基于機(jī)器學(xué)習(xí)及智能算法的Au20原子團(tuán)簇最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的研究

李 超，熊 楨，肖舒晴，王 強(qiáng)，劉 森，周才英

（江西理工大學(xué)理學(xué)院，江西 贛州 341000）

0 引言

近年來，人工智能的快速發(fā)展使機(jī)器學(xué)習(xí)成為研究人員熱衷于嘗試的新方法。機(jī)器學(xué)習(xí)已被廣泛應(yīng)用于化學(xué)、材料科學(xué)等領(lǐng)域。團(tuán)簇是材料尺度納米材料的一個(gè)新概念[1]，使得原子團(tuán)簇在各領(lǐng)域的大量應(yīng)用，目前對原子團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)計(jì)算與預(yù)測的研究顯得尤為重要[2]，主要集中在搜索穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)，即能量最低的全局最優(yōu)結(jié)構(gòu)。對于團(tuán)簇的幾何結(jié)構(gòu)，有關(guān)學(xué)者進(jìn)行了不少的研究，主要通過勢能函數(shù)，獲得Au20團(tuán)簇的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)[3]。本文主要通過XGBoost、LGBM、SVR、Random forest四種機(jī)器學(xué)習(xí)算法，建立Au20原子團(tuán)簇能量的預(yù)測模型，結(jié)合優(yōu)化的粒子群算法，得到Au20的最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)。

1 原子團(tuán)簇信息的數(shù)據(jù)表征

引人庫倫矩陣，解決團(tuán)簇坐標(biāo)維度與機(jī)器學(xué)習(xí)輸入向量維度不匹配的問題，轉(zhuǎn)化維度方法如下：

（1）根據(jù)原子三維坐標(biāo)、原子核數(shù)、構(gòu)建庫倫矩陣[4]。

式中，Pi表示第i個(gè)原子的核電荷數(shù)；Ui為第i個(gè)原子的坐標(biāo)向量；Cij為對應(yīng)庫倫矩陣的第i行，第j列的元素。

（2）通過提取矩陣的特征值把N×N維的庫倫矩陣降維成N×1的特征向量。

（3）得到機(jī)器學(xué)習(xí)的輸入向量。

2 團(tuán)簇能量預(yù)測模型

已知輸入變量XT，把XT對應(yīng)能量Ei作為輸出變量Yi，將（XT，Yi）代 入 到XGBoost、LGBM、SVR、Random forest機(jī)器學(xué)習(xí)算法[6]中，得到Au20團(tuán)簇能量預(yù)測模型。將80%的Au20團(tuán)簇?cái)?shù)據(jù)劃分為訓(xùn)練集、將20%的數(shù)據(jù)化為檢驗(yàn)集，通過均方根誤差（RMSE）、擬合度（R2）對XGBoost、LGBM、SVR、Random forest算法進(jìn)行檢驗(yàn)，選取誤差最小、擬合度最高的模型進(jìn)行預(yù)測。RMSE和R2的公式：

對各個(gè)算法進(jìn)行超參數(shù)調(diào)優(yōu)，得到擬合算法圖：

圖1分別為四種算法的預(yù)測值和真實(shí)值的對比曲線，我們根據(jù)四種算法的RMSE和R2，選擇RMSE較小，R2較大的模型作為Au20能量預(yù)測的最優(yōu)模型，得到擬合程度對比表如表1所示。

圖1 XGBoost、LGBM、SVR、Random forest擬合效果圖

表1 擬合程度對比表

3 IPSO算法對原子團(tuán)簇最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)搜索

粒子群算法是一種優(yōu)化算法，通過群體中個(gè)體之間的協(xié)作和信息共享來尋找最優(yōu)解，而IPSO算法是改進(jìn)的粒子群優(yōu)化算法[5]，通過利用動態(tài)的慣性因子ω、采用收縮因子、引入自適應(yīng)慣性權(quán)重和平均適應(yīng)度的粒子群優(yōu)化算法。基于IPSO算法思想，編寫代碼，得到Au20團(tuán)簇能量迭代收斂曲線圖。

由圖2可知，Au20隨著迭代次數(shù)的增加，能量不斷降低，團(tuán)簇能量數(shù)值收斂于-1557.197左右的數(shù)值，根據(jù)原子點(diǎn)的坐標(biāo)，利用VMD軟件，繪制出其結(jié)構(gòu)如圖3所示。

圖2 Au20團(tuán)簇能量收斂曲線圖

圖3 Au20最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)

由圖3可知，Au20原子團(tuán)簇呈金字塔型，有四層構(gòu)成，分別數(shù)目是10、6、3、1，且最底層三角形為等邊三角形。

4 結(jié)束語

本文用IPSO算法結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)算法對Au20原子團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化，得到了最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)。得到結(jié)果表明，Au20最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)呈金字塔型，具有良好的對稱性。根據(jù)本文的研究，我們可以得出機(jī)器學(xué)習(xí)算法和智能算法能很好應(yīng)用于原子團(tuán)簇結(jié)構(gòu)研究中。