魯中地區(qū)霾期間氣溶膠的垂直分布及其與氣象條件的關(guān)系*

張 琴 姚秀萍

1 山東省淄博市氣象局，淄博 255048 2 中國(guó)氣象局氣象干部培訓(xùn)學(xué)院，北京 100081

提 要： 利用CALIPSO氣溶膠垂直廓線產(chǎn)品和NCEP提供的FNL 1°×1°再分析數(shù)據(jù)，以清潔日為對(duì)比，統(tǒng)計(jì)分析了2007—2017年霾和重度霾期間魯中地區(qū)氣溶膠的垂直分布規(guī)律，并探討了兩者之間的關(guān)系。結(jié)果表明：霾日、重度霾日的氣溶膠粒子主要聚集在對(duì)流層低層2.7 km、1.5 km以下。以0.9、1.66和1.34 km為臨界高度，清潔日、霾日、重度霾日的消光系數(shù)(EC)在臨界高度以上呈指數(shù)遞減，以下呈對(duì)數(shù)遞減。霾日和重度霾日年平均體積退偏比(PDR)和色比(CR)范圍分別為0.1～0.3和0.5～0.9。低層2 km以下，重度霾日以相對(duì)規(guī)則的細(xì)粒子為主；2～4 km，不規(guī)則度和尺寸都急劇增大。PDR在7 km 及以下隨高度逐步增加，7 km以上逐步減小。與清潔日不同，霾日CR基本隨高度逐漸增大,重度霾日則在6 km以下隨高度逐漸增大。污染沙塵型氣溶膠對(duì)重度霾日和霾日近地面的EC貢獻(xiàn)最大，分別為0.58 km-1和0.36 km-1,其次是大陸污染型，分別為0.27 km-1和0.20 km-1。重度霾日在1.5 km及以下維持了較小的平均風(fēng)速和較大的相對(duì)濕度，有利于EC的增大。霾日在較高的高度上維持了相對(duì)較小的平均風(fēng)速和相對(duì)較大的相對(duì)濕度，使得氣溶膠高濃度層達(dá)2.7 km。霾時(shí)近地面污染物來(lái)源為蒙古、內(nèi)蒙古等地的長(zhǎng)距離傳輸和周邊地區(qū)的傳輸。重度霾時(shí)蒙古方向和河南方向的污染物傳輸占比更大，分別達(dá)25.26%和31.58%。重度霾對(duì)應(yīng)的多層逆溫比例接近50%，貼地+低懸型和貼地+高懸型逆溫在其中占比最大。由于這兩種逆溫型在逆溫層以下對(duì)應(yīng)更小的出流量，大氣更穩(wěn)定，使得重度霾時(shí)氣溶膠粒子聚集在低層。

引 言

霾是大量粒徑為幾微米以下的大氣氣溶膠粒子使水平能見(jiàn)度小于10.0 km、空氣普遍渾濁的天氣現(xiàn)象(國(guó)家市場(chǎng)監(jiān)督管理總局和國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì)，2018)，其本質(zhì)是細(xì)粒子污染(吳兌，2013)。霾發(fā)生時(shí)，大量的有害氣體和顆粒物使空氣質(zhì)量下降，嚴(yán)重危害人體健康。《大氣科學(xué)辭典》中提及“霾可看做氣溶膠”(《大氣科學(xué)辭典》編委會(huì)，1994)。近些年來(lái)我國(guó)大面積的霾天氣就與細(xì)顆粒氣溶膠有關(guān)，氣溶膠顆粒是霾的主要成分(穆穆和張人禾，2014)。

氣溶膠垂直分布是氣溶膠輻射強(qiáng)迫研究(Haywood and Ramaswamy, 1998)和氣溶膠光學(xué)厚度衛(wèi)星反演(Rozwadowska，2007)的重要影響因素。目前，對(duì)于氣溶膠的垂直分布的研究多集中于京津冀、淮河流域、珠江三角洲地區(qū)(Gui et al,2016;范偉等,2020;Cao et al,2018;劉瓊等,2012)，也有對(duì)華北地區(qū)和中國(guó)大范圍地區(qū)氣溶膠垂直分布的研究(Cao et al,2018;Liu et al,2017;許瀟鋒等,2018)。但對(duì)于霾時(shí)，尤其是重度霾時(shí)氣溶膠垂直分布的統(tǒng)計(jì)分析不是很多。近年來(lái)，關(guān)于霾時(shí)氣溶膠垂直分布與不同的氣象條件的相關(guān)性也有不少研究。如不同地區(qū)溫度垂直廓線的日變化所導(dǎo)致的邊界層高度發(fā)生變化，從而影響近地層污染物濃度；秋、冬季重污染過(guò)程頻發(fā)與邊界層的季節(jié)變化的關(guān)系(Miao et al,2016;2018；Xu et al,2019)；在京津冀特殊地形的影響下，局地?zé)崃Νh(huán)流的晝夜變化以及地形通過(guò)影響邊界層來(lái)影響污染物的輸送(Miao et al,2020),消光系數(shù)演變與PM2.5濃度值變化以及天空狀況對(duì)氣溶膠垂直分布影響顯著(徐棟夫等，2020)。由于氣溶膠濃度不僅是人為排放所導(dǎo)致的，也與氣象條件息息相關(guān)，因此不同地域間的氣溶膠垂直分布有很大差異。

