拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)中的磁交換相互作用

尹柱財(cái)，李 健，朱家驥

(重慶郵電大學(xué) 理學(xué)院，重慶 400065)

0 引 言

隨著現(xiàn)代半導(dǎo)體工藝的發(fā)展，人工制備量子限制結(jié)構(gòu)的技術(shù)逐漸成熟。半導(dǎo)體量子點(diǎn)作為一種零維的納米結(jié)構(gòu)，在過去的三十多年里受到了人們的廣泛關(guān)注[1-4]。具有零維特性的量子點(diǎn)常被稱為人工原子，量子點(diǎn)中電子的運(yùn)動在3個(gè)方向受到限制，當(dāng)特征尺寸與電子的費(fèi)米波長可比擬時(shí)，人們可以利用多種調(diào)節(jié)手段對量子點(diǎn)系統(tǒng)的光學(xué)性質(zhì)、輸運(yùn)性質(zhì)和磁性進(jìn)行調(diào)控。這使得量子點(diǎn)不僅是基礎(chǔ)研究的重要對象——可以利用量子點(diǎn)實(shí)現(xiàn)普通原子所無法或不易實(shí)現(xiàn)的物理現(xiàn)象，同時(shí)也是各種應(yīng)用技術(shù)的平臺——諸如實(shí)現(xiàn)半導(dǎo)體自旋電子學(xué)器件、量子計(jì)算機(jī)基礎(chǔ)元件以及光電器件等。[5-7]

由于量子點(diǎn)具有庫侖阻塞特性，人們可以很方便地將1個(gè)或2個(gè)電子限制在單量子點(diǎn)或雙量子點(diǎn)中。電子的自旋可以視為量子比特，只要能夠發(fā)展有效調(diào)控量子點(diǎn)自旋或磁性的手段，并保持電子自旋的相干特性，就能夠?qū)崿F(xiàn)自旋電子學(xué)或量子計(jì)算的應(yīng)用。人們已經(jīng)在常規(guī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)上通過實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了對自旋或磁性的電場、磁場或者磁摻雜調(diào)控[8-16]。

與常規(guī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)相比，拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)在其導(dǎo)帶與價(jià)帶帶隙之間的量子態(tài)成環(huán)形分布在量子點(diǎn)的邊界處。這些環(huán)形邊緣態(tài)能量是等間隔分布的，能量間隔僅依賴于量子點(diǎn)的周長。量子點(diǎn)中的環(huán)形邊緣態(tài)是自旋極化的并且具有自旋軌道鎖定的特性，邊緣態(tài)之間禁止光學(xué)躍遷，從而導(dǎo)致光學(xué)暗態(tài)的出現(xiàn)。光學(xué)暗態(tài)在量子信息儲存方面有積極的應(yīng)用前景[17]。此外，人們還可以利用環(huán)形邊緣態(tài)制備極化的太赫茲光和糾纏光子對[18]，這使得拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)成為一種有希望的量子通信基本元器件。

在常規(guī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)中，不同的殼層結(jié)構(gòu)與電子幾率密度分布決定磁離子和電子的相互作用強(qiáng)度，進(jìn)而影響磁性。量子點(diǎn)的殼層結(jié)構(gòu)依賴于量子點(diǎn)的大小和約束勢的對稱性。常見的限制勢有：①圓盤型限制勢，一般取為(1/2)m*ω2(x2+y2)，對應(yīng)的殼層結(jié)構(gòu)為(2,6,12,20,…)[19-22]，即基態(tài)可以容納2個(gè)電子，第一激發(fā)態(tài)可以容納4個(gè)電子，更高的激發(fā)態(tài)以此類推；②橢圓型限制勢(ωx/ωy=2)，相應(yīng)的電子殼層結(jié)構(gòu)為(2,4,8,12,18,…)[23]；③三角型限制勢，相應(yīng)的電子殼層結(jié)構(gòu)為(3,6,9,…)[24]。以常規(guī)圓盤型量子點(diǎn)為例，電子和Mn離子的相互作用強(qiáng)烈依賴于量子點(diǎn)中電子的數(shù)目，滿殼層時(shí)Mn離子和電子的相互作用消失，部分填充時(shí)Mn離子和電子的相互作用最強(qiáng)[16]。量子點(diǎn)中存在2個(gè)Mn離子時(shí)，Mn離子和電子的相互作用在不同電子填充下會對量子點(diǎn)的磁性產(chǎn)生不同的影響。當(dāng)部分填充時(shí)，多電子的極化效應(yīng)會導(dǎo)致Mn-Mn的鐵磁相互作用；滿殼層時(shí)，2個(gè)Mn離子以傳導(dǎo)電子作為媒介產(chǎn)生間接交換關(guān)聯(lián)，由于電子和Mn離子的sp-d交換相互作用在自旋平行時(shí)取最小值，因此在加入第一個(gè)Mn離子時(shí)，會引起電子的弗雷戴爾振蕩，使得電子自旋隨著與Mn離子間距的增大與Mn離子自旋平行或反平行排列。當(dāng)再增加一個(gè)Mn離子時(shí)，就會導(dǎo)致新加入的Mn離子自旋與其最近鄰的電子自旋平行排列，相應(yīng)于與第一個(gè)Mn離子平行或反平行排列，表現(xiàn)為鐵磁或反鐵磁相互作用。這種磁性產(chǎn)生機(jī)制就是所謂的RKKY(Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosid)相互作用[25-27]。量子點(diǎn)中的RKKY相互作用通常還依賴于電子填滿多少個(gè)殼層[28]。

