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    高放廢物包裝容器鐵基材料的Cl吸附腐蝕微觀機(jī)理研究

    2021-10-26 01:52:40張潔茹潘海映郝鵬飛魏強(qiáng)林劉義保
    核技術(shù) 2021年10期
    關(guān)鍵詞:橋位鍵長表層

    張潔茹 楊 波,2 潘海映 郝鵬飛 魏強(qiáng)林 劉義保,2

    1(東華理工大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院 南昌 330013)

    2(東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 南昌 330013)

    對(duì)高水平放射性廢物(高放廢物)進(jìn)行深地質(zhì)處置是國際上普遍接受的處理方法[1],即將高放廢物體置于地下500~1 000 m,使其與人類生存環(huán)境隔離長達(dá)數(shù)萬年、甚至是百萬年,隔離措施包括工程屏障和天然屏障。包裝容器作為防止高放廢物泄漏的第一道工程屏障,其完整性對(duì)于整個(gè)處置庫的安全有著重要意義[2]。在工程實(shí)踐中,包裝容器處于強(qiáng)放射性和地下水侵蝕的環(huán)境中,材料輻照損傷、水輻射分解產(chǎn)物可能促進(jìn)材料吸附地下水中的Cl,增強(qiáng)容器腐蝕,因此,研究容器材料在強(qiáng)輻射-地下水耦合作用下的腐蝕機(jī)理對(duì)預(yù)判容器的腐蝕趨勢極其重要。本文結(jié)合我國甘肅北山預(yù)選處置庫的環(huán)境[3-4],選取最具潛力的鐵基材料(鑄鐵、碳鋼[5])開展研究。

    實(shí)驗(yàn)方面,Smart 等[6]的研究表明,鑄鐵在無氧弱堿性的地下水環(huán)境中的腐蝕速率不高于1 μm·a?1。魏強(qiáng)林等[7]研究了強(qiáng)γ輻照下Q235碳鋼在北山模擬液中的腐蝕行為,結(jié)果表明輻照會(huì)增強(qiáng)地下水模擬液的氧化性,腐蝕速率明顯增加。薛芳[8]研究了不同濃度的重碳酸鹽中SO42?和Cl?對(duì)低碳鋼的腐蝕影響,結(jié)果表明均勻腐蝕和局部腐蝕都可能發(fā)生。模擬計(jì)算方面,趙巍等[9]基于密度泛函理論得出H2O分子在Fe(100)、Fe(110)和Fe(111)晶面上最穩(wěn)定的吸附結(jié)構(gòu)均為平行于體系表面的頂位。陳正[10]對(duì)不銹鋼腐蝕的研究表明,氧的存在會(huì)影響H2O 分子與鐵表面的相互作用。石鑫等[11]的研究結(jié)果表明,H2O 分子和Cl 的協(xié)同作用會(huì)導(dǎo)致Fe(111)表面化學(xué)穩(wěn)定性下降。鄭珉[12]對(duì)北山地下水成分的研究表明,Cl是腐蝕包裝容器的主要因素之一。本文基于第一性原理,研究鐵基材料在強(qiáng)輻射-地下水耦合作用下吸附Cl 腐蝕增強(qiáng)效應(yīng)。構(gòu)建了Cl 在Fe 表面(完整表面和輻射引起的缺陷表面)的單獨(dú)吸附體系以及Cl 和地下水輻射分解產(chǎn)物(O、H 和OH 自由基)[13-14]在Fe缺陷表面的共吸附體系,通過計(jì)算吸附能、鍵長、態(tài)密度和差分電荷密度等參數(shù),分析Cl在鐵基材料的吸附行為,為進(jìn)一步了解高放廢物包裝容器材料的腐蝕機(jī)理提供理論數(shù)據(jù)。