魯中地區(qū)位于山東中部和南部，是一個(gè)孤立的山區(qū)，面積為6.5萬(wàn)km2。魯中地區(qū)西面250 km處是平均海拔高度超過(guò)1 000 m的太行山脈，東部瀕臨渤海，猶如一座孤島。魯中地區(qū)有著獨(dú)特的氣候條件，對(duì)該地區(qū)氣溶膠的垂直分布特性及其與氣象條件的關(guān)系進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，有助于對(duì)魯中地區(qū)霾污染事件更深入地理解，為魯中地區(qū)大氣氣溶膠垂直分布特征及其成因研究提供參考。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 霾的判別

選取魯中地區(qū)5個(gè)國(guó)家級(jí)地面氣象觀測(cè)站(濟(jì)南、淄博、萊蕪、泰安、濰坊；圖1)的氣象要素觀測(cè)資料對(duì)霾日進(jìn)行判別。根據(jù)吳兌(2008)文中的方法選取霾日，只要有3個(gè)及以上的觀測(cè)站滿(mǎn)足下列條件：排除降水、吹雪、揚(yáng)沙、沙塵暴和浮塵等影響能見(jiàn)度的天氣現(xiàn)象，相對(duì)濕度<90%，能見(jiàn)度(VS)<10 km時(shí)，則認(rèn)為有霾發(fā)生。當(dāng)VS<2.0 km時(shí)為重度霾，2.0 km≤VS<3.0 km時(shí)為中度霾，3.0 km≤VS<5.0 km 時(shí)為輕度霾。另外，本文將相對(duì)濕度<90%，且VS≥15 km時(shí)定義為清潔日。經(jīng)統(tǒng)計(jì)，魯中地區(qū)2007—2017年間，霾日為1 655 d，重度霾日為95 d，中度霾日為283 d，輕度霾日為552 d，清潔日為235 d。

圖1 魯中地區(qū)地形圖(紅色圓點(diǎn)為氣象觀測(cè)站點(diǎn)的位置)Fig.1 Topographic map of central part of Shandong Province (Luzhong Area)(Red dots are the locations of meteorological observation stations)

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

本文使用的衛(wèi)星數(shù)據(jù)來(lái)自云-氣溶膠激光雷達(dá)和紅外探測(cè)者觀測(cè)衛(wèi)星(CALIPSO)。CALIPSO首次實(shí)現(xiàn)了云和氣溶膠的全球觀測(cè)，可提供云和氣溶膠的物理特性及其時(shí)空分布，有利于更好地研究云和氣溶膠的形成、發(fā)展過(guò)程及其相互作用，通過(guò)提供氣溶膠的垂直結(jié)構(gòu)區(qū)分其種類(lèi)(張鵬等，2018)。

本文采用了2007—2017年霾時(shí)CALIIPSO衛(wèi)星資料中的L2產(chǎn)品途經(jīng)魯中地區(qū)的氣溶膠廓線數(shù)據(jù)以及垂直特征層VFM(vertical feature mask)產(chǎn)品。 CALIPSO衛(wèi)星于13時(shí)和02時(shí)(世界時(shí)，下同)左右經(jīng)過(guò)魯中地區(qū)上空。CALIPSO的廓線在魯中地區(qū)(36°～37°N、116°～120°E)篩選的清潔日、霾日和重度霾日分別為49、367、23 d。本文選取霾期間的夜間數(shù)據(jù)，有利于降低白天噪音的影響造成的偏差；并對(duì)廓線數(shù)據(jù)進(jìn)行了嚴(yán)格的質(zhì)量控制。利用VFM產(chǎn)品中的氣溶膠類(lèi)型數(shù)據(jù)，對(duì)L2中數(shù)據(jù)進(jìn)行篩選，剔除氣溶膠以外的數(shù)據(jù)。選取的L2廓線數(shù)據(jù)包括4個(gè)參量：532 nm消光系數(shù)(extinction coefficient，EC)、532 nm平行后向散射系數(shù)(β532，∥)、532 nm垂直后向散射系數(shù)(β532，⊥)和1 064 nm后向散射系數(shù)(β1 064)。CALIPSO VFM產(chǎn)品將氣溶膠分為潔凈海洋型、沙塵型、污染大陸型、潔凈大陸型、污染沙塵型、煙塵型、海洋沙塵型7種類(lèi)型。

式中：z為高度；532 nm總后向散射系數(shù)(β532)為垂直(β532，⊥)與平行(β532，∥)后向散射系數(shù)之和；RPDR為體積退偏比；色比(RCR)為1 064 nm總后向散射系數(shù)(β1 064)β532的比值。

NCEP FNL再分析數(shù)據(jù)為2007—2017年1°×1°數(shù)據(jù)，包括1000～500 hPa濕度、風(fēng)向、風(fēng)速。為了與CALIPSO衛(wèi)星數(shù)據(jù)相匹配，逆溫計(jì)算過(guò)程中溫度數(shù)據(jù)選用L2產(chǎn)品中的溫度反演量。

