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    高效液相色譜-蒸發(fā)光散射檢測(cè)器法同時(shí)測(cè)定舞陽(yáng)貝母中3種生物堿類(lèi)成分的含量

    2021-11-01 05:33:50李珊王曉燕張紅偉李向陽(yáng)劉菊黃霞河南省食品藥品檢驗(yàn)所國(guó)家藥品監(jiān)督管理局中藥材及飲片質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄭州45008鄭州市中醫(yī)院鄭州450007
    中南藥學(xué) 2021年10期
    關(guān)鍵詞:舞陽(yáng)貝母生物堿

    李珊,王曉燕,張紅偉*,李向陽(yáng),劉菊,黃霞(. 河南省食品藥品檢驗(yàn)所 國(guó)家藥品監(jiān)督管理局中藥材及飲片質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,鄭州 45008;. 鄭州市中醫(yī)院,鄭州 450007)

    貝母為百合科貝母屬多種植物的鱗莖,是常用中藥之一。我國(guó)貝母屬植物資源豐富,主要分布于浙江、四川、新疆、甘肅、湖北、安徽等省[1]。全國(guó)各地用作貝母的原植物種類(lèi)繁多,各地均有代用品[2]?,F(xiàn)代藥理研究表明,貝母具有抑菌[3]、鎮(zhèn)咳[4-7]、平喘[8-11]、抗腫瘤[12-16]等作用。舞陽(yáng)貝母資源主要分布在河南省舞鋼市、駐馬店市、南陽(yáng)市、信陽(yáng)市等地,主要生長(zhǎng)于海拔230~700 m的山坡草叢或疏林草地,舞鋼為其分布中心,有較長(zhǎng)的人工栽培和使用歷史[17]。舞陽(yáng)貝母作為河南省特有的藥材資源,現(xiàn)已收入河南省中藥材標(biāo)準(zhǔn),中藥材名為“貝母”,為百合科植物舞陽(yáng)貝母Fritillaria wuyangensisZ.Y.Gao的干燥鱗莖或鱗葉。現(xiàn)有研究多針對(duì)主要活性成分陽(yáng)貝母生物堿類(lèi)進(jìn)行含量測(cè)定[18-25]。生物堿類(lèi)成分具有顯著的鎮(zhèn)咳、平喘、祛痰、抗炎活性[26-29],本文首次采用HPLC-ELSD法同時(shí)測(cè)定舞陽(yáng)貝母中3種生物堿類(lèi)成分,并考察了不同產(chǎn)地加工方法對(duì)其含量的影響,以期為舞陽(yáng)貝母的進(jìn)一步開(kāi)發(fā)利用、產(chǎn)地加工規(guī)范化以及質(zhì)量控制提供參考依據(jù)。

    1 儀器與試藥

    Agilent1260高效液相色譜儀、ALLTECH2000 ES ELSD(安捷倫),XPE205萬(wàn)分之一電子天平(梅特勒托利多),Mili-Q Advantage A 10超純水系統(tǒng)(美國(guó)Millipore公司),KQ-250E型超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司)。乙腈為色譜純(德國(guó)默克股份兩合公司),三氟乙酸、甲醇、三氯甲烷、氨水為分析純,超純水為自制。12批舞陽(yáng)貝母樣品信息見(jiàn)表1,經(jīng)河南省食品藥品檢驗(yàn)所雷留成主任藥師鑒定為百合科植物舞陽(yáng)貝母Fritillaria wuyangensisZ.Y.Gao的干燥鱗莖或鱗葉。對(duì)照品貝母辛(批號(hào):111892-201402,含量:100.0%)、貝母素甲(批號(hào):110750-201913,含量:98.4%)、貝母素乙(批號(hào):110751-201712,含量:97.7%)(中國(guó)食品藥品檢定研究院)。

    表1 樣品信息Tab 1 Sample information

    2 方法與結(jié)果

    2.1 色譜條件

    色譜柱為YMC-Triart C18(4.6 mm×250 mm,5 μm);流動(dòng)相為乙腈(A)-0.1%三氟乙酸水溶液(B),梯度洗脫(0~10 min,21%A;10~35 min,21%~33%A;35~50 min,33%A);柱溫為30℃;流速為1.0 mL·min-1;進(jìn)樣量為10 μL;檢測(cè)器為ELSD,漂移管溫度為105℃,載氣為氮?dú)?,流速?.5 L·min-1,增益值為1。

    2.2 溶液的制備

    2.2.1 混合對(duì)照品溶液 精密稱(chēng)取貝母辛、貝母素甲、貝母素乙的對(duì)照品各適量,加甲醇溶解并定容,制成質(zhì)量濃度分別為0.4092、0.4986、0.4208 mg·mL-1的混合對(duì)照品溶液,于冰箱內(nèi)冷藏保存,備用。

