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    碳量子點(diǎn)與鎢酸鉍復(fù)合材料可見光下降解VOCs研究

    2021-11-03 01:13:06王貫中吳俊鋒朱長俊
    環(huán)境科技 2021年5期
    關(guān)鍵詞:結(jié)合能光生空穴

    王貫中,吳俊鋒,朱長俊

    (南京大學(xué)環(huán)境規(guī)劃設(shè)計(jì)研究院集團(tuán)股份公司,江蘇 南京 210093)

    0 引言

    揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)是空氣污染的主要污染物之一,主要有芳香族化合物、鹵代烴化合物、醇類、酮類、醛和醚類等。VOCs 嚴(yán)重危害人體的健康,嚴(yán)重者造成人體罹患癌癥[1-9]。因此,VOCs 的減量化至關(guān)重要。光催化法因反應(yīng)條件溫和,可利用可見光等優(yōu)點(diǎn)被廣泛研究[10-13]。而光催化反應(yīng)中最關(guān)鍵的是高效的光催化材料。

    碳量子點(diǎn)(Carbon Quantum Dots,CQDs)作為一種新型碳納米材料,具有高效的光學(xué)和電子特性,在光催化領(lǐng)域被廣泛關(guān)注[14-16]。CQDs 無毒無害,制備簡單,符合環(huán)保理念。光催化反應(yīng)基于半導(dǎo)體光催化材料進(jìn)行,被廣泛應(yīng)用的半導(dǎo)體材料包括Bi2WO6[17],TiO2[18-19],ZnO[20],CeO2[21],SnO2[22],F(xiàn)e2O3[23]等。這些光催化材料有許多優(yōu)點(diǎn),但其本身也存在一些缺點(diǎn)(如TiO2只能在紫外光條件下響應(yīng),Bi2WO6光生電子空穴復(fù)合速率快等)。為研制出適用條件好、光催化效率高的光催化材料,試驗(yàn)人員對(duì)半導(dǎo)體材料進(jìn)行了一系列改性研究(如TiO2的改性材料有Au/TiO2[24],Pt/TiO2[25],Ag/TiO2[26],N/TiO2[27]等)。Bi2WO6的改性材料有g(shù)-C3N4/Bi2WO6[28],MoS2/Bi2WO6[29],WO3/Bi2WO6[30]等。這些復(fù)合材料能夠改善半導(dǎo)體材料本身帶隙能高、光生電子空穴復(fù)合速度快等缺點(diǎn),一定程度提高了光催化效率,但也存在成本較高或制備困難等問題。

    本文通過研究CQDs/Bi2WO6的結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能和光催化活性。以VOCs 中常規(guī)的甲苯和甲醛為研究對(duì)象,采用水熱法以蔗糖為原料制備CQDs 并負(fù)載在Bi2WO6(CQDs/Bi2WO6)材料上,以增強(qiáng)光催化材料對(duì)VOCs 的降解能力。通過在可見光條件下降解甲苯和甲醛氣體來評(píng)估光催化材料的光催化活性。實(shí)驗(yàn)表明,CQDs 負(fù)載到Bi2WO6后光催化性能顯著提高。

    1 實(shí)驗(yàn)過程

    1.1 CQDs/Bi2WO6 的制備

    (1)CQDs 的制備:先將0.75 g 蔗糖溶于30 mL蒸餾水中,室溫下攪拌30 min,后放入40 mL 聚四氟乙烯高壓反應(yīng)釜中,在烘箱溫度為180 ℃下加熱5 h。水熱反應(yīng)結(jié)束后,待溫度自然降至室溫,從釜中將溶液倒入離心管內(nèi)以轉(zhuǎn)速12 000 r/min 離心10 min使大顆粒沉淀,倒出上清液。再用透析袋(500 Da)分離溶液并保留外部液體。最后,將CQDs 溶液冷凍干燥48 h 后獲得CQDs 固體粉末。再將CQDs 粉末密封并置于溫度為4 ℃環(huán)境中冷藏備用。

    (2)CQDs/Bi2WO6的制備:在水熱合成反應(yīng)過程中,將4.85 g Bi(NO3)3·5H2O 溶解在30 mL HNO3溶液中,再將以蔗糖為原料制備的0.07g CQDs 添加到其中并攪拌30 min。將1.65 g Na2WO4·2H2O 溶于30 mL 蒸餾水中并攪拌10 min,同時(shí)將Na2WO4溶液滴加到含有CQDs 的Bi(NO3)3溶液中。再將混合液移入80 mL 聚四氟乙烯高壓反應(yīng)釜中并在溫度為180℃條件下加熱10 h。反應(yīng)結(jié)束后,待溫度自然降至室溫,再通過離心處理并分別用乙醇和蒸餾水反復(fù)洗滌數(shù)次,最后冷凍干燥12 h,得到粉末狀光催化材料。所得光催化劑標(biāo)記為CQDs/Bi2WO6。