1.3 分析方法

為追蹤污染來(lái)源，利用NOAA開(kāi)發(fā)的HYSPLIT4.8軌跡模式定性分析了霾天污染物的傳輸途徑。HYSPLIT4.8是一種歐拉和拉格朗日混合型的計(jì)算模式，包含多種物理過(guò)程，可針對(duì)不同類(lèi)型排放源進(jìn)行較完整的輸送擴(kuò)散和沉降過(guò)程模擬，廣泛應(yīng)用于大氣污染物輸送研究(Draxler and Hess,1997)。數(shù)據(jù)來(lái)源于NCEP提供的全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)GDAS。設(shè)置計(jì)算方式為后向軌跡，設(shè)置高度為500 m，計(jì)算時(shí)長(zhǎng)為24 h，聚類(lèi)計(jì)算選取霾日和重度霾日18時(shí)的軌跡。

2 結(jié)果與討論

2.1 氣溶膠垂直分布特征

EC體現(xiàn)了氣溶膠吸收和散射截面隨高度的分布，反映了顆粒物的含量(Wang et al，2014)。圖2為2007—2017年魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日532 nm的EC年平均廓線?？梢钥闯觯囟撒踩?、霾日、清潔日的EC隨高度均呈遞減趨勢(shì)，在地面附近，分別是1.2、0.75、0.5 km-1。2 km以下遞減迅速。重度霾日EC在0.7 km以下最強(qiáng)，隨后迅速遞減，在1.5 km以上遞減至三種天氣中的最小值。在高層，霾日EC在2.7 km以下大于清潔日，說(shuō)明霾時(shí)氣溶膠大值層頂高約為2.7 km，氣溶膠粒子向高層擴(kuò)散能力強(qiáng)于重度霾日。3 km以上，EC很小，廓線也基本重合，大氣較為清潔。

圖2 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日532 nm的EC年平均廓線Fig.2 Annual average profile of 532 nm EC on clear days, haze days and heavy haze days in central part of Shandong Province during 2007-2017

有研究表明，隨著高度增加，氣溶膠濃度一般呈指數(shù)關(guān)系下降(韓永等，2009)。標(biāo)高(Ha)是假定大氣氣溶膠濃度隨高度指數(shù)衰減到地面濃度的1/e時(shí)氣溶膠層的高度。通過(guò)計(jì)算，清潔日、霾日、重度霾日氣溶膠的Ha分別為2.00、1.58、0.84 km。為了更清楚地表示氣溶膠的垂直變化規(guī)律，以z/Ha為自變量，對(duì)氣溶膠濃度σ(z)進(jìn)行曲線擬合(圖3)。發(fā)現(xiàn)指數(shù)方程和對(duì)數(shù)方程的擬合優(yōu)度R2最大。在每層高度上采用絕對(duì)估計(jì)偏差(DE)的方式來(lái)判定兩種擬合效果的好壞，定義DE=|VT-VM|,VT為觀測(cè)值，VM為擬合值。當(dāng)DE最小時(shí)，其擬合效果最好。指數(shù)曲線和對(duì)數(shù)曲線上的DE相等時(shí)，得到z/Ha的臨界值?？梢园l(fā)現(xiàn)，三種不同天氣狀態(tài)下，z/Ha分別在大于臨界值0.45、1.05、1.60，即z分別為0.9、1.66、1.34 km時(shí)，指數(shù)方程擬合效果較好。低于此臨界值，對(duì)數(shù)方程擬合效果較好。

圖3 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日(a)、霾日(b)、重度霾日(c)532 nm的EC垂直廓線擬合Fig.3 Fitting of 532 nm EC vertical profile on clear days (a), haze days (b) and heavy haze days (c) in central part of Shandong Province during 2007-2017

體積退偏比(particulate deploarization ratio,PDR)可以反映氣溶膠粒子的不規(guī)則程度，色比(color ratio,CR)反映氣溶膠粒子的大小。圖4是2007—2017年清潔日、霾日、重度霾日期間PDR和CR的垂直分布?？梢钥闯觯龡lPDR廓線范圍在0.1～0.3浮動(dòng)。2 km以下，霾和重度霾日PDR值小于清潔日。2～4 km，重度霾日PDR急劇增大，霾日最小。4 km以上，清潔日PDR最大，霾日PDR較小。三條CR廓線范圍在0.5～0.9浮動(dòng)。2 km以下，重度霾日CR最小，其次是霾日，清潔日最大。2～3 km，重度霾日CR隨高度急劇增大至0.87。3 km以上，重度霾期間CR隨高度變動(dòng)較大。2～5 km，清潔日CR大于霾日。5 km以上，清潔日與霾日CR基本一致。由于魯中地區(qū)高層長(zhǎng)期受到外來(lái)沙塵粒子的影響，而地面又多以細(xì)粒子為主，造成了PDR與CR隨高度增大的特征。低層2 km以下，重度霾時(shí)以大量的相對(duì)規(guī)則的細(xì)粒子為主，霾時(shí)以相對(duì)規(guī)則的粗粒子為主，清潔日則以不規(guī)則的粗粒子為主。2～4 km，重度霾不規(guī)則度和尺寸都急劇增大，可能與高空的不規(guī)則沙塵粒子有關(guān)。如2016年11月13日出現(xiàn)的重度霾天氣(圖5)，CALIPSO衛(wèi)星監(jiān)測(cè)到魯中地區(qū)2～4 km分布著沙塵型氣溶膠。利用后向軌跡模式模擬24 h的氣溶膠輸送路徑后發(fā)現(xiàn)，12日，來(lái)自甘肅騰格里沙漠附近4～5 km高度的沙塵型氣溶膠，經(jīng)過(guò)黃土高原向東輸送至魯中地區(qū)的3 km高度附近，造成13日魯中地區(qū)2～4 km氣溶膠粒子尺寸和不規(guī)則度的急劇增大。