    1 計(jì)算方法與模型

    本文基于密度泛函第一性原理,采用Medea-VASP軟件開展模型構(gòu)建和理論計(jì)算。結(jié)構(gòu)優(yōu)化時(shí),交換關(guān)聯(lián)泛函采用廣義梯度近似(Generalized Gradient Approximation,GGA)下的PBE(Perdew-Burke-Ernzerhof)形式,布里淵區(qū)采用分割基矢法。優(yōu)化α-Fe晶胞時(shí),平面波截?cái)嗄埽?5]設(shè)為425 eV,K點(diǎn)網(wǎng)格取值7×7×7,積分路徑為Methfessel-Paxton,由于鐵基材料具有磁性,計(jì)算時(shí)考慮了自旋極化[16]。優(yōu)化吸附物質(zhì)Cl、O、H、OH和H2O時(shí),截?cái)嗄茉O(shè)置為400 eV,K點(diǎn)網(wǎng)格取值7×7×7,積分路徑為Gaussian。收斂標(biāo)準(zhǔn):原子間作用力小于0.2 eV·nm?1,最大位移誤差不超過1.0×10?6nm,自洽場近似法(Self-Consistent Field method,SCF)收斂精度為1.0×10?5eV·atom?1。

    α -Fe 屬于體心立方(Body-Centered Cubic,BCC)結(jié)構(gòu),空間群為Im-3m,晶格常數(shù)a=b=c,α=β=γ=90°。優(yōu)化后α-Fe晶胞的晶格常數(shù)為0.284 nm,與參考值0.283 nm[17]和實(shí)驗(yàn)值0.286 nm[18]相近。OH優(yōu)化后的鍵長為0.098 8 nm,與參考值0.098 3 nm[19]相差不大,H2O 分子優(yōu)化后的鍵長、鍵角分別為0.097 nm、104.4°,與實(shí)驗(yàn)值[20]0.097 nm 和104.8°基本吻合,表明了基準(zhǔn)模型構(gòu)建和計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。

    在Fe 晶胞的常見高對(duì)稱面中,F(xiàn)e(100)面具有較高的表面能和低的功函數(shù)[21],為吸附物質(zhì)提供了良好的基礎(chǔ),因此,本文通過創(chuàng)建Fe(100)表面進(jìn)行吸附機(jī)理研究。截取優(yōu)化后α-Fe 晶胞的(100)面,擴(kuò)建成(3×2)含有7層平板的模型,并在相鄰平板間添加1.5 nm 的真空層以減小鄰層之間的相互作用,將其視為完整表面??紤]輻照損傷對(duì)表面的影響,構(gòu)建的缺陷表面除表層缺失1 個(gè)Fe 原子以外,其他部分與完整表面一致,對(duì)表面進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化時(shí),將底下4 層原子固定,僅馳豫上面3 層原子以提高計(jì)算效率[10]。

    圖1 α-Fe晶胞與Fe(100)表面模型Fig.1 The structure model of α-Fe cell and Fe(100) surfaces

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Cl在Fe(100)表面的吸附

    分別選取了Fe(100)表面上的頂位(Top)、橋位(Bridge)和洞位(Hollow)三個(gè)高對(duì)稱吸附位點(diǎn),用于研究Cl在不同位點(diǎn)的吸附特性,吸附能(Eads)計(jì)算公式如下:

    其中:Etotal、Eslab和EX分別代表吸附后的體系能量、吸附前的體系能量和被吸附物質(zhì)X 的能量,X 分別為Cl、O、H、OH和H2O。

    圖2 是經(jīng)過優(yōu)化后的吸附模型,與完整表面吸附體系相比,缺陷表面頂位和橋位吸附Cl的位點(diǎn)發(fā)生了明顯偏移,說明表面Fe原子的缺失對(duì)Cl的吸附產(chǎn)生了影響。表1 計(jì)算結(jié)果中,吸附能Eads均為負(fù)值,說明此過程是自發(fā)放熱反應(yīng),且Eads值越小,吸附體系越穩(wěn)定。完整/缺陷表面對(duì)Cl 的吸附能由小到大依次是橋位、洞位、頂位,說明Fe(100)面對(duì)Cl 的最佳吸附位點(diǎn)是橋位。與完整表面相比,缺陷表面橋位吸附模型的Fe-Cl鍵長分別縮短了0.001 6 nm、0.000 9 nm,且吸附能減小了0.095 eV,表明Fe 原子的缺失使得整個(gè)吸附體系更加穩(wěn)定,對(duì)Cl的吸附也更加牢固。

    圖2 Cl在Fe(100)表面不同位點(diǎn)吸附的俯視圖和側(cè)視圖Fig.2 Top and side views of Cl adsorption at different sites on Fe(100) surface