    1.2 光催化活性測試

    利用1 000 W 氙氣燈(CEL-HXF300)模擬可見光,在可見光下進(jìn)行甲苯和甲醛的光降解反應(yīng)以測定光催化材料的活性。在自制石英玻璃光催化反應(yīng)器中,加入100 mg 催化劑,并在反應(yīng)器中分別通入甲苯和甲醛氣體(購自濟(jì)寧協(xié)力特種氣體有限公司,質(zhì)量濃度為350 mg/m3)。在可見光照射前,暗處理60 min,使光催化材料達(dá)到氣固吸附平衡。經(jīng)可見光照射后,在不同時(shí)間節(jié)點(diǎn)取反應(yīng)器中氣體,通過氣相色譜(GC6890N 配備火焰離子化檢測器(FID))檢測氣體中甲苯和甲醛的含量。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析與討論

    2.1 XRD分析

    光催化材料的XRD 分析結(jié)果見圖1。

    圖1 Bi2WO6 和CQDs/Bi2WO6 光催化材料的XRD

    由圖1 可以看出,Bi2WO6特征峰與Bi2WO6(JCPDS NO.39-0256)特征峰完全匹配,表明Bi2WO6制備成功[31]。特征峰分別位于28.3°,32.8°,47.1°,55.8°和58.6°處,與Bi2WO6的(131),(200),(202),(133)和(262)晶面相對(duì)應(yīng)。加入CQDs 后,Bi2WO6特征峰位置不發(fā)生變化,且無其它特征峰出現(xiàn),表明采用水熱法合成的CQDs/Bi2WO6光催化材料沒有改變Bi2WO6晶型結(jié)構(gòu)。說明實(shí)驗(yàn)過程中CQDs/Bi2WO6復(fù)合催化劑合成成功。

    2.2 TEM 分析

    通過透射電鏡進(jìn)一步分析光催化材料的形貌和微觀結(jié)構(gòu)。Bi2WO6的TEM 圖像分析結(jié)果見圖2。CQDs/Bi2WO6的HRTEM 圖像分析結(jié)果見圖3。

    圖2 Bi2WO6 的TEM 圖像分析結(jié)果

    圖3 CQDs/Bi2WO6 的HRTEM 圖像分析結(jié)果

    由圖2 可以看出,圖2(a)中Bi2WO6由納米片組成,該納米片具有不同的層而不是發(fā)生團(tuán)聚。根據(jù)XRD 分析,圖2 (b)中晶格間距為0.272 nm,與Bi2WO6的(200)平面相對(duì)應(yīng)。圖3(b)中Bi2WO6表面已經(jīng)成功修飾了CQDs,CQDs 直徑為3~5 nm。圖3(c)中晶格間距分別為0.273 和0.192 nm 與CQDs/Bi2WO6的(200)和(202)平面相對(duì)應(yīng)。通過TEM 圖像表明,添加CQDs 不會(huì)對(duì)Bi2WO6的結(jié)構(gòu)和晶型產(chǎn)生影響。TEM 和XRD 的圖像分析表明CQDs/Bi2WO6的制備成功。

    2.3 BET 分析

    通過氮?dú)馕?脫附分析Bi2WO6和CQDs/Bi2WO6的比表面積。Bi2WO6和CQDs/Bi2WO6的BET分析結(jié)果見圖4。

    圖4 Bi2WO6 和CQDs/Bi2WO6 的BET 分析結(jié)果

    光催化材料的吸附-脫附曲線屬于Langmuir Ⅳ等溫線,由圖4 可以看出,光催化材料的孔徑范圍主要為2 ~50 nm。

    Bi2WO6和CQDs/BBi2WO6的BET 比表面積和

    孔容積見表1。由表1 可知,Bi2WO6的比表面積為

    21.2 m2/g,CQDs/Bi2WO6的比表面積為28.6 m2/g。添加CQDs 后增加了光催化材料的比表面積和吸附VOCs 的區(qū)域面積,不僅提供了更多的活性點(diǎn)位,也提高了光催化效率。

    表1 Bi2WO6 和CQDs/Bi2WO6 的BET 比表面積和孔容積

    2.4 XPS 分析

    通過XPS 檢測Bi2WO6和CQDs/Bi2WO6的電子結(jié)構(gòu)。在檢測過程中,以C1s 的284.6 eV 校準(zhǔn)所有元素的結(jié)合能。Bi2WO6和CQDs/Bi2WO6的Bi4f,W4f,O1s XPS 圖和全譜圖見圖5。由圖5 可以看出,圖5(d)中顯示有Bi,W,O 和C 元素的存在。圖5(a)中Bi2WO6結(jié)合能峰值位于164.4 和159.1 eV 對(duì)應(yīng)Bi4f7/2和Bi4f5/2的結(jié)合能,表明Bi 元素在光催化材料中是以Bi3+形態(tài)存在。CQDs/Bi2WO6中結(jié)合能峰的位置向高結(jié)合能方向偏移,這是由于CQDs 和Bi2WO6之間相互作用造成。圖5(b)中Bi2WO6的W元素結(jié)合能峰位于37.4 和35.2 eV 對(duì)應(yīng)W4f7/2軌道和W4f5/2軌道,表明W 元素以+6 價(jià)形態(tài)存在。添加CQDs 后,結(jié)合能峰向高節(jié)能方向偏移。圖5(c)中Bi2WO6的O1s 分別擬合為529.8(Bi-O),530.5 (WO)和531.9 eV(羥基氧)3 個(gè)結(jié)合能峰。添加CQDs使CQDs/Bi2WO6的結(jié)合能向高結(jié)合能方向偏移,催化材料的光催化性能提高,但材料本身的結(jié)構(gòu)不發(fā)生改變。

