿素相比，硝酸銨、硫酸銨、磷酸二氫氨的氨揮發(fā)要低50%以上，深施相比撒施可以減少約一半的氨揮發(fā)[22]。然而，部分模型將每個省份的排放因子設定為一個定值[9，15]，或僅根據(jù)少數(shù)控制實驗對排放因子進行簡單校正[10]。該排放因子難以表達不同時空尺度環(huán)境因子、農(nóng)藝措施、畜禽管理方式等對氨揮發(fā)的影響。二是模型活動數(shù)據(jù)的分辨率低，難以刻畫區(qū)域差異，識別關(guān)鍵環(huán)節(jié)，從而影響了排放估算。例如，目前多數(shù)研究建立的我國氨排放清單活動數(shù)據(jù)為省級，無法識別省份內(nèi)部的空間差異，且難以區(qū)分不同作物、不同環(huán)節(jié)及管理措施的各自貢獻，管理者難以制定針對性的減排策略[9，15]。

盡管不同模型的估算結(jié)果存在差別，但從空間格局來看，以往研究均認為京津冀地區(qū)是我國乃至全球氨排放的熱點地區(qū)[9，15]，該結(jié)果也與衛(wèi)星觀測結(jié)果吻合[13]。京津冀地區(qū)的區(qū)域面積僅為2.18×104km2，對于這種面積較小的熱點地區(qū)，過低的空間分辨率會降低模型結(jié)果的可靠性。以往的國家級排放清單的分辨率大多為省級[9，15，19]，氨排放的作物結(jié)構(gòu)與關(guān)鍵環(huán)節(jié)無法辨析，難以進一步識別該地區(qū)的排放熱點。

針對以上問題，本文基于第二次全國污染源普查（以下簡稱“二污普”）和統(tǒng)計年鑒數(shù)據(jù)，建立了京津冀地區(qū)的縣級活動數(shù)據(jù)，該活動數(shù)據(jù)細分了不同作物的氮肥投入量、施肥類型、施肥方式、施肥時間以及畜禽養(yǎng)殖規(guī)模和糞便管理方式。此外，改進了排放因子模型，量化了氣象、土壤條件、農(nóng)藝措施、糞便管理措施對排放因子的影響。隨后，制定了2015—2019年京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放清單（千米級），評估了京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放的時空格局，識別了氨排放的關(guān)鍵作物與關(guān)鍵環(huán)節(jié)，探索了不同管理措施下的氨減排潛力，為京津冀地區(qū)的氨減排及大氣污染防治提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 種植業(yè)氨排放核算方法

本研究參考了ZHAN 等[14]建立的高分辨率排放因子模型估算農(nóng)田氨揮發(fā)量：

式中：V為作物i的氨揮發(fā)量，kg；VR為氨揮發(fā)率，%；N為施氮強度（以N 計），kg·hm?2；SA為播種面積，hm2。當i=1 時，作物類型為水稻，i>1 時為旱地作物。旱地作物分為玉米、小麥、豆類、薯類、蔬菜、果類、其他作物（包括棉花、油菜籽、瓜類、花生、麻類、高粱、向日葵和甘蔗），k代表柵格尺度。

式中:VR0為基準條件下不同實驗觀測氨揮發(fā)率的平均值，水田為13.29%，旱地為9.34%，適用于水田或旱地的所有柵格。基準條件是指氨揮發(fā)通量通過動態(tài)箱法觀測（即0.1 m 風速=0.4 m·s?1），且該實驗的施肥方式為尿素撒施，土壤或田面水的pH 為7 左右，生長季氣溫均值為20 ℃（旱地）或26 ℃（水田）。f（pH）、g（T）、h（u）為pH、溫度、風速的校正系數(shù)。校正系數(shù)方程形式如下：

式中：pHw和pHs為土壤與田面水的pH值；T為作物生長季平均氣溫，℃，u為10 m風速（m·s?1）。CEtype&mode為肥料類型與施肥方式的綜合校正系數(shù)，方程形式如下：