上面討論了圓形、橢圓形、矩形等各種形狀拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)、殼層結(jié)構(gòu)及其調(diào)控[29-31]。與常規(guī)半導(dǎo)體類似，拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)同樣具有殼層結(jié)構(gòu)，但拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的殼層結(jié)構(gòu)與常規(guī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)的殼層結(jié)構(gòu)顯著不同。由于量子點(diǎn)的磁性依賴于殼層結(jié)構(gòu)，因此，預(yù)期拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的磁性與常規(guī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)相比會有一些獨(dú)特的性質(zhì)。

為了澄清拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的磁性，本文基于構(gòu)型相互作用方法對HgTe拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)中磁離子和電子的交換相互作用以及2個(gè)磁離子間通過巡游電子為中介的RKKY相互作用進(jìn)行了計(jì)算。發(fā)現(xiàn)電子和單個(gè)Mn離子的相互作用強(qiáng)烈依賴于量子點(diǎn)中電子的數(shù)目，對于偶數(shù)電子，滿殼層時(shí)相互作用為零，該相互作用可以通過量子點(diǎn)中化學(xué)勢改變的奇偶振蕩行為進(jìn)行測量。對于量子點(diǎn)中包含2個(gè)磁性離子的情形，滿殼層時(shí)計(jì)算表明2個(gè)磁離子之間的交換相互作用為RKKY相互作用，即Mn離子以邊緣態(tài)中的巡游電子為中介的間接交換關(guān)聯(lián)。

1 計(jì)算方法

圖1 刻蝕得到的拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)示意圖

(1)

(2)

量子點(diǎn)中包含少數(shù)個(gè)電子和2個(gè)Mn離子的哈密頓量為

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(3)式中：前三項(xiàng)為Mn離子的子系統(tǒng)，包含電子和Mn離子的相互作用、Mn離子之間的相互作用，其中，J12為磁離子間交換相互作用強(qiáng)度；第四項(xiàng)表示單電子的動能；Ei,σ為自旋為σ的單電子在軌道|i〉上的能量，即無相互作用項(xiàng)；第五項(xiàng)中〈i,j|Vee|k,l〉是將電子從|kσ′,lσ〉態(tài)散射到|iσ,jσ′〉態(tài)的散射矩陣元，即庫侖相互作用項(xiàng)

(4)

(5)

(5)式中，s-d交換常數(shù)Jsd=-27 meV·nm2，p-d交換常數(shù)Jpd=54 meV·nm2，見文獻(xiàn)[36]。

本文采用構(gòu)型相互作用方法數(shù)值求解少數(shù)個(gè)電子的哈密頓量He為

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(7)

N電子和單個(gè)磁性離子本征態(tài)的計(jì)算選用如下的構(gòu)型，即

(8)

N電子和2個(gè)磁性離子本征態(tài)選用如下的構(gòu)型，即

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2 結(jié)果與分析

本文首先給出了半徑為50 nm的碲化汞(HgTe)拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的能譜和邊緣態(tài)電子的幾率密度分布，其圓盤型拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)如圖2。如圖2a可以看出，體內(nèi)態(tài)(黑色實(shí)心圓點(diǎn))能隙之間存在邊緣態(tài)(紅色和藍(lán)色空心圓圈)。邊緣態(tài)的能量是二重簡并的，由自旋向上和自旋向下的電子構(gòu)成，并且能級是等間隔分布的。對于邊緣態(tài)，自旋向上和自旋向下的電子主要分布在量子點(diǎn)的邊緣上，因此，當(dāng)研究邊緣態(tài)電子和Mn離子的相互作用時(shí)，本文僅考慮將Mn離子放置在量子點(diǎn)的邊緣附近的幾何構(gòu)形。

圖2 圓盤型拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)