    圖5 Bi2WO6 和CQDs/Bi2WO6 的XPS 和全譜圖

    2.5 PL 和TPR 分析

    對(duì)PL 和TPR 對(duì)Bi2WO6和CQDs/Bi2WO6的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行進(jìn)一步研究。Bi2WO6和CQDs/Bi2WO6光催化材料的PL 和TPR 光譜見圖6。PL 曲線的強(qiáng)弱表示光催化材料光生電子-空穴復(fù)合速度的強(qiáng)弱。由圖6(a)可以看出,CQDs/Bi2WO6曲線強(qiáng)度低于Bi2WO6,表明CQDs/Bi2WO6光生電子-空穴的復(fù)合速率比Bi2WO6慢,光生電子-空穴能存在更長的時(shí)間,能更充分的發(fā)生氧化還原反應(yīng),從而提高催化材料的光催化效率。圖6(b)中,顯示了材料的光電流-時(shí)間響應(yīng)圖譜。光電流-時(shí)間響應(yīng)圖譜的強(qiáng)弱表示光生電子-空穴的分離和轉(zhuǎn)移能力的強(qiáng)弱。圖像顯示CQDs/Bi2WO6光電流強(qiáng)度明顯強(qiáng)于Bi2WO6的光電流強(qiáng)度,表明CQDs/Bi2WO6光生電子-空穴的分離和轉(zhuǎn)移效率更高,光催化活性更好。

    圖6 Bi2WO6 和CQDs/Bi2WO6 光催化材料的PL和TPR 光譜

    2.6 光催化性能分析

    以氙氣燈光照模擬可見光,在可見光環(huán)境中研究CQD/Bi2WO6對(duì)甲苯和甲醛的光催化降解活性。Bi2WO6和CQDs/Bi2WO6甲苯降解曲線(a)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)曲線(b);甲醛降解曲線圖(c)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)曲線(d)見圖7。由圖7(a)和7(c)可以看出,120 min后Bi2WO6對(duì)甲苯的降解率為46%,對(duì)甲醛的降解率為43%,CQDs/Bi2WO6對(duì)甲苯的降解率為95%,對(duì)甲醛的降解率為98%。研究發(fā)現(xiàn),可見光照射下甲苯和甲醛的濃度與反應(yīng)時(shí)間遵循偽一階動(dòng)力學(xué)方程。由圖7 (b)可以看出,CQDs/Bi2WO6的速率常數(shù)為0.018 1 min-1,是Bi2WO6的3.69 倍。由圖7(d)可以看出,CQDs/Bi2WO6的速率常數(shù)為0.018 5 min-1,是Bi2WO6的3.7 倍。光催化降解實(shí)驗(yàn)表明,CQDs/Bi2WO6光催化降解效果更好,光催化效率更高。

    圖7 Bi2WO6 和CQDs/Bi2WO6 的光催化降解效果

    2.7 CQDs/Bi2WO6 光催化反應(yīng)機(jī)理研究

    通過分析實(shí)驗(yàn)結(jié)果和前人對(duì)光催化反應(yīng)機(jī)理的研究。光催化照射激發(fā)Bi2WO6上產(chǎn)生光生電子-空穴,其中電子轉(zhuǎn)移到導(dǎo)帶上。由于CQDs 具有轉(zhuǎn)移和存儲(chǔ)電子的特性,轉(zhuǎn)移到導(dǎo)帶上的電子迅速轉(zhuǎn)移并存儲(chǔ)到CQDs 上,這樣就阻礙了光生電子-空穴的復(fù)合。轉(zhuǎn)移到CQDs 上的電子與空氣中的O2接觸,將O2還原成·O2-,·O2-的強(qiáng)氧化性使甲苯和甲醛礦化生成CO2和H2O。價(jià)帶上的空穴本身具有強(qiáng)氧化能力,可以直接將吸附在材料表面甲苯和甲醛降解成CO2和H2O。CQDs/Bi2WO6光催化降解甲苯和甲醛機(jī)理示意見圖8。

    圖8 CQDs/Bi2WO6 光催化降解甲苯和甲醛機(jī)理示意

    3 結(jié)論

    (1)通過水熱法成功制備了CQDs/Bi2WO6光催化材料。

    (2)CQDs 的添加不會(huì)改變Bi2WO6的組成和晶型結(jié)構(gòu)。CQDs 的引入提高了Bi2WO6可見光響應(yīng)區(qū)間,也提高了可見光利用率。

    (3)光催化反應(yīng)中,CQDs/Bi2WO6具有更高的光催化活性,這是由于CQDs 能夠提高光催化材料電子-空穴的分離效率,同時(shí)能夠降低電子-空穴的復(fù)合速率,提高了電子-空穴的存在時(shí)間,提高了光催化效率。

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