式中：j為肥料類型，包括尿素、碳酸氫銨（碳銨）、復合肥、其他化肥、糞便（包括動物與人類）和秸稈；x為不同類型肥料的投入比例；bi為基肥占所有化肥投入的比例，di為作物機械深施的比例，ni為免耕比例；μf為不同肥料的校正系數(shù)，尿素為1，碳酸氫銨為1.479 7（水田）或2.291 0（碳銨），其他氮肥為0.529 6，復合肥為0.522 2，畜禽糞便為0.326 1，作物秸稈為0.231 6。對于CEtype&mode，本研究在ZHAN 等[14]的基礎(chǔ)上對參數(shù)做了進一步修正：首先，ZHAN等[14]將肥料施用方式分為撒施、翻耕與深施3 種，本研究則參照《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南（試行）》分為撒施和深施兩種，處理方法為將翻耕、深施兩種施肥方式的樣點合并，同樣以撒施為參照，重新擬合肥料深施的校正系數(shù)；另外，ZHAN 等[14]假定復合肥的揮發(fā)率與尿素一致，有機肥的揮發(fā)率與其他肥料一致，本研究則對復合肥、秸稈和糞便的揮發(fā)率進行了細分，參考上述3 種肥料與尿素的對照觀測實驗，重新率定了復合肥、秸稈和糞肥的校正系數(shù)。

1.2 畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放量的估算方法

本研究采用了ZHANG 等[23]的畜禽氨排放模型進行計算，模型形式如下：

式中：i為畜禽類型，本研究分為16種（表1）；k為糞便管理方式，分為室內(nèi)圈舍、存儲管理和戶外放牧，畜禽還田的氨排放量歸入農(nóng)田氨揮發(fā)量中；V為畜禽氨排放量；h表示畜禽的頭數(shù)；exf為排泄系數(shù)（以N 計，下同），emf為排放因子，不同畜種的排泄系數(shù)與排放因子見表1。該模型計算尺度為縣級尺度。

表1 畜禽排泄系數(shù)以及排放因子Table 1 Excretion factors and emission factors of livestock

1.3 活動數(shù)據(jù)來源及處理

為準確評估京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放，本研究使用二污普2017 年縣級數(shù)據(jù)和年鑒省級、市級數(shù)據(jù)進行折算，建立了京津冀地區(qū)2015—2019 年縣級農(nóng)業(yè)管理措施數(shù)據(jù)集。由于二污普數(shù)據(jù)僅有2017 年的，所以折算時只算了2017 年前后兩年。數(shù)據(jù)集包括種植結(jié)構(gòu)、肥料類型和施肥方式，以及養(yǎng)殖畜種、養(yǎng)殖規(guī)模和不同糞便管理方式。上述數(shù)據(jù)以及氣象、土壤驅(qū)動數(shù)據(jù)均通過土地利用數(shù)據(jù)分配到1 km 的柵格[24]，數(shù)據(jù)來源與處理方法見表2。

表2 種植業(yè)氨排放模型驅(qū)動數(shù)據(jù)來源Table 2 Activity dataset used in this study

1.4 減排潛力評估

對于種植業(yè)，設計了6 種減排潛力評估情景：（1）提高作物氮肥利用率（NUE），提高作物NUE 的情景數(shù)據(jù)處理方法參考ZHANG 等[25]。NUE是指作物籽粒含氮量占外界總氮投入的比例，為使NUE提高至2050年的最優(yōu)水平，需要在保證產(chǎn)量的同時減少氮損失，從而降低氮肥投入。計算該情景需要獲得各個作物生育期的氮沉降量、固氮量、氮肥投入量和籽粒含氮量。氮沉降量基于YU 等[5]的氮沉降數(shù)據(jù)計算獲得。不同作物固氮量參考李樹田等[26]的單位面積固氮量系數(shù)計算獲得。作物籽粒含氮量參考KALTENEGGER等[27]的研究結(jié)果；（2）硝態(tài)氮替代碳銨；（3）降低尿素和碳銨的占比，使硝態(tài)氮占比達到40%（美國平均水平）；（4）基肥機械深施比例增加至70%；（5）基肥機械深施比例增加至80%；（6）基肥機械深施比例增加至90%。

對于畜禽養(yǎng)殖業(yè)，參考了曹玉博等[28]整理的減排措施，選取了9 種措施對京津冀地區(qū)畜禽養(yǎng)殖業(yè)的氨減排潛力進行評估。減排措施包括：飼喂過程中采取低蛋白飼喂、分階段飼養(yǎng)、添加酸性鹽類飼料（酸性鈣鹽取代碳酸鈣），飼舍管理過程中采取糞尿分離（漏縫地板面積占50%）、快速清洗、添加脲酶抑制劑、在存儲管理過程中覆蓋土工織物、覆蓋泡沫塑料、添加強酸物質(zhì)。根據(jù)其提供的氨揮發(fā)減排率乘以實際畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放量對氨減排潛力進行評估。