圖4 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日532 nm PDR(a)和CR(b)年平均廓線Fig.4 Annual average profile of 532 nm PDR (a) and CR (b) on clear days, haze days and heavy haze days in central part of Shandong Province during 2007-2017

圖5 2016年11月12日19：13(a)和13日18：34(b)氣溶膠類(lèi)型垂直剖面，13日18：34 (c)魯中地區(qū)氣團(tuán)24 h HYSPLIT后向軌跡(黑線)、CALIPSO衛(wèi)星軌跡(藍(lán)線、紅線)Fig.5 Vertical profile of aerosol types at 19：13 UTC 12 (a) and 18：34 UTC 13 (b)，24 h HYSPLIT backward trajectory (black line), CALIPSO satellite track (blue and red solid lines) of air mass in central part of Shandong Province at 18:34 UTC 13 (c) November 2016

為了清楚地說(shuō)明PDR和CR在垂直方向上的變化趨勢(shì)，將PDR和CR與高度進(jìn)行擬合，最優(yōu)擬合結(jié)果如圖6所示。三種天氣下，PDR和CR的最優(yōu)擬合方程均為三次方擬合方程。PDR擬合優(yōu)度R2分別為0.868、0.954、0.310。CR擬合優(yōu)度R2分別為0.571、0.922、0.420(表略)。霾日的擬合優(yōu)度最好，重度霾日最差，可能與重度霾日個(gè)例偏少有關(guān)。從圖6中可以看出，地面上三種天氣下PDR的值分別為0.131、0.102、0.105。三條PDR廓線在7 km 以下隨高度逐步增加；7 km以上，逐步減小。三種天氣下，PDR最大值分別為0.25、0.22、0.23。地面上CR值在三種天氣下分別為0.602、0.602、0.520。清潔日時(shí)，CR在3 km以下隨高度增大，3～8 km保持不變，8 km以上隨高度增大。與清潔日不同，霾時(shí)CR基本隨高度逐漸增大。重度霾則在6 km以下隨高度逐漸增大，6 km以上逐漸減小。

圖6 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日(a,b)、霾日(c,d)、重度霾日(e,f)的PDR(a,c,e)和CR(b,d,f)的垂直廓線擬合Fig.6 Vertical profile fitting of PDR (a, c, e) and CR (b, d, f) on clear days (a, b), haze days (c, d) and heavy haze days (e, f) in central part of Shandong Province during 2007-2017

2.2 氣溶膠類(lèi)型的垂直分布特征

統(tǒng)計(jì)2007—2017年魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日氣溶膠類(lèi)型出現(xiàn)的次數(shù)，計(jì)算相應(yīng)占比(圖7)。清潔日、霾日、重度霾日氣溶膠類(lèi)型總體上以沙塵型、污染沙塵型為主，分別占比30%和50%左右。清潔日沙塵型氣溶膠明顯偏多，且重度霾日的沙塵型氣溶膠多于霾日。在霾日和重度霾日，由于本地污染物的生成和外來(lái)污染物的傳輸，污染大陸型氣溶膠多于清潔日。霾時(shí)煙塵型氣溶膠最多，占比在10%左右。由于魯中地區(qū)距離東部沿海較遠(yuǎn)，清潔日、霾日、重度霾日潔凈海洋型與潔凈大陸型氣溶膠最少。

圖7 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日氣溶膠的成分占比(1：潔凈海洋型，2：沙塵型，3：污染大陸型，4：潔凈大陸型，5：污染沙塵型，6：煙塵型，7：海洋沙塵型)Fig.7 Aerosol composition proportion on clear days, haze days and heavy haze days in central part of Shandong Province during 2007-2017(1： clear marine, 2： dusty, 3： polluted continental, 4： clear continental, 5： polluted dusty, 6： elevated smoke， 7： dusty marine)

圖8是2007—2017年魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日不同高度上的氣溶膠成分比例分布。由圖可知，清潔日、霾日、重度霾日均以污染沙塵型和沙塵型為主。隨著高度的增加，污染沙塵比例逐漸減小，沙塵逐漸增多。在0～4 km的低層大氣，主要以污染沙塵型為主。4 km以上，則主要以沙塵型為主。在高層大氣中，由于沙塵粒子更大且不規(guī)則，氣溶膠粒子的PDR和CR更大，這與圖4的分析一致。不同的是，2～4 km，霾日期間污染沙塵氣溶膠比例小于清潔日和重度霾日，4 km以上相反。整層大氣中，霾日期間沙塵氣溶膠比例均小于清潔日和重度霾日。污染大陸型氣溶膠主要分布在低層大氣中。0～2 km，霾日、重度霾日、清潔日污染大陸型氣溶膠比例依次減少，分別為0.23、0.20、0.11。 煙塵型氣溶膠主要分布在2～6 km的中層大氣中。霾日、清潔日、重度霾日煙塵型氣溶膠比例依次減少，最大分別為0.20、0.10、0.05。海洋沙塵型氣溶膠主要分布在低層大氣，清潔日偏多。清潔大陸型氣溶膠比例較低，主要分布在中層大氣中。由于魯中地區(qū)位于山東省內(nèi)陸，清潔海洋型氣溶膠分布很少。

