• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    鎳鉬廠砷污染土壤的淋洗修復(fù)研究

    2021-10-06 02:36:50陽緋文魏勇紅喻海彬
    湖南有色金屬 2021年4期
    關(guān)鍵詞:目篩抗壞血酸草酸

    黃 放,陽緋文,魏勇紅,喻海彬

    (湖南金旅環(huán)保股份有限公司,湖南 長沙 410000)

    砷是一種非金屬微量元素,廣泛分布在自然界中,其化合物含有劇毒并可致癌[1],是鎳鉬廠環(huán)境污染的主要污染成分。土壤淋洗,是指將沖洗液注入或滲入到土壤中,利用沖洗液將土壤中污染物置換出來,從而使污染物從土壤中脫離的過程,是一種物理和化學(xué)結(jié)合的修復(fù)土壤技術(shù)[2],該技術(shù)技術(shù)運行及維護周期一般為4~9個月,具有適用范圍廣、見效快、處理量大、效果顯著等特點,具有良好的實際應(yīng)用前景。

    土壤淋洗技術(shù)關(guān)鍵是篩選出對土壤性質(zhì)破壞不強、經(jīng)濟實用、對土壤中重金屬有很強的溶解能力、易于分離、可以循環(huán)利用、無二次污染風(fēng)險的淋洗劑。目前國內(nèi)外關(guān)于土壤淋洗的研究已有較多報道,如Tokunaga等[3]通過不同酸性試劑對砷污染土壤的淋洗研究,發(fā)現(xiàn)磷酸是最有效的,在6 h、9.4%的酸濃度下即可達到99.9%的砷萃取率。Alam等[4]研究磷酸鹽對砷污染土壤的萃取效果,發(fā)現(xiàn)各類鉀鹽和鈉鹽中,磷酸鉀對于砷污染土壤的淋洗效果較好,在pH為6.00~8.00時,淋洗效果超過40%。陳靖宇[5]和廖國權(quán)[6]在砷污染淋洗修復(fù)研究中表示單一的淋洗劑很難達到預(yù)期效果,多種環(huán)境友好型的淋洗劑組合吸附物才是今后土壤污染修復(fù)的熱點。

    本研究以鎳鉬廠砷污染土壤為供試對象,選用檸檬酸溶液、草酸溶液和抗壞血酸溶液等九種淋洗劑,通過淋洗振蕩法研究單一及組合的淋洗對砷污染土壤淋洗效果的差別,并選出效果最好的淋洗劑進行組合試驗,得出最佳的組合比例以及其反應(yīng)條件,為砷污染土壤化學(xué)修復(fù)提供技術(shù)支撐,以期在中、重度砷污染土壤治理中得到推廣。

    1 材料與方法

    1.1 供試土壤

    供試土壤來自湖南某鑫鎳公司被鎳鉬渣污染的土壤。該公司鎳鉬廢渣是在利用焙燒鎳鉬團礦生產(chǎn)鉬產(chǎn)品過程中產(chǎn)生的廢棄副產(chǎn)物,鎳、砷含量較高,由于廠區(qū)廢渣的隨意堆放造成周邊土壤與水體嚴(yán)重污染。

    污染土壤經(jīng)自然風(fēng)干后,剔除雜物后研磨過20目篩備用,并稱取部分土壤進一步研磨后過100目篩做土壤理化性質(zhì)及重金屬全量分析,結(jié)果見表1。

    表1 供試土壤理化性質(zhì)及重金屬含量

    1.2 淋洗試驗

    1.2.1 單一淋洗劑試驗

    選用檸檬酸、草酸、磷酸氫二胺、乙酸銨、氫氧化鈉和草酸銨等多種試劑作為淋洗劑,開展單一的模擬振蕩淋洗試驗。試劑初始濃度統(tǒng)一為0.6 mol/L,其中固液比為1∶10;稱取過20目篩的土樣10 g于250 mL白蓋瓶中,加入100 mL淋洗劑后封口,在室溫條件下,放置在振蕩箱中以210 r/min的轉(zhuǎn)速運轉(zhuǎn),淋洗時間為4 h,取樣取上清液至冰箱冷藏待測,每個試驗樣準(zhǔn)備兩個平行樣。