    2.2.2 供試品溶液 取本品粉末約2 g,精密稱(chēng)定,置具塞錐形瓶中,加濃氨試液4 mL浸潤(rùn)1 h,精密加入三氯甲烷-甲醇(4∶1)的混合溶液40 mL,稱(chēng)定重量,混勻,置80℃水浴中加熱回流2 h,放冷,再稱(chēng)定重量,加上述混合溶液補(bǔ)足減失的重量,濾過(guò),用相應(yīng)的溶劑洗滌錐形瓶和濾紙,濾液蒸干,殘?jiān)蛹状际谷芙獠⑥D(zhuǎn)移至10 mL量瓶中,加甲醇至刻度,搖勻,即得。

    2.3 系統(tǒng)適用性試驗(yàn)

    對(duì)照品及供試品按“2.1”項(xiàng)下色譜條件測(cè)定,3種生物堿類(lèi)成分色譜峰之間分離度均>1.5,理論塔板數(shù)均>12 000,色譜圖見(jiàn)圖1。

    圖1 混合對(duì)照品(A)和舞陽(yáng)貝母樣品(B)的HPLC圖Fig 1 HPLC chromatograms of mixed reference substances(A)and Fritillaria Wuyangensis sample(B)

    2.4 線(xiàn)性關(guān)系考察

    精密吸取“2.2.1”項(xiàng)下的混合對(duì)照品溶液1、2、3、4、5、6、10 mL,分別置于7個(gè)10 mL量瓶中,加甲醇稀釋并定容至刻度,搖勻,制成系列不同質(zhì)量濃度的混合對(duì)照品溶液,按“2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣分析,記錄其色譜圖,以峰面積對(duì)數(shù)值(lgA,Y)為縱坐標(biāo),以對(duì)照品質(zhì)量濃度對(duì)數(shù)值(lgC,X,mg·mL-1)為橫坐標(biāo)進(jìn)行線(xiàn)性回歸,建立回歸方程,結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 3種生物堿類(lèi)成分的線(xiàn)性方程和線(xiàn)性范圍Tab 2 Linear equation and linearity of 3 alkaloids

    2.5 精密度試驗(yàn)

    取“2.2.1”項(xiàng)下的混合對(duì)照品溶液,按“2.1”項(xiàng)下色譜條件連續(xù)進(jìn)樣6次,記錄貝母辛、貝母素甲、貝母素乙的峰面積,計(jì)算得到其RSD分別為1.8%、1.9%、1.6%,表明儀器精密度良好。

    2.6 重復(fù)性試驗(yàn)

    取6號(hào)樣品粉末6份,每份約2 g,精密稱(chēng)定,按“2.2.2”項(xiàng)下方法平行制備6份供試品溶液,按“2.1”項(xiàng)下色譜條件測(cè)定3個(gè)生物堿類(lèi)成分含量,結(jié)果貝母辛、貝母素甲、貝母素乙RSD分別為0.77%、1.6%、1.7%,表明本方法重復(fù)性良好。

    2.7 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    取同一供試品溶液(4號(hào)樣品),分別于0、2、4、8、12、24、36 h進(jìn)樣測(cè)定,結(jié)果貝母辛、貝母素甲、貝母素乙峰面積RSD分別為0.66%、0.96%、1.3%,表明供試品溶液在36 h內(nèi)穩(wěn)定。

    2.8 加樣回收試驗(yàn)

    精密稱(chēng)取已知含量的6號(hào)樣品6份,每份約1 g,精密加入貝母辛對(duì)照品溶液(1.0641 mg·mL-1)、貝母素甲對(duì)照品溶液(1.7152 mg·mL-1)、次貝母素乙對(duì)照品溶液(1.0967 mg·mL-1)各1 mL,按“2.2.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,測(cè)定含量,并計(jì)算回收率及RSD,結(jié)果貝母辛、貝母素甲、次貝母素乙的平均加樣回收率分別為97.6%、96.3%、98.8%,RSD均≤1.9%。

    2.9 樣品含量

    按“2.2.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,在“2.1”項(xiàng)色譜條件下進(jìn)樣測(cè)定,結(jié)果見(jiàn)表3。

    表3 3種生物堿類(lèi)成分含量測(cè)定結(jié)果(n=3,%)Tab 3 Content determination of 3 alkaloids (n=3,%)

    3 討論

    3.1 提取條件的選擇

    本文比較了不同提取溶劑系統(tǒng)(氯仿、甲醇、氯仿-甲醇混合溶液)、不同提取方法(超聲、回流)、不同提取時(shí)間(60、90、120、150 min)等因素對(duì)舞陽(yáng)貝母中3個(gè)生物堿類(lèi)成分提取效果的影響,結(jié)果提取效率氯仿-甲醇混合溶液>甲醇>氯仿,生物堿類(lèi)化合物易溶于極性較弱的溶劑,如氯仿等,2020年版《中國(guó)藥典》一部浙貝母含量測(cè)定項(xiàng)下采用了氯仿-甲醇(4∶1)作為提取溶劑,氯仿可以減少水溶性雜質(zhì)的溶出,而甲醇穿透性強(qiáng),故在氯仿中加入甲醇增強(qiáng)穿透性有利于生物堿類(lèi)成分的溶出?;亓鞣ㄌ崛⌒矢哂诔暦?,選用了回流法。提取時(shí)間以120 min最好,保證了3種生物堿類(lèi)成分充分溶出。最終確定本文所采用的提取方法。