圖8 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日(a)、霾日(b)、重度霾日(c)不同高度上氣溶膠成分比例Fig.8 Aerosol composition ratio at different heights on clear days (a), haze days (b) and heavy haze days (c) in central part of Shandong Province during 2007-2017

2.3 不同氣溶膠類(lèi)型對(duì)消光的貢獻(xiàn)

通過(guò)前面的分析，清潔日、霾日、重度霾日的EC和氣溶膠類(lèi)型在不同高度上分布不同。為了給出各類(lèi)型氣溶膠對(duì)EC的定量貢獻(xiàn)，本文計(jì)算了不同高度上各氣溶膠類(lèi)型對(duì)應(yīng)的EC年平均值(圖9)。可以看出，與EC的高度廓線相對(duì)應(yīng)(圖2)，各類(lèi)型氣溶膠對(duì)EC的貢獻(xiàn)逐漸減小。清潔日時(shí)，2 km以下污染沙塵型的貢獻(xiàn)最大，其EC年平均最大達(dá)0.28 km-1，其次是沙塵型，再次是污染大陸型。2～4 km貢獻(xiàn)大小依次為沙塵型、污染沙塵型、煙塵型。霾日時(shí)，2 km以下也是污染沙塵型的貢獻(xiàn)最大，EC年平均值為0.36 km-1，大于清潔日；污染大陸型的貢獻(xiàn)是0.21 km-1；沙塵型的貢獻(xiàn)約為0.05 km-1，小于清潔日。重度霾時(shí)，0～2 km，污染沙塵型的貢獻(xiàn)最大，其次是污染大陸型，分別達(dá)0.58 km-1和0.27 km-1，遠(yuǎn)大于霾日和清潔日。由于這兩種氣溶膠對(duì)應(yīng)的顆粒物在貼近地面處分布多，濃度大，且粒子較小，吸濕性強(qiáng)，導(dǎo)致重度霾日近地面顆粒物EC偏大且規(guī)則度和尺寸偏小。2～4 km，沙塵型貢獻(xiàn)最大，其次是污染沙塵型。不規(guī)則的沙塵粒子尺寸大，導(dǎo)致了PDR和CR的急劇增大。從圖9中還可以看出，在接近地面的低層大氣，污染沙塵型對(duì)清潔日、霾日、重度霾日EC的貢獻(xiàn)最大，其中貢獻(xiàn)大小依次為重度霾日、霾日、清潔日。與清潔日不同，霾日和重度霾日期間，污染大陸型對(duì)EC的貢獻(xiàn)僅次于污染沙塵型。沙塵型在清潔日和重度霾日中對(duì)EC的貢獻(xiàn)大于霾日，尤其是在地面附近區(qū)域。霾日時(shí)，煙塵型在2～4 km的中層大氣對(duì)EC有一定的貢獻(xiàn)，是造成霾日污染物層比重度霾日污染物層高的原因。

圖9 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日(a)、霾日(b)、重度霾日(c)各類(lèi)型氣溶膠對(duì)EC貢獻(xiàn)的垂直廓線Fig.9 Vertical profile of the contribution of various aerosols to EC on clear days (a), haze days (b) and heavy haze days (c) in central part of Shandong Province during 2007-2017

2.4 氣象因素對(duì)霾時(shí)氣溶膠垂直分布的影響

2.4.1 風(fēng)速

圖10給出了魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日近地面風(fēng)速分布和1 000～500 hPa垂直平均風(fēng)速廓線。從圖中可知，與清潔日相比，霾日和重度霾日的地面風(fēng)速主要集中在0～4 m·s-1，在0～2 m·s-1的占比最大。其中，重度霾日地面風(fēng)速在0～2 m·s-1區(qū)間的占比大于霾日。清潔日在地面風(fēng)速2～6 m·s-1的占比最大。從垂直廓線可以看出，霾日在垂直方向的平均風(fēng)速始終小于清潔日。近地面925 hPa(約0.8 km)以下重度霾日平均風(fēng)速最小，穩(wěn)定的風(fēng)場(chǎng)使污染物難以擴(kuò)散，從而有利于污染物的積聚。925 hPa以上，霾日的平均風(fēng)速維持在6 m·s-1左右，遠(yuǎn)小于重度霾日和清潔日，使得霾日污染物層頂高達(dá)2.7 km，高于重度霾日。850 hPa(1.5 km)以上，重度霾日與清潔日的平均風(fēng)速重合，使得重度霾在1.5 km以上污染物得到有效擴(kuò)散，污染物層頂維持在1.5 km附近?？梢?jiàn)，地面風(fēng)速越小，越有利于霾日顆粒物的聚集。垂直方向上風(fēng)速的大小與氣溶膠層的垂直分布有很好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

圖10 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日、霾日、重度霾日近地面風(fēng)速分布(a)和垂直平均風(fēng)速廓線(b)Fig.10 Distribution of near-surface wind speed (a) and vertical mean wind speed profile (b) on clear days, haze days and heavy haze days in central part of Shandong Province during 2007-2017

2.4.2 濕度

許多氣溶膠成分具有吸濕性，大小與相對(duì)濕度有關(guān)(韓永等,2009；Clarke et al,2004;Covert et al,1972)。有研究表明，當(dāng)相對(duì)濕度超過(guò)70%～80%時(shí)，EC可增加100%以上(Swietlicki et al，2008)。由于清潔日、霾日、重度霾日氣溶膠的EC在500 hPa及其以上很小，本文只討論500 hPa以下的大氣相對(duì)濕度。