    表1 Cl在Fe(100)表面不同吸附位點(diǎn)的吸附能及成鍵參數(shù)Table 1 Adsorption energy and bonding parameters of Cl at different adsorption sites on Fe(100) surface

    2.2 O、H、OH、H2O 與Cl 在缺陷Fe(100)表面的共吸附

    H2O在輻射條件下會(huì)發(fā)生分解反應(yīng)[22],見式(2)~(5),為對(duì)比地下水受輻照前后,輻射分解產(chǎn)物對(duì)鐵基材料Cl吸附的影響,分別構(gòu)建了O、H、OH自由基以及H2O 分子與Cl 共吸附于缺陷表面的模型。初始結(jié)構(gòu)中,Cl位于在Fe6、Fe13原子構(gòu)成的橋位,O、H、OH和H2O位于Fe20原子的頂位,優(yōu)化后的吸附體系如圖3所示。

    圖3 不同自由基、水分子與Cl在缺陷表面的共吸附模型Fig.3 Co-adsorption models of different free radicals, H2O molecule with Cl on defect surface

    與表1 數(shù)據(jù)對(duì)比,共吸附體系的吸附能均低于Cl單獨(dú)在缺陷表面的吸附能?4.013 eV,說明自由基和H2O的存在使得缺陷表面對(duì)Cl的吸附更加穩(wěn)定。,表明H2O 的存在對(duì)缺陷表面吸附Cl 的影響最小,其次是H 和OH,而O 的存在極大促進(jìn)了表面對(duì)Cl 的吸附穩(wěn)定性。與缺陷表面單獨(dú)吸附Cl模型相比,O、H、OH與Cl 的共吸附模型中,F(xiàn)e6- Cl 鍵長分別縮短了0.000 1 nm、0.000 6 nm、0 nm;Fe13-Cl 鍵長分別縮短了0.003 7 nm、0.000 4 nm、0.000 4 nm,自由基的存在增強(qiáng)了Fe(100)表面對(duì)Cl 的吸附能力,表明地下水輻射分解產(chǎn)物會(huì)促進(jìn)鐵基材料對(duì)Cl的吸附,尤其是在O 的協(xié)同作用下,二者均穩(wěn)定吸附于缺陷Fe(100)表面,會(huì)加速鐵基材料表面局部區(qū)域的腐蝕速率。

    表2 不同共吸附模型的吸附能及成鍵參數(shù)Table 2 Adsorption energy and bonding parameters of different co-adsorption models

    為更好揭示吸附物和表面之間的相互作用,圖4 給出了吸附前后部分原子的分波態(tài)密度(Partial Density of States,PDOS)。吸附前的態(tài)密度用虛線表示,吸附后用實(shí)線表示,定義E=0 eV 處為費(fèi)米能級(jí)。

    表層Fe 原子的態(tài)密度主要由Fe-3d 軌道貢獻(xiàn),且集中分布在能量為?7~2 eV 的區(qū)域,吸附后Fe 原子的態(tài)密度均向低能級(jí)處有微弱的偏移且峰值降低,吸附前后體系能量發(fā)生了改變。Cl-3s軌道峰位處于?16 eV附近,與Fe原子軌道沒有重疊,而Cl-3p軌道峰位分布在?6~?4 eV附近,與Fe原子軌道重疊發(fā)生了雜化耦合,因此Cl 與Fe 的相互作用由Cl-3p軌道提供。值得注意的是,由于Fe20原子吸附物質(zhì)不同,導(dǎo)致Fe6-13原子態(tài)密度的峰強(qiáng)和峰位發(fā)生了不同程度的變化,圖4(a)的Fe6-13-3d 在?2.8~0 eV 處出現(xiàn)了3 個(gè)尖峰,而其余3 種吸附體系均為2 個(gè)尖峰,表明Cl-O共吸附與表層Fe原子相互作用最強(qiáng)。與吸附前相比,圖4(a)中Fe20原子的3d 態(tài)密度有所展寬,與O-2p 發(fā)生軌道雜化,費(fèi)米能級(jí)處出現(xiàn)了較高的峰位,圖4(c)中Fe20-3d電子態(tài)密度由于OH-2p軌道的貢獻(xiàn),態(tài)密度的變化趨勢較圖4(b)更加明顯,圖4(d)中Fe20-3d 態(tài)密度變化最小。說明O 對(duì)Fe 表面吸附影響最大,而H2O對(duì)表面吸附影響最小,印證了吸附能的計(jì)算結(jié)果。