    3.2 色譜條件的優(yōu)化

    貝母類(lèi)藥材中生物堿類(lèi)成分眾多,且大多是立體異構(gòu)體,難以分離,本文比較了乙腈-水、乙腈-0.1%二乙胺、乙腈-0.1%三氟乙酸3個(gè)流動(dòng)相系統(tǒng),分別考察了等度及梯度洗脫,發(fā)現(xiàn)乙腈-0.1%三氟乙酸流動(dòng)相系統(tǒng)梯度洗脫,對(duì)3個(gè)生物堿成分的分離度、靈敏度及柱效均優(yōu)于其他流動(dòng)相系統(tǒng),且由于流動(dòng)相系統(tǒng)中存在酸性試劑,在LC-MS中使用時(shí)會(huì)比堿性流動(dòng)相系統(tǒng)更有利于生物堿類(lèi)成分的離子化,檢測(cè)靈敏度提高,有利于舞陽(yáng)貝母藥材中生物堿類(lèi)成分的進(jìn)一步研究,故選用乙腈-0.1%三氟乙酸流動(dòng)相梯度洗脫。

    比較了5種不同色譜柱Agela-Venusil XBP C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)、YMC-Triart C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)、Agilent ZORBAX SB-C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)、Waters-Symmetrm C18(4.6 mm×250 mm,5 μm)、JADEPAKRS C18(4.6 mm×250 mm,5 μm),發(fā)現(xiàn)5種色譜柱均能將貝母中3種生物堿有效分離,最終發(fā)現(xiàn)色譜柱YMC-Triart C18(4.6 mm×250 mm,5μm)不僅對(duì)3種生物堿化合物分離度良好,且在不同的流速(0.5、0.8、1.0 mL·min-1)條件下均具有最優(yōu)的色譜圖基線(xiàn),出峰數(shù)目及理論塔板數(shù),故最終選擇此色譜柱,確定流速為1.0 mL·min-1。

    3.3 蒸發(fā)光散射檢測(cè)器條件的選擇

    確定流動(dòng)相的種類(lèi)和梯度洗脫條件后,比較不同氮?dú)饬魉?、不同漂移管溫度時(shí)3種生物堿類(lèi)成分的信號(hào)強(qiáng)度和基線(xiàn)噪音,確定了蒸發(fā)光散射檢測(cè)器的檢測(cè)條件:漂移管溫度為105℃、氮?dú)饬魉贋?.5 L·min-1。

    3.4 含量測(cè)定結(jié)果分析

    由含量測(cè)定結(jié)果可知,12批次舞陽(yáng)貝母中貝母辛、貝母素乙含量普遍較低,分別為貝母辛(0.0183%~0.1040%)、貝母素乙(0.0348%~0.1061%),貝母素甲含量普遍較高(0.0933%~0.2048%)。此外,本文采用的12批舞陽(yáng)貝母樣品是由硫熏、傳統(tǒng)炕制和烘箱烘干3種不同的產(chǎn)地加工方法加工而成,由測(cè)定結(jié)果中的3種生物堿類(lèi)成分總量可知,烘箱烘干的樣品含量最高(0.2929%~0.3695%),其次是傳統(tǒng)炕制(0.2252%~0.2659%),硫熏含量最低(0.1504%~0.2058%),可見(jiàn)不同產(chǎn)地加工方法對(duì)3種生物堿類(lèi)成分總量產(chǎn)生較大影響,烘箱烘干損失較小,而硫熏損失較大,有文獻(xiàn)報(bào)道顯示硫磺熏蒸不僅使中藥材及飲片殘留大量的二氧化硫,還伴隨有復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng),會(huì)導(dǎo)致多種有效成分的化學(xué)結(jié)構(gòu)和含量發(fā)生改變[30]。

    舞陽(yáng)貝母作為河南特色藥材,針對(duì)其化學(xué)成分的基礎(chǔ)研究較少,探討舞陽(yáng)貝母的生物堿類(lèi)成分,對(duì)考察舞陽(yáng)貝母質(zhì)量,保證臨床用藥穩(wěn)定性和有效性具有一定的意義。本文首次建立同時(shí)測(cè)定舞陽(yáng)貝母中3種生物堿類(lèi)成分的采用HPLCELSD法,操作簡(jiǎn)便,準(zhǔn)確度高,專(zhuān)屬性強(qiáng)、可用于舞陽(yáng)貝母中貝母辛、貝母素甲、貝母素乙3種成分的定量分析,為舞陽(yáng)貝母的質(zhì)量研究提供了重要的研究基礎(chǔ)。

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