計(jì)算魯中地區(qū)近地面相對(duì)濕度分布發(fā)現(xiàn)(圖11a)，清潔日、霾日及重度霾日的平均地面相對(duì)濕度分別為31.38%、45.20%、55.13%。清潔日地面相對(duì)濕度分布較為集中，主要介于10%～40%，霾日則主要集中在20%～40%。重度霾日地面相對(duì)濕度主要集中在70%～80%與30%～40%。研究表明，霾時(shí)大氣中人為排放的硫酸鹽、硝酸鹽和碳?xì)浠锏葰馊苣z粒子有較強(qiáng)的吸濕性，當(dāng)風(fēng)速小、擴(kuò)散條件不利時(shí)，氣溶膠粒子快速吸濕增長(zhǎng)，易形成霾。可以看出，大部分重度霾日對(duì)應(yīng)著地面上較大的相對(duì)濕度，但仍有少部分重度霾日對(duì)應(yīng)較小的相對(duì)濕度，說(shuō)明大的地面相對(duì)濕度可以導(dǎo)致重度霾的發(fā)生，但濕度不是重度霾發(fā)生的必要條件。

從垂直方向上來(lái)看(圖11b)，地面到5.6 km(約500 hPa)，霾日的相對(duì)濕度在40%～45%，清潔日則集中在30%～38%。重度霾時(shí)，1 km(約800 hPa)以下的濕度在50%以上，明顯大于霾日，雖然重度霾和霾日均以污染大陸型和污染沙塵型為主，但重度霾氣溶膠粒子更小。大量的細(xì)粒子在吸濕增長(zhǎng)后，有利于重度霾的維持和加強(qiáng)。1 km以上，重度霾的相對(duì)濕度隨高度逐漸減小到與霾日相同。由氣溶膠的類(lèi)型來(lái)看，霾日在1 km以上對(duì)應(yīng)的煙塵型逐漸增多，較小的氣溶膠粒子吸濕后，使得EC大于重度霾，且粒子更加規(guī)則。對(duì)于清潔日，3 km(約700 hPa)以下，相對(duì)濕度遠(yuǎn)小于霾日，加上整層風(fēng)速偏大，沙塵型氣溶膠較多，其EC小于霾日。3 km以上，相對(duì)濕度開(kāi)始增大，清潔日、霾日、重度霾日相對(duì)濕度基本相同，氣溶膠的EC也基本一致。

圖11 同圖10，但為近地面相對(duì)濕度分布(a)和垂直平均相對(duì)濕度廓線(b)Fig.11 Same as Fig.10, but for distribution of near-surface relative humidity (a) and vertical average relative humidity profile (b)

2.4.3 風(fēng)向

為統(tǒng)計(jì)清潔日、霾日、重度霾日不同高度層的風(fēng)向分布，分別選取了1 000、850、500 hPa三個(gè)氣壓層進(jìn)行統(tǒng)計(jì)(圖12)?？梢钥闯?，清潔日，500 hPa上，魯中地區(qū)以西偏西北風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向，占43.00%；850 hPa以偏西北風(fēng)為主，西北風(fēng)占18.30%，西北偏北風(fēng)占17.00%；1 000 hPa以南風(fēng)為主，占20.43%，其次為西偏西南風(fēng)，占16.60%。霾時(shí)500 hPa風(fēng)向以西風(fēng)和西北偏西風(fēng)為主，分別占31.52% 和27.45%，可見(jiàn)霾時(shí)高空氣流更為平直。與清潔日不同，霾時(shí)850 hPa風(fēng)向以偏西風(fēng)為主，西南風(fēng)、西南偏西風(fēng)及西風(fēng)分別占14.13%、11.96%、11.96%。1 000 hPa風(fēng)向以偏南風(fēng)為主，南風(fēng)、西南偏南風(fēng)分別占比18.75%與19.00%。可見(jiàn)，霾時(shí)風(fēng)向隨高度的增加呈順時(shí)針旋轉(zhuǎn)，易出現(xiàn)暖平流。重度霾時(shí)，500 hPa風(fēng)向與霾時(shí)類(lèi)似，也是以偏西風(fēng)為主。不同的是，西風(fēng)出現(xiàn)的比例略大，說(shuō)明高空氣流更加平直，同時(shí)西南風(fēng)出現(xiàn)的比例比霾時(shí)更大，達(dá)13.00%，這與重度霾時(shí)易出現(xiàn)的高空短波槽脊有關(guān)。重度霾時(shí)850 hPa風(fēng)向主要為偏西風(fēng)和偏北風(fēng)，偏北風(fēng)出現(xiàn)的比例明顯大于霾日，達(dá)17.39%，是重度霾日污染沙塵型氣溶膠偏多的原因。1 000 hPa風(fēng)向以西南風(fēng)為主，西南風(fēng)的出現(xiàn)有利于河南、安徽等地污染物向山東傳輸，從而有利于重度霾的發(fā)生。

圖12 2007—2017年魯中地區(qū)清潔日(a)、霾日(b)、重度霾日(c)風(fēng)向分布Fig.12 Distribution of wind direction distribution on clear days (a), haze days (b) and heavy haze days (c) in central part of Shandong Province during 2007-2017