2 結(jié)果與分析

2.1 京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放量及排放結(jié)構(gòu)

由表3 可知，2015—2019 年，京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放平均值為429.1 Gg·a?1（以NH3計，下同）。其中，種植業(yè)和畜禽養(yǎng)殖業(yè)分別排放278.1、151.0 Gg·a?1，貢獻率分別為64.8%與35.2%。隨著氮肥投入與畜禽養(yǎng)殖規(guī)模的下降，京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放從2015年的448.6 Gg·a?1下降到2019年的391.8 Gg·a?1。2015—2019 年農(nóng)業(yè)源氨排放下降主要源于種植業(yè)，減排量為42.5 Gg，占農(nóng)業(yè)源氨排放下降量的74.8%；畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨減排量為14.3 Gg，占農(nóng)業(yè)源氨排放下降量的25.2%。不同作物、肥料類型與畜禽糞便管理方式的氨排放存在差異。以2019年為例（圖1），京津冀地區(qū)玉米氨排放量最高，達到146.5 Gg·a?1，占農(nóng)業(yè)源排放量的37.4%；其次是小麥、水果、蔬菜以及其他作物。從肥料類型角度來看，尿素施用造成的氨排放量為178.0 Gg·a?1，占種植業(yè)排放量的71.8%；其次是復合肥、碳銨、人類和畜禽糞便及秸稈。京津冀地區(qū)畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放總量占農(nóng)業(yè)源排放量的36.8%，其中，室內(nèi)圈舍過程排放最多，達到97.9 Gg·a?1，占農(nóng)業(yè)源排放量的25.0%；其次是儲存管理過程和戶外放牧過程。

表3 京津冀地區(qū)2015—2019年種植業(yè)、畜禽養(yǎng)殖業(yè)、農(nóng)業(yè)源氨排放量（Gg·a?1）Table 3 NH3 emissions from cropland，livestock and agriculture in BTH region during 2015—2019（Gg·a?1）

2.2 京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放的空間格局

京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放呈現(xiàn)“南高北低”的空間格局（圖2）。市級氨排放量占據(jù)前6位的地級市均分布在京津冀地區(qū)的南部。其中滄州市氨排放最高，達到50.2 Gg·a?1，占京津冀地區(qū)氨排放總量的12.7%。其次是邯鄲市（49.1 Gg·a?1）、保定市（44.2 Gg·a?1）、邢臺市（40.6 Gg·a?1）、石家莊市（35.6 Gg·a?1）和廊坊市（33.3 Gg·a?1）。這6個地級市農(nóng)業(yè)源氨排放量占京津冀地區(qū)總量的64%，種植業(yè)氨排放占京津冀地區(qū)總量的71%，畜禽養(yǎng)殖業(yè)占京津冀地區(qū)總量的59%（圖2）。

從縣級尺度來看，農(nóng)業(yè)源以及種植業(yè)和畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放均十分集中，其中一半的縣（區(qū)、市）貢獻了京津冀地區(qū)80%以上的農(nóng)業(yè)源氨排放量（圖3）。對于農(nóng)業(yè)源氨排放量而言，這些縣（區(qū)、市）集中在承德市北部、唐山市中南部、滄州市北部、衡水市西北部以及邯鄲市西部和東南部。其中排放量前10 位的縣（區(qū)、市）包括滄縣、黃驊市、大名縣、武安市、豐寧滿族自治縣、唐山市豐南區(qū)、河間市、圍場滿族蒙古族自治縣、定州市和深州市。這10 個縣（區(qū)、市）的累計排放量占到了農(nóng)業(yè)源總排放量的13.5%。對于種植業(yè)，熱點地區(qū)基本與農(nóng)業(yè)源的重合，滄縣、武安市、黃驊市、唐山市豐南區(qū)、大名縣、豐寧滿族自治縣也是種植業(yè)的排放熱點縣（區(qū)、市）。畜禽養(yǎng)殖業(yè)排放量的空間格局與種植業(yè)并不相同，排放熱點縣（區(qū)、市）分別是灤南縣、定州市、青龍滿族自治縣、圍場滿族蒙古族自治縣、天津市寶坻區(qū)、寧河區(qū)、宣化縣、玉田縣、永年縣、正定縣。因此，京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨減排需要以這些高排放地區(qū)作為優(yōu)先控制單元。

