DOC氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化率影響因素研究

程曉章, 朱博文, 王 浩, 常嘯天, 邢曉通

(合肥工業(yè)大學(xué) 汽車與交通工程學(xué)院,安徽 合肥 230009)

柴油機(jī)在商業(yè)交通運(yùn)輸中扮演著不可或缺的角色,因其具有良好的動(dòng)力性、燃油經(jīng)濟(jì)性和可靠性而被廣泛用于國(guó)內(nèi)外大型車輛和重型機(jī)械中[1]。但與汽油機(jī)相比,柴油機(jī)排放的尾氣因成分復(fù)雜、排放量大、污染嚴(yán)重等特點(diǎn)而難以得到有效的控制。隨著“國(guó)六”排放法規(guī)于2019年7月1日正式實(shí)施,對(duì)柴油機(jī)車尾氣污染物排放也提出了更為嚴(yán)格的要求[2]。

通過對(duì)柴油機(jī)采取優(yōu)化設(shè)計(jì)和缸內(nèi)凈化措施等方式已經(jīng)很難滿足尾氣排放達(dá)到“國(guó)六”法規(guī)的要求[3]，因此,需對(duì)柴油機(jī)加裝排氣后處理裝置來大幅降低污染物排放。在“國(guó)六”階段,常見的柴油機(jī)排氣后處理裝置主要包括氧化型催化轉(zhuǎn)換器(diesel oxidation catalyst,DOC)、催化型顆粒捕集器(diesel particulate filter,DPF)和選擇性催化還原器(selective catalystic reduction,SCR)[4-6]。DOC作為柴油機(jī)車上應(yīng)用最廣泛、結(jié)構(gòu)最簡(jiǎn)單的排氣后處理裝置,主要有以下作用:一方面能氧化排氣中HC、CO、顆粒物中的SOF以及刺激性氣味,將它們氧化成水和CO2,同時(shí)氧化氣缸內(nèi)二次噴油中未燃燒的HC和CO,加熱排氣,提高下游DPF再生效率;另一方面可以把NO氧化成NO2,為連續(xù)地進(jìn)行DPF上的碳煙再生和提高NOx催化器轉(zhuǎn)化效率提供保證[7]。

目前,針對(duì)DOC國(guó)內(nèi)外已經(jīng)開展了廣泛的研究。文獻(xiàn)[8]研究了DOC對(duì)尾氣排放中HC、CO、NOx的影響,證明DOC能大幅降低尾氣中HC、CO的排放,但對(duì)NOx排放影響不大;文獻(xiàn)[9]著重分析了氧化型顆粒物催化轉(zhuǎn)化器(particulate oxidation catalyst,POC)在凈化氣體排放方面的效果和局限性;文獻(xiàn)[10-11]通過試驗(yàn)證明了 DOC對(duì) CO、HC有明顯的凈化功能,同時(shí)能為后級(jí)的DPF提供必要的NO2生成準(zhǔn)備;文獻(xiàn)[12-14]從DOC、POC和DPF的工作原理和化學(xué)反應(yīng)進(jìn)程上,闡述了相關(guān)組合對(duì) NOx和顆粒在凈化方面的使用潛力。

本文基于GT-POWER軟件建立DOC氣態(tài)污染物排放化學(xué)反應(yīng)模型,探討DOC在不同進(jìn)氣量和不同溫度的情況下對(duì)氣態(tài)污染物排放的影響,同時(shí)進(jìn)行試驗(yàn)驗(yàn)證,為國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)下后處理系統(tǒng)的開發(fā)與設(shè)計(jì)提供一定的參考。

1 DOC系統(tǒng)建模

1.1 模型假設(shè)條件

根據(jù)已知的DOC參數(shù)和相應(yīng)的化學(xué)動(dòng)力模型在GT-POWER軟件上進(jìn)行建模。為了降低模型的復(fù)雜度,在滿足計(jì)算精度要求的情況下對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行如下假設(shè):

(1) 所有氣體均可視為理想氣體,各氣體的狀態(tài)參數(shù)(比熱容C、內(nèi)能U等)僅是溫度T的函數(shù)。

(2) 各個(gè)管路、氣缸、閥門等零件均視為剛體,且密封性良好。

(3) 氣體在模型中的流動(dòng)可看成穩(wěn)定流動(dòng)過程。

(4) 系統(tǒng)的外界環(huán)境為恒溫、恒壓,這里分別設(shè)為25 ℃、101 kPa。

(5) 由于氣體流速較小,將其視為不可壓縮流體。

1.2 化學(xué)反應(yīng)模型

柴油機(jī)尾氣中的氣體污染物主要包括CO、NOx和HC。其中,HC成分繁多,生成機(jī)理復(fù)雜。由文獻(xiàn)[15]研究可知,DOC中HC可看成2種成分組成:C3H6是HC中唯一一種對(duì)NOx具有還原作用的成分,用它表示部分氧化的HC;DF(C14.6H24.8)對(duì)NOx不具有任何還原作用,用它來表示未燃燒的燃料。