2.4.4 污染物傳輸路徑

魯中地區(qū)霾和重度霾時(shí)污染物后向軌跡聚類(lèi)分析見(jiàn)圖13。霾日，來(lái)自蒙古高原的軌跡占總量的7.07%，軌跡在高空700 hPa(3 km)向東南方向傳輸，越過(guò)內(nèi)蒙古后逐漸下沉，經(jīng)河北到達(dá)魯中地區(qū)；來(lái)自?xún)?nèi)蒙古東北部的軌跡占總量的6.52%，軌跡自800 hPa(1.5 km)逐漸下沉至魯中地區(qū)；自東南方向的江蘇和西南方向的河南、安徽占比分別為23.37%和12.50%；河北方向?yàn)?6.90%；本地傳輸占比為23.64%。重度霾時(shí)，來(lái)自蒙古高原的遠(yuǎn)距離高空傳輸軌跡占比為4.21%，少于霾日，傳輸距離和高度均大于霾日；來(lái)自?xún)?nèi)蒙古東部的軌跡占比合計(jì)為25.26%，垂直方向上自850～700 hPa(1.5～3 km)向南傳輸后下沉至魯中；來(lái)自河南和江蘇方向的軌跡占比分別為31.58%和13.68%；本地傳輸為25.26%。

圖13 2007—2017年魯中地區(qū)霾日(a)、重度霾日(b)后向軌跡聚類(lèi)分析Fig.13 Backward trajectory clustering analysis of haze days (a) and severe haze days (b) in central part of Shandong Province during 2007-2017

2.4.5 逆溫層

大氣邊界層內(nèi)逆溫抑制近地層污染物的擴(kuò)散(Zhang and McMurry，1992)。根據(jù)文中2.1節(jié)的分析，污染物主要集中在2 000 m以下，因此本文主要統(tǒng)計(jì)底高在2 000 m以下的逆溫。用上層溫度減去下層溫度，當(dāng)ΔTi>0時(shí)，該層判定為逆溫層。當(dāng)兩層逆溫層之間小于100 m時(shí)，作為一個(gè)逆溫層統(tǒng)計(jì)。本文將逆溫分為三類(lèi)：底高小于300 m的貼地逆溫，底高位于300～1 000 m的低懸逆溫，底高在1 000～2 000 m的高懸逆溫。

對(duì)霾和重度霾進(jìn)行逆溫計(jì)算，同時(shí)利用中度和輕度霾來(lái)進(jìn)行比較分析，以期更好地揭示逆溫在霾和重度霾中的作用。可以發(fā)現(xiàn)，霾時(shí)逆溫出現(xiàn)的比例很高，為97.80%。其中，逆溫出現(xiàn)的比例隨霾的加重而增大，重度霾為100%，中度霾為98.20%，輕度霾為97.20%。以出現(xiàn)逆溫層的霾日作為統(tǒng)計(jì)對(duì)象，統(tǒng)計(jì)不同強(qiáng)度霾時(shí)逆溫層數(shù)分布(表1)發(fā)現(xiàn)，霾時(shí)出現(xiàn)一層逆溫的比例達(dá)83.8%，重度、中度及輕度霾比例依次增大。霾時(shí)出現(xiàn)二層逆溫的比例為14.3%，與中度、輕度霾相差不大；重度霾比例達(dá)42.9%，明顯大于其他強(qiáng)度霾。霾時(shí)三層逆溫的比例很小，為2.0%；重度、中度霾比例分別為4.6%與5.5%，輕度霾未出現(xiàn)三層逆溫?？梢钥闯?，大多數(shù)霾日出現(xiàn)一層逆溫，其次是二層逆溫。霾的強(qiáng)度越大，多層逆溫出現(xiàn)的比例越高，重度霾對(duì)應(yīng)的多層逆溫比例接近50%。

表1 2007—2017年魯中地區(qū)不同強(qiáng)度霾時(shí)逆溫層數(shù)分布(單位：%)Table 1 Distribution of temperature inversion layers on haze days with different intensities in central part of Shandong Province during 2007-2017 (unit: %)

經(jīng)過(guò)統(tǒng)計(jì)，魯中地區(qū)霾時(shí)共有七種逆溫層類(lèi)型(表2)。從逆溫類(lèi)型比例的分布來(lái)看，霾日期間，貼地逆溫出現(xiàn)的比例最大，達(dá)84.96%。其次是貼地+低懸型和貼地+高懸型，占比分別為4.42%和6.19%。隨著霾強(qiáng)度的增大，貼地型逆溫占比越小，而其他類(lèi)型占比則越大。其中，重度霾在不同強(qiáng)度霾中貼地型比例最小(52.63%)，貼地+低懸型、貼地+高懸型、高懸型逆溫比例最大(分別為15.79%，15.79%，10.53%)?？梢?jiàn)，除了貼地型，貼地+低懸型和貼地+高懸型逆溫也對(duì)魯中地區(qū)重度霾的發(fā)展維持起到了很重要的作用。

表2 2007—2017年魯中地區(qū)不同強(qiáng)度霾時(shí)逆溫類(lèi)型分布(單位：%)Table 2 Distribution of temperature inversion types on haze days with different intensities in central part of Shandong Province during 2007-2017 (unit: %)