2.3 京津冀地區(qū)的減排潛力

京津冀地區(qū)種植業(yè)有很大的減排潛力（表4），其中提高氮肥利用率帶來的減排潛力最大。所有作物氮肥利用率達到目標氮利用率，同時減少相應的氮肥投入，氨減排量可達142.5 Gg，減排57.5%。從肥料類型的角度來看，碳銨替代為硝態(tài)氮這一措施的減排潛力較?。?1.7 Gg），但是如果進一步提高硝態(tài)氮在總氮投入量的占比，減排量可以增加20.1 Gg。提高機械深施比例的減排潛力相對較小。

表4 京津冀地區(qū)種植業(yè)和畜禽養(yǎng)殖業(yè)不同措施下的減排潛力Table 4 Mitigation potentials from cropland and livestock under different measures in BTH region

在畜禽養(yǎng)殖業(yè)中，在飼喂階段采用酸性鈣鹽取代碳酸鈣的減排潛力最大，這一措施可以降低糞尿的pH 值，帶來37.5~76.3 Gg（26%~53%）的減排量。在室內(nèi)圈舍過程中添加脲酶抑制劑也可以達到比較好的減排效果，并且也很穩(wěn)定，能減排33.7~35.2 Gg。在室內(nèi)圈舍過程中采取快速清洗的措施平均減排41.1 Gg，但該措施的不確定性大（9.5%~47.6%），可靠性需要進一步驗證。在存儲管理過程中采取覆蓋、添加強酸物質(zhì)等措施的減排量較小，主要原因是存儲過程中氨排放量相比室內(nèi)圈舍過程的氨排放要小很多（約占總畜禽氨排放的23%），但是仍然能有效降低存儲過程中的氨排放（添加強酸物質(zhì)能穩(wěn)定減少存儲過程中約80%的氨排放），這些措施配合飼喂階段、室內(nèi)圈舍階段的減排措施一同實行也具有很大的意義。

3 討論

總體而言，本研究對京津冀地區(qū)氨排放的估算結(jié)果普遍低于以往“自下而上”的模擬結(jié)果。MEI?Cv1.3[33?34]模型采用原環(huán)境保護部于2014 年頒布的《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南（試行）》中的排放因子估算了2015—2017 年京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放量，結(jié)果為554.0 Gg·a?1，該估計比本研究的結(jié)果約高106 Gg·a?1。程龍等[35]采用了簡單的排放因子法，認為2014 年京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放量約為1 750.7 Gg·a?1，是本研究2015年估算值的3.9倍，該研究采用的種植業(yè)和畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放因子來源于歐洲環(huán)保署制定的《EMEP/EEA 2013 年空氣污染排放清單指南手冊》。ZHANG 等[19]采用排放因子模型評估的我國氨排放清單中，京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放量為922.2 Gg·a?1，該結(jié)果比本研究高 473.6 Gg·a?1。以上研究存在兩個主要不足：首先，上述研究采用的活動數(shù)據(jù)主要來自于國家統(tǒng)計年鑒資料，空間分辨率多為省級，用于估算京津冀地區(qū)的排放量較為粗糙。其次，上述研究采用的排放因子直接來源于歐洲數(shù)據(jù)或國內(nèi)觀測的單一試驗點數(shù)據(jù)，或為一個固定數(shù)值，而本研究的農(nóng)藝措施活動數(shù)據(jù)主要基于第二次全國污染源普查結(jié)果及省、市級統(tǒng)計年鑒，空間分辨率達到縣級尺度，能夠更真實地反映不同區(qū)域農(nóng)戶的實際耕作和管理措施。同時，本研究的排放因子能夠充分反映種植制度、施肥管理、灌排管理、土壤特征和氣候條件的動態(tài)影響。例如，2015 年后京津冀地區(qū)的機械耕作比例有所增加，主糧作物的基肥深施比例高于35%，大大降低了氨揮發(fā)量（《中國農(nóng)業(yè)機械年鑒》，ZHANG 等[12]）。