DOC模型中的化學(xué)反應(yīng)主要包括HC、NO、CO的氧化反應(yīng)以及NO2的分解反應(yīng)、CO與NO2之間的反應(yīng),即

(1)

(2)

(5)

(3)

(4)

由Arrhenius方程可以計(jì)算各反應(yīng)速率常數(shù),即

k=Ae-E/RT

其中:A為指前因子;E為反應(yīng)活化能;R為摩爾氣體常數(shù);T為反應(yīng)溫度。

根據(jù)Sampara和Bissett[16]的試驗(yàn)研究得出各反應(yīng)相關(guān)參數(shù),見表1所列。

表1 化學(xué)反應(yīng)參數(shù)

本文所用的DOC特征參數(shù)見表2所列。其中,DOC采用蜂窩堇青石陶瓷載體。

表2 DOC特征參數(shù)

建立DOC的一維模型,該模型主要由DOC進(jìn)氣環(huán)境、排氣環(huán)境、連接管路及閥門、DOC主體、監(jiān)測(cè)模塊、表面反應(yīng)模塊等部分組成。

2 試驗(yàn)布置及模型驗(yàn)證

2.1 試驗(yàn)布置

發(fā)動(dòng)機(jī)參數(shù)見表3所列,采用的是直列、增壓中冷、高壓共軌的柴油發(fā)動(dòng)機(jī)。在DOC入口處和出口處分別布置溫度傳感器、壓力傳感器和氣體分析儀,通過調(diào)節(jié)發(fā)動(dòng)機(jī)的轉(zhuǎn)矩和轉(zhuǎn)速來控制進(jìn)氣量和進(jìn)氣溫度，以達(dá)到試驗(yàn)工況的要求。

表3 發(fā)動(dòng)機(jī)參數(shù)

臺(tái)架主要測(cè)試設(shè)備見表4所列。

表4 臺(tái)架測(cè)試設(shè)備

臺(tái)架布置如圖1所示。

圖1 臺(tái)架布置示意圖

試驗(yàn)中,進(jìn)氣量穩(wěn)定在300、600 、1 000 kg/h 3個(gè)工況點(diǎn),在這3個(gè)工況點(diǎn)中,均以30 ℃的溫度梯度調(diào)節(jié)進(jìn)氣溫度處在180～550 ℃之間,因?yàn)檫M(jìn)氣流量1 000 kg/h時(shí)溫度最低只能達(dá)到260 ℃,所以其最低溫度調(diào)節(jié)為260 ℃。采用MEXA-7500D氣體分析儀、溫度傳感器、壓力傳感器收集DOC入口以及出口處的CO、HC、NOx的質(zhì)量分?jǐn)?shù)以及進(jìn)出口溫度和壓力,待發(fā)動(dòng)機(jī)在各工況點(diǎn)穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)時(shí)記錄試驗(yàn)數(shù)據(jù)。因?yàn)镈OC入口處NOx成分主要為NO,所以根據(jù)試驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算CO、HC、NO的轉(zhuǎn)化效率。

2.2 壓降驗(yàn)證

對(duì)上述所建立的模型進(jìn)行穩(wěn)態(tài)壓降試驗(yàn)驗(yàn)證,控制發(fā)動(dòng)機(jī)的轉(zhuǎn)矩和轉(zhuǎn)速,保持進(jìn)氣量為常量,進(jìn)氣溫度逐漸由180 ℃上升至480 ℃,待發(fā)動(dòng)及工況穩(wěn)定后記錄DOC壓降。DOC壓降隨溫度變化的試驗(yàn)值與模擬值對(duì)比如圖2所示。由圖2可知，在試驗(yàn)工況內(nèi),模型壓降試驗(yàn)值與模擬值誤差保持在5%范圍內(nèi),模型符合工程實(shí)際。

圖2 壓降試驗(yàn)值與模擬值對(duì)比

3 結(jié)果及分析

3.1 不同進(jìn)氣量下溫度對(duì)污染物轉(zhuǎn)化率的影響

GT-POWER設(shè)置的邊界條件見表5所列。

表5 各工況點(diǎn)邊界條件

根據(jù)已建好的模型進(jìn)行仿真。將仿真結(jié)果與試驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比,分別得到進(jìn)氣量在300、600、1000 kg/h時(shí),氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化效率隨DOC入口溫度變化的曲線,如圖3所示。

由圖4可知,進(jìn)氣流量在300、600、1 000 kg/h時(shí),DOC模型仿真值與試驗(yàn)工況點(diǎn)計(jì)算值誤差很小,說明該模型值能準(zhǔn)確預(yù)測(cè)不同進(jìn)氣量下氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化率隨溫度的變化趨勢(shì)。