2.4.6 不同類(lèi)型逆溫對(duì)大氣擴(kuò)散能力的影響

逆溫使大氣穩(wěn)定地分層，導(dǎo)致低層擴(kuò)散能力較差。風(fēng)速被認(rèn)為是穩(wěn)定邊界層的一個(gè)關(guān)鍵參數(shù)(廖曉農(nóng)等，2014)。弱風(fēng)有利于逆溫的發(fā)展和維持;強(qiáng)風(fēng)則會(huì)導(dǎo)致湍流加強(qiáng)，導(dǎo)致地表與高空的冷暖空氣混合，從而導(dǎo)致逆溫減弱(Guo et al,2015;Pietroni et al,2014)。另外，在穩(wěn)定的條件下，逆溫高度以下湍流交換減弱，易造成污染物的積累(van Hooijdonk et al,2017)。因此通過(guò)計(jì)算逆溫層下空氣出流量(F)來(lái)考察不同逆溫型時(shí)氣溶膠的擴(kuò)散能力。其中:

F=WS×IH

式中WS為逆溫層以下的平均全風(fēng)速。

逆溫層高度(IH):

IH=(頂高-底高)/2

通過(guò)計(jì)算，貼地+低懸型和貼地+高懸型逆溫層高度、平均全風(fēng)速、出流量相對(duì)較低。其次是貼地型、貼地+低懸+高懸型。低懸型和高懸型的逆溫層高度、平均全風(fēng)速、出流量相對(duì)較大?？梢?jiàn)，當(dāng)逆溫為貼地+低懸型和貼地+高懸型逆溫時(shí)，逆溫層下的大氣最穩(wěn)定，有利于重度霾時(shí)污染物的積聚；其次是貼地型和貼地+低懸+高懸型逆溫。三種懸浮型逆溫時(shí)，逆溫層下大氣穩(wěn)定性最差。

表3 2007—2017年魯中地區(qū)霾時(shí)不同類(lèi)型的逆溫層高、逆溫層下的平均全風(fēng)速和大氣出流量Table 3 Height of different types of inversion layers, average total wind speed under the inversion layer and atmospheric outflow flow on haze days in central part of Shandong Province during 2007-2017

3 結(jié) 論

基于CALIPSO衛(wèi)星數(shù)據(jù)和NCEP提供的FNL再分析數(shù)據(jù)，對(duì)2007—2017年魯中地區(qū)霾期間的氣溶膠垂直分布及其氣象條件進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析，結(jié)果表明：

(1)魯中地區(qū)氣溶膠EC隨高度總體上呈遞減趨勢(shì)。霾時(shí)氣溶膠粒子主要聚集在對(duì)流層低層2.7 km 以下，重度霾時(shí)氣溶膠粒子多集中在1.5 km以下。以0.9、1.66、1.34 km為臨界高度，清潔日、霾日、重度霾日的EC在臨界高度以上呈指數(shù)遞減，以下呈對(duì)數(shù)遞減。年平均PDR和CR總體上隨高度呈遞增趨勢(shì)，范圍為0.1～0.3和0.5～0.9。2 km以下，重度霾日氣溶膠以規(guī)則的小粒子為主；霾日氣溶膠粒子則以規(guī)則的大粒子為主。2～4 km，重度霾日氣溶膠粒子的規(guī)則度和大小均為最大，霾日最小。

(2)霾日、重度霾日氣溶膠類(lèi)型以沙塵型、污染沙塵型為主。清潔日沙塵型氣溶膠最多。清潔日、霾日、重度霾日隨著高度的增加，污染沙塵型比例逐漸減小，沙塵型逐漸增多。霾日和重度霾日，近地面2 km以下存在一部分污染大陸型氣溶膠。霾日2～6 km煙塵型氣溶膠最多。

(3)污染沙塵型對(duì)霾日和重度霾日消光的貢獻(xiàn)最大，其次是大陸污染型。沙塵型在近地面1 km以下對(duì)重度霾有一定的貢獻(xiàn)。煙塵型在2～4 km對(duì)霾日的消光有一定的作用。

(4)垂直方向上風(fēng)速和相對(duì)濕度的分布與氣溶膠層的垂直分布有很好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。霾時(shí)風(fēng)向隨高度的增加呈順時(shí)針旋轉(zhuǎn)，易出現(xiàn)暖平流。500 hPa霾日與重度霾日高空以西風(fēng)為主，重度霾日的高空氣流更為平直；850 hPa霾日以西南風(fēng)為主，重度霾日的北風(fēng)分量有利于北方的沙塵輸送；1 000 hPa西南風(fēng)有利于外地污染物的輸送，促進(jìn)重度霾的發(fā)生。

(5)后向軌跡聚類(lèi)分析結(jié)果表明，魯中地區(qū)霾時(shí)近地面的污染物不僅來(lái)源于本地污染排放和河北、江蘇等省份的傳輸，也存在自蒙古、內(nèi)蒙古等地的長(zhǎng)距離傳輸。重度霾期間，蒙古方向的傳輸距離長(zhǎng)且高度高，來(lái)自?xún)?nèi)蒙古的傳輸量占比更大，來(lái)自河南方向的污染物傳輸量占比最大。

(6)霾的強(qiáng)度越大，多層逆溫出現(xiàn)的比例越高。重度霾對(duì)應(yīng)的多層逆溫比例接近一半。當(dāng)逆溫型為貼地+低懸型和貼地+高懸型逆溫時(shí)，逆溫層下的大氣最穩(wěn)定，有利于污染物的聚集。