在量子點(diǎn)中加入Mn離子在實(shí)驗(yàn)上可以通過空間分辨的原子力顯微鏡實(shí)現(xiàn)。本文首先考慮在量子點(diǎn)的邊緣態(tài)處(R,0)增加一個(gè)Mn離子。通過計(jì)算包含有Mn離子和N電子基態(tài)的能量與僅包含N電子基態(tài)能量的差值可以間接計(jì)算Mn離子和電子的sp-d交換相互作用強(qiáng)度Δ(N)=|Ec-Ee|，如圖3a所示。當(dāng)選取有限基矢空間時(shí)，構(gòu)型空間選取的電子個(gè)數(shù)與計(jì)算的電子個(gè)數(shù)相同，計(jì)算的能量差值清楚地顯示了一個(gè)奇偶振蕩。當(dāng)N為偶數(shù)時(shí)，能量差值會消失，這是因?yàn)榕紨?shù)電子基態(tài)總自旋為零，沒有凈電子自旋；當(dāng)N為奇數(shù)時(shí)，能量差值總是負(fù)的，這是由于奇數(shù)電子的凈電子自旋為1/2，與磁性離子之間的交換相互作用總是使得系統(tǒng)的總能量降低，因而可以推測電子和Mn離子之間為反鐵磁相互作用。內(nèi)插圖為構(gòu)型空間選取的電子個(gè)數(shù)為10個(gè)單粒子態(tài)，是更精確的構(gòu)型計(jì)算結(jié)果——同樣也表現(xiàn)出奇偶數(shù)的振蕩行為。

電子和單個(gè)Mn離子的相互作用可以通過電容譜或者庫侖阻塞譜進(jìn)行測量。這2種測量方法均需要測量量子點(diǎn)中化學(xué)勢的改變，即測量增加一個(gè)電子時(shí)系統(tǒng)總能量的改變，μ(N)=E(N)-E(N-1)。摻雜前后的化學(xué)勢變化可用Δμ=μc-μe表示。Mn離子對于N電子量子點(diǎn)化學(xué)勢的影響可以通過摻Mn離子與未摻Mn離子的化學(xué)勢改變觀察到，如圖3b所示?？梢姰?dāng)電子數(shù)N為奇數(shù)時(shí)會有一個(gè)負(fù)位移，而當(dāng)電子數(shù)N為偶數(shù)時(shí)會出現(xiàn)一個(gè)正位移。

圖3 量子點(diǎn)中加入單個(gè)Mn離子時(shí)的計(jì)算結(jié)果

接著討論滿殼層時(shí)Mn-Mn以電子作為媒介的間接交換相互作用。該相互作用的強(qiáng)度可以由Δ=Ec-Ee給出，Ec是包含2個(gè)Mn離子和N個(gè)電子時(shí)量子點(diǎn)的基態(tài)能；Ee為僅包含N個(gè)電子時(shí)量子點(diǎn)的基態(tài)能。對于偶數(shù)電子的情形，圖4的康拓圖為構(gòu)型相互作用計(jì)算的結(jié)果，計(jì)算中考慮了電子之間的相互作用，結(jié)果表明，當(dāng)將一個(gè)Mn離子放于量子點(diǎn)邊緣位置(R,0)時(shí)，再往量子點(diǎn)中放入一個(gè)Mn離子時(shí)，該相互作用強(qiáng)度隨第二個(gè)Mn離子的位置改變而改變，即當(dāng)2個(gè)Mn離子比較近時(shí)為鐵磁相互作用，當(dāng)2個(gè)Mn離子之間距離變大時(shí)變?yōu)榉磋F磁相互作用。對比圖4a和圖4b，發(fā)現(xiàn)Mn離子間的相互作用還和滿殼層量子點(diǎn)中電子的具體個(gè)數(shù)相關(guān)。

對于邊緣態(tài)包含偶數(shù)電子的情形，電子構(gòu)成閉合殼層，電子基態(tài)的總自旋為零，因而電子自旋與Mn離子自旋沒有直接的相互作用，但電子中介了不同磁離子從而導(dǎo)致間接的RKKY相互作用。對于量子點(diǎn)中包含2個(gè)磁離子的情形，可以通過二階微擾理論來計(jì)算RKKY相互作用：2個(gè)Mn離子的相互作用可以表示為

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圖4 拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)中2個(gè)Mn離子的相互作用強(qiáng)度(插圖為考慮了電子-電子相互作用的情形)

3 結(jié) 論

本文基于構(gòu)型相互作用方法研究了HgTe拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)中電子與Mn離子的相互作用以及兩個(gè)Mn離子間通過拓?fù)溥吘墤B(tài)巡游電子為中介的間接交換相互作用。拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的殼層結(jié)構(gòu)是二重簡并的，其電子分布于量子點(diǎn)的邊緣處，電子與Mn離子的sp-d相互作用會出現(xiàn)奇偶振蕩行為。量子點(diǎn)中加入2個(gè)Mn離子時(shí)，Mn離子間的相互作用取決于Mn離子間距和量子點(diǎn)殼層中電子的個(gè)數(shù)。本文的研究澄清了拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)殼層結(jié)構(gòu)對其磁性的影響，有助于設(shè)計(jì)基于拓?fù)浣^緣體量子點(diǎn)的自旋或量子器件。