    圖4 不同體系共吸附前后Fe6-13、Fe20原子及吸附物質(zhì)的PDOS (a) Fe/(Cl-O),(b) Fe/(Cl-H),(c) Fe/(Cl-OH),(d) Fe/(Cl-H2O)Fig.4 The PDOS of Fe6-13, Fe20 atoms and adsorbed substances of different systems before and after co-adsorption

    差分電荷密度可以直觀反映出吸附物與表層原子間電荷的重新分布情況。從圖5 可看出,各吸附物與表層Fe原子間存在大量的電荷交換,表層Fe原子表現(xiàn)為失電子,Cl、O、H、OH 和H2O 表現(xiàn)為得電子。電荷的轉(zhuǎn)移促進(jìn)了Fe-Cl、Fe-O和Fe-H鍵的形成,加大了吸附物與表層的相互作用,因此吸附后體系能量更低也更加穩(wěn)定。

    圖5 不同共吸附模型表層的差分電荷密度Fig.5 Differential charge density of surface layer of different co-adsorption models

    此外,計(jì)算了各吸附物與表層原子間的Bader電荷轉(zhuǎn)移,由此可以得出不同體系所吸附原子的總電荷轉(zhuǎn)移數(shù)(見表3 最后一行),電荷轉(zhuǎn)移數(shù)值負(fù)的越多,表示得到的電子越多,說明吸附物與表面的相互作用越強(qiáng)。 結(jié)果表明:Cl - O 電荷轉(zhuǎn)移數(shù)為1.226 2,與表面Fe 原子作用最強(qiáng),相對(duì)來說,Cl-Fe鍵和O-Fe 鍵不易斷裂;而Cl-H2O 的電荷轉(zhuǎn)移數(shù)為0.638 3,與表面Fe原子作用相對(duì)最弱,該模型中Cl-Fe鍵和O-Fe鍵相比于其余3種吸附體系更易斷裂。

    表3 共吸附模型中表層原子的Bader電荷轉(zhuǎn)移Table 3 Bader charge transfer of surface atoms in co-adsorption models

    3 結(jié)語

    本文基于密度泛函第一性原理,建立了Cl 在Fe(100)表面的單獨(dú)吸附模型以及Cl-O、Cl-H、Cl-OH 和Cl-H2O 在缺陷Fe(100)表面的共吸附模型,計(jì)算了吸附能、鍵長、態(tài)密度和差分電荷密度等參數(shù)。結(jié)果表明:無論是完整表面還是缺陷表面,Cl都可以自發(fā)穩(wěn)定吸附在Fe(100)表面的頂位、橋位和洞位,最佳吸附位點(diǎn)都是橋位。缺陷表面的共吸附比單獨(dú)吸附Cl 時(shí)的體系更加穩(wěn)定,除Cl-H2O 共吸附體系外的Fe-Cl 鍵長都明顯縮短,自由基的存在使得Fe 表面對(duì)Cl 的吸附更加牢固。共吸附體系電子態(tài)密度的變化、軌道雜化的強(qiáng)弱以及表層原子的Bader 電荷轉(zhuǎn)移數(shù)目,表明了Cl-O 與表面的相互作用最強(qiáng),其次是Cl-OH、Cl-H,相互作用最弱的是Cl-H2O。從微觀角度證明了H2O 的輻射分解產(chǎn)物可以促進(jìn)缺陷Fe(100)表面對(duì)地下水中Cl 的吸附,強(qiáng)輻射-地下水耦合作用下加速了鐵基包裝容器的腐蝕效應(yīng)。

    軟件仿真計(jì)算可以在不受反應(yīng)時(shí)間限制的情況下,從原子間相互作用方面揭示容器材料腐蝕加速效應(yīng)的微觀機(jī)理,提高了預(yù)判金屬腐蝕的效率。高放廢物包裝容器在長達(dá)上萬年的深地質(zhì)處置過程中,材料的輻照損傷是不可避免的,在設(shè)計(jì)鐵基包裝容器時(shí),要留有足夠的腐蝕裕度;在材料方面,可以通過添加合金元素或耐腐蝕涂層,減弱鐵基包裝容器材料與Cl的相互作用。

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