    1.2.2 重復(fù)淋洗對淋洗效果的影響

    根據(jù)1.2.1所述試驗結(jié)果,選取其中最佳的淋洗劑檸檬酸和草酸進行多次淋洗,探究其對砷污染土壤的持續(xù)淋洗效果變化。本次試驗中淋洗劑濃度為0.6 mol/L,其中固液比為1∶10;稱取過20目篩的土壤樣品10 g于250 mL白蓋瓶中,加入100 mL淋洗劑后封口,在室溫條件下放置在振蕩箱中以210 r/min的轉(zhuǎn)速運轉(zhuǎn),淋洗時間為1 h,取樣取上清液并放置在冰箱中保存待測,然后將樣品分層后倒掉余下液體,繼續(xù)加入100 mL淋洗劑放置在振蕩箱中以210 r/min的轉(zhuǎn)速運轉(zhuǎn)4 h,再取樣保存。重復(fù)淋洗次數(shù)為5次,每個試驗樣都準(zhǔn)備兩個平行樣。

    1.2.3 時間對淋洗效果的影響

    根據(jù)1.2.1所述試驗結(jié)果,選取其中最佳的淋洗劑檸檬酸和草酸進行平衡時間研究,探究出最有效益的反應(yīng)時間。本次試驗中淋洗劑濃度為0.6 mol/L,其中固液比為1∶10;稱取上述過20目篩土樣10 g于250 mL白蓋瓶中,加入100 mL淋洗劑后封口,在室溫條件下,放置在振蕩箱中以210 r/min的轉(zhuǎn)速運轉(zhuǎn),淋洗時間分別為0.5 h、1 h、2 h、3 h、4 h、5 h、6 h、8 h、12 h,取樣在前面的時間點取上清液至冰箱冷藏待測,每個試驗樣準(zhǔn)備兩個平行樣。

    1.2.4 淋洗劑濃度對淋洗效果的影響

    用檸檬酸、草酸和抗壞血酸三種淋洗劑來探究不同淋洗劑濃度對含砷土壤淋洗效果的影響。試驗中淋洗劑濃度為0.1 mol/L、0.2 mol/L、0.4 mol/L、0.6 mol/L、0.8 mol/L、1 mol/L,其中固液比為1∶10;稱取上述過20目篩土樣10 g于250 mL白蓋瓶中,加入100 mL淋洗劑后封口,在室溫條件下,放置在振蕩箱中以210 r/min的轉(zhuǎn)速運轉(zhuǎn),淋洗時間為4 h,取樣取上清液至冰箱中冷藏待測,每個試驗樣準(zhǔn)備兩個平行樣品。

    1.2.5 pH對淋洗效果的影響

    用檸檬酸和草酸兩種淋洗劑來研究:在不同pH條件下,淋洗劑對含砷土壤淋洗效果的影響。試驗中檸檬酸濃度為0.6 mol/L、草酸濃度為0.8 mol/L,其中固液比為1∶10;稱取上述過20目篩土樣10 g于250 mL白蓋瓶中,加入的100 mL淋洗劑后調(diào)試成不同pH(2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12)環(huán)境,在室溫條件下,放置在振蕩箱中以210 r/min的轉(zhuǎn)速運轉(zhuǎn),淋洗時間為4 h,取樣取上清液至冰箱中冷藏待測,每個試驗樣準(zhǔn)備兩個平行樣品。

    1.2.6 復(fù)合淋洗試驗

    用檸檬酸和草酸分別與抗壞血酸按不同比例混合,探究其對含砷土壤的淋洗效果影響。試驗中檸檬酸濃度為0.6 mol/L、草酸濃度為0.8 mol/L、抗壞血酸濃度為0.6 mol/L,其中固液比為1∶10;稱取上述過20目篩土樣10 g于250 mL白蓋瓶中,分別加入100 mL不同組合的淋洗劑(見表2),并將溶液調(diào)試為1.2.5試驗結(jié)果的最佳pH。在室溫條件下放置在振蕩箱中以210 r/min的轉(zhuǎn)速運轉(zhuǎn),淋洗時間為4 h,取樣取上清液至冰箱中冷藏待測,并記錄反應(yīng)完全后溶液中的pH。每個試驗樣準(zhǔn)備兩個平行樣品。

    表2 淋洗劑組合

    1.2.7 分析測定方法

    本次供試土壤中的pH值用玻璃電極法測定(雷磁pHS-3C型pH計);土壤中鎳、鉻、鎘、鉛和錳的總量用火焰原子吸收分光光度法測定(ZA3300,北京日立);土壤中砷的總量用原子熒光光譜法測定(AFS-8220,北京吉天);土壤中含水率采用稱重法測定,有機質(zhì)含量采用重鉻酸鉀氧化稀釋熱法測定。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 單一淋洗劑試驗