本文也采用了大氣化學?氣象模型和遙感觀測對京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨氣排放進行了“自上而下”的驗證[13，36]。WRF?Chem v3.6.1 模擬的京津冀地區(qū)在2008—2019 年大氣氨柱濃度平均值（模型原理及效果參照LIU 等[36]的研究）與IASI 遙感觀測較為一致（觀測結(jié)果來自于VAN DAMME 等[13]的研究）。將來自北京大學排放清單網(wǎng)站（http：//inventory.pku.edu.cn/）的工業(yè)和能源氨排放從WRF?Chem 模擬的京津冀地區(qū)所有源氨排放清單中扣除，得到京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放，該結(jié)果與本研究2015—2019 年核算結(jié)果較為一致（圖4）。

從農(nóng)業(yè)源氨排放的結(jié)構(gòu)來看，畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放量低于種植業(yè)。主要有兩個原因：一是在劃分種植業(yè)和畜禽養(yǎng)殖業(yè)的氨排放時，本研究認為畜禽糞便還田產(chǎn)生的氨來自種植業(yè)，因此與以往研究相比，本研究中畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放缺少糞便還田部分。二是以往的畜禽糞便還田產(chǎn)生的氨排放可能存在高估的問題。本研究在建立氨排放清單時將糞便還田的部分作為肥料歸入種植業(yè)模型當中計算。ZHAN 等[14]的種植業(yè)模型考慮了施肥措施和施肥時間（基于作物生長季），這相比于畜禽養(yǎng)殖業(yè)簡單的排放因子模型要更加精細和可靠。并且在ZHAN 等[14]的模型當中有一個假設：畜禽糞便一般施撒在播種之前，如果這塊土地進行了翻耕，那么畜禽糞便的施肥方式應該為揮發(fā)率更低的深施。而京津冀地區(qū)的翻耕比例很高，玉米為約30%、其他作物大于90%（二污普、《中國農(nóng)業(yè)機械年鑒》）。因此在種植業(yè)模型當中，絕大部分糞便的施肥方式為深施，糞便還田產(chǎn)生的氨排放量可能并不高。

種植規(guī)模、養(yǎng)殖規(guī)模、氮肥投入和環(huán)境條件是影響京津冀地區(qū)空間格局的主要因素。從農(nóng)田的空間分布來看，京津冀南部的華北平原地勢平坦，適合農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，播種面積大，這也帶來了更多的氮肥投入。統(tǒng)計數(shù)據(jù)顯示，南部7 個城市（廊坊、保定、滄州、石家莊、衡水、邢臺、邯鄲）氮肥投入量為1 490.1 Gg（2019年），是北部城市（北京、天津、張家口、承德、秦皇島、唐山）的1.66 倍。同時，土壤酸堿度也是決定種植業(yè)氨排放格局的關(guān)鍵因素。南部的華北平原和唐山南部土壤pH 值（7.8）普遍高于北部（6.5）以及邢臺市（6.5）與邯鄲市中部（6.5）。大量氫氧根離子的存在促進了尿素水解后銨根離子向游離氨的轉(zhuǎn)化，進一步提高了氨排放通量[14]。畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放的空間格局主要受到畜禽養(yǎng)殖規(guī)模的影響，例如邯鄲畜禽源氨排放集中在肥鄉(xiāng)縣，唐山市畜禽源氨排放集中在灤南縣。此外，氣溫對于氨排放的影響也很重要，東南部及南部城市年均氣溫（16 ℃）普遍高于西北部（4 ℃）。今后的研究應該進一步基于情景模擬等方式量化這些因素的貢獻，這對于指定減排措施以及在空間上調(diào)整種植、養(yǎng)殖分布有很大的意義。

在種植業(yè)中，提高作物氮肥利用率是減排潛力最大的措施，這與ZHAN 等[14]的研究結(jié)果一致，從成本收益的角度來看，這一措施也是成本最低的[23]。種植業(yè)第二個重要措施為調(diào)整肥料類型。其中取消碳銨（揮發(fā)率為尿素的1.47~2.29 倍）的減排潛力較低（8.7%），原因在于1996年以后，我國化肥中碳銨的投入比例逐年下降[10]，2019年京津冀地區(qū)碳銨投入占比已經(jīng)降至4%左右（二污普、《全國農(nóng)產(chǎn)品成本收益資料匯編》），已經(jīng)有效地降低了種植業(yè)的氨排放。機械施肥的減排潛力較低，主要因為本研究設定的情景僅提高了機械在基肥施用上的貢獻，沒有考慮追肥的深施問題。未來應進一步推廣追肥的機械深施或水肥一體化，提高氨的減排效果[37]。