對(duì)于CO而言,在各進(jìn)氣量下,DOC均能完全將其氧化為CO2。

對(duì)于HC而言,在各個(gè)進(jìn)氣量和不同進(jìn)氣溫度時(shí),DOC均有很高的轉(zhuǎn)化率,且隨著進(jìn)氣量的增大,HC轉(zhuǎn)化率略有下降(進(jìn)氣量為300 kg/h時(shí),轉(zhuǎn)化率在94%左右波動(dòng);進(jìn)氣量為600 kg/h時(shí),轉(zhuǎn)化率在90%左右波動(dòng);進(jìn)氣量為1000 kg/h時(shí),轉(zhuǎn)化率在88%左右波動(dòng))。對(duì)于NO而言,其轉(zhuǎn)化率對(duì)溫度的敏感度要高于HC和CO,在各進(jìn)氣流量下,NO轉(zhuǎn)化率曲線近似可看成一個(gè)開口向下的二次曲線,剛開始隨入口溫度上升NO轉(zhuǎn)化率增大,當(dāng)入口溫度增大至320 ℃左右時(shí),NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到最大值,約為60%,后來溫度再上升,NO轉(zhuǎn)化率會(huì)不斷下降,500 ℃時(shí)降至20%左右;這是由于NO的化學(xué)反應(yīng)是可逆的,在低溫時(shí)NO不斷被氧化成NO2,當(dāng)溫度上升至320 ℃后,逆向反應(yīng)開始起作用,NO2分解成NO,使NO轉(zhuǎn)化率下降。

3.2 低溫下進(jìn)氣量對(duì)污染物轉(zhuǎn)化率的影響

3.2.1 DOC模型計(jì)算

根據(jù)上述DOC模型,將DOC入口溫度設(shè)置為180 ℃,調(diào)節(jié)進(jìn)氣量,使其隨時(shí)間增大而不斷增大,得出低溫下氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化效率曲線,研究低溫下進(jìn)氣量對(duì)氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化效率的影響。模型仿真得到的低溫下氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化率曲線如圖4所示。

圖4 低溫下污染物轉(zhuǎn)化率

3.2.2 試驗(yàn)驗(yàn)證

通過調(diào)節(jié)發(fā)動(dòng)機(jī)的轉(zhuǎn)矩和轉(zhuǎn)速來控制進(jìn)氣溫度穩(wěn)定在180 ℃,進(jìn)氣量分別固定在300、600、1 000 kg/h,待發(fā)動(dòng)機(jī)工況穩(wěn)定后記錄數(shù)據(jù),繪制污染物轉(zhuǎn)化率曲線,如圖5所示。

圖5 低溫下污染物排放試驗(yàn)值

由圖5可知:在入口溫度為180 ℃時(shí),CO基本能被完全氧化成CO2;隨著進(jìn)氣量的增加,HC轉(zhuǎn)化率不斷降低,最終降至82%左右,NO轉(zhuǎn)化率顯著下降,最后降為0。

DOC入口溫度為180 ℃時(shí),污染物轉(zhuǎn)化率試驗(yàn)值與模擬計(jì)算值的對(duì)比如圖6所示。在進(jìn)氣量試驗(yàn)范圍內(nèi),CO、HC和NO轉(zhuǎn)化效率的試驗(yàn)值與計(jì)算值在各工況點(diǎn)均吻合較好,最大誤差控制在5%以內(nèi)。這表明本文建立的DOC模型能準(zhǔn)確預(yù)測(cè)低溫下發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架的排放情況。

圖6 低溫下污染物轉(zhuǎn)化率試驗(yàn)值與計(jì)算值的對(duì)比

4 結(jié) 論

本文建立了DCO氣態(tài)污染物排放化學(xué)反應(yīng)模型，研究了不同進(jìn)氣量和不同溫度對(duì)DOC氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化中的影響，得到結(jié)論如下:

(1) 在進(jìn)氣量為300、600、1 000 kg/h時(shí),DOC能夠完全將CO氧化成CO2,同時(shí)在低溫條件下,DOC對(duì)CO的轉(zhuǎn)化率在99%以上。

(2) 在試驗(yàn)溫度條件下,DOC對(duì)HC有很高的轉(zhuǎn)化率,隨著進(jìn)氣量增大轉(zhuǎn)化率會(huì)略有下降。

(3) NO的轉(zhuǎn)化率曲線隨著溫度的增加呈先上升后下降的趨勢(shì),當(dāng)入口溫度為320 ℃左右時(shí),NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到最大值,約為60%。低溫條件下,NO轉(zhuǎn)化率隨著進(jìn)氣量的增加將不斷下降,當(dāng)進(jìn)氣量達(dá)到700 kg/h時(shí),NO不能被氧化。

(4) 為了使各種氣態(tài)污染物轉(zhuǎn)化率盡可能最大化,DOC入口溫度應(yīng)控制在300～350 ℃,進(jìn)氣量應(yīng)控制在600 kg/h以下。