盡管本研究通過高分辨率的排放因子模型系統(tǒng)評估了京津冀地區(qū)的農(nóng)業(yè)源氨排放及減排潛力，但仍存在一些不確定性。從模型結(jié)構(gòu)來看，種植業(yè)氨通量估算沒有考慮水分輸入與施肥次數(shù)的影響。水分可以攜帶氮肥與銨根離子向下運移[21]，降低氨揮發(fā)量；氨揮發(fā)率隨施氮量呈指數(shù)上升[16]，分次施肥可以降低氨排放通量，不考慮這兩種因素可能導致了種植業(yè)排放量的高估。同時模型參數(shù)是通過全球尺度的實驗觀測數(shù)據(jù)率定而來，并未基于京津冀地區(qū)的實測數(shù)據(jù)進行本土化。另外，各項減排措施在京津冀地區(qū)的適用性也缺少系統(tǒng)評估。從活動數(shù)據(jù)的角度來講，將2017 年的數(shù)據(jù)（二污普數(shù)據(jù)）用于其他年份也給估算結(jié)果帶來了不確定性。實際上，以往的研究表明，中國的農(nóng)業(yè)源氨排放量經(jīng)歷了從顯著增長到趨于平緩甚至下降的變化[9?10，15]。但是量化不確定性分析涉及到活動數(shù)據(jù)、模型方法、參數(shù)等數(shù)據(jù)和資料，并且在京津冀地區(qū)也需要更加本土化的資料，這使得進行不確定性分析變得困難，也是以往的諸多清單研究[9?10，12]沒有對不確定性進行量化的原因。

因此，為了進一步精準評估京津冀地區(qū)的氨排放，需要進一步優(yōu)化模型結(jié)構(gòu)，考慮水分輸入、施肥次數(shù)與施肥時間等的影響，同時對氨排放模型的參數(shù)進行本土化優(yōu)化，評估減排措施的適用性，并且建立高分辨率長時間尺度的農(nóng)藝措施和糞便管理措施的活動數(shù)據(jù)，研究京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放量及驅(qū)動機制，評估農(nóng)藝管理和畜禽管理措施在氨排放中的貢獻，這對未來的氨減排及重污染天氣的治理工作有重要的指導意義。

4 結(jié)論

（1）2015—2019 年，京津冀地區(qū)年均氨排放為429.1 Gg·a?1，與大氣反演結(jié)果非常接近。種植業(yè)和畜禽養(yǎng)殖業(yè)分別排放 278.1、151.0 Gg·a?1。從不同作物類型、肥料類型來看，玉米種植、尿素施用是種植業(yè)氨排放的主要來源；室內(nèi)圈舍是畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨排放的主要來源。京津冀地區(qū)氨排放量逐年下降，從2015年的 448.6 Gg·a?1下降到 2019 年 391.8 Gg·a?1。農(nóng)業(yè)源氨排放下降主要源于種植業(yè)，種植業(yè)減排量占總減排量的75%。

（2）由于播種面積、土壤、pH 值以及溫度在空間分布上的差異，京津冀地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放呈現(xiàn)“南高北低”的空間格局。從縣級尺度來看，農(nóng)業(yè)源氨排放在空間上十分集中，一半的縣（區(qū)、市）貢獻了京津冀地區(qū)80%以上的農(nóng)業(yè)源排放量，滄縣、黃驊市、大名縣、武安市、豐寧滿族自治縣排在前5位。

（3）提高作物氮利用率與硝態(tài)氮肥的替代是種植業(yè)中減排潛力最大的兩種措施，分別可以減排57.5%、16.8%。畜禽飼喂過程中采用酸性碳酸鈣替代飼料中的碳酸鈣減排潛力最大，可以減排26%~53%，在存儲管理過程中采取覆蓋、添加強酸物質(zhì)等措施可以有效減少存儲管理過程中的氨排放?？紤]到實踐中的適用性，多種減排措施配合還會進一步提高農(nóng)業(yè)源的氨減排效果。

致謝：本研究得到浙江大學谷保靜教授和北京大學張霖教授的指導，一并感謝。