    選用磷酸氫二銨、檸檬酸、乙酸銨、草酸和抗壞血酸等多種藥劑作為淋洗劑開展對含砷鎳鉬渣土壤淋洗試驗。結(jié)果如圖1所示,所選用的多種淋洗劑都能對砷起到一定的去除效果,去除能力的強弱排序為:草酸>檸檬酸>磷酸二氫銨>磷酸氫二鈉>草酸銨>乙酸銨>氫氧化鈉>抗壞血酸>磷酸氫二銨>鹽酸羥胺,其中效果最好的草酸對砷去除率達到55.8%,砷含量從3 345.4 mg/kg降低到1 478.7 mg/kg;其次是檸檬酸對砷去除率為52.9%,砷含量從3 345.4 mg/kg降低到1 575.7 mg/kg。草酸和檸檬酸都屬于天然有機酸,其本身的酸性特征使得土壤中pH呈現(xiàn)酸性環(huán)境,促進對砷的淋洗效果,同時由于草酸自身是對重金屬具有還原性,故對砷的去除率要高于檸檬酸的效果,檸檬酸是由自身產(chǎn)生的羧酸根離子起萃取作用,而羧酸根離子會和土壤中的砷氧根離子發(fā)生競爭作用,從而加大對砷的淋洗效果。

    圖1 單一淋洗劑對含砷土壤淋洗試驗

    2.2 重復(fù)淋洗對淋洗效果的影響

    如圖2所示,重復(fù)淋洗都會對砷含量有一定的去除率,但隨著重復(fù)次數(shù)的增多而降低效果,檸檬酸和草酸第二次的淋洗試驗對砷去除率為14.7%和24.1%,從第三次淋洗到第五次淋洗,檸檬酸和草酸對砷的去除率明顯降低,去除率分別為6.5%、5.5%、5.1%和10.1%、7.5%、5.6%。綜合結(jié)果顯示,草酸在重復(fù)淋洗方面對砷的去除率要高于檸檬酸,并且在三次重復(fù)淋洗后,去除率明顯降低。

    圖2 重復(fù)淋洗試驗

    2.3 淋洗時間對去除率的影響

    在淋洗試驗中,淋洗時間對淋洗工藝的影響較大。如圖3所示,檸檬酸和草酸在不同反應(yīng)時間對含砷土壤的淋洗效果大不相同,結(jié)果表明,檸檬酸和草酸在1 h內(nèi)對砷去除率達到40.2%和43.5%,隨著時間的增加,至4 h時,對砷去除率可達52.8%和55.8%,超過4 h后的對砷去除率有所降低。由于時間過長,檸檬酸和草酸淋洗后,砷又重新被土壤吸附,這表明最佳的淋洗時間為4 h。

    圖3 淋洗時間對砷去除的影響

    2.4 淋洗劑濃度對淋洗效果的影響

    淋洗劑濃度對淋洗工藝是一個重要參數(shù),選用檸檬酸、草酸和抗壞血酸來研究不同淋洗劑濃度對淋洗效果的影響。如圖4所示,隨著檸檬酸、草酸和抗壞血酸濃度的提高,對砷去除率也逐漸增大,其中當(dāng)草酸濃度為0.8 mol/L時,對砷去除率達到最大為55.9%,超過0.8 mol/L時對砷去除率有所降低;當(dāng)檸檬酸濃度為0.8 mol/L時,對砷去除率最佳為53.1%,超過0.8 mol/L后淋洗效果減弱;當(dāng)抗壞血酸濃度為0.6 mol/L時,對砷去除率最高為35.8%,超過0.6 mol/L時對砷去除效果變?nèi)?。這表明選用的淋洗劑濃度對實際污染土壤的治理十分關(guān)鍵,應(yīng)對不同環(huán)境的土壤,選用的淋洗劑要考慮濃度變量,得到最佳的濃度值以提高淋洗效率,本試驗中檸檬酸、草酸和抗壞血酸的最佳濃度為0.6 mol/L、0.8 mol/L和0.6 mol/L。

    圖4 淋洗劑濃度對砷去除的影響

    2.5 pH值對淋洗效果的影響

    pH值對于淋洗工藝也是一個比較關(guān)鍵的參數(shù),針對不同土壤環(huán)境,要適配最佳的pH反應(yīng)條件,故試驗探究了pH值2.00~12.00范圍的淋洗效果。如圖5所示,試驗結(jié)果以pH=6.00為最低谷,向兩邊逐漸變大,pH值從5.00降低到3.00時,砷去除率迅速增加,并且在pH=2.00時砷去除率達到最高為56.2%,隨著pH值從6.00開始逐漸增加,對砷去除率也有一定的增加,當(dāng)pH=12.00時對砷去除率為50.4%。綜合結(jié)果可以得出結(jié)論:酸性的環(huán)境明顯比堿性的環(huán)境要更加適用于砷的去除,中性的環(huán)境相比較不建議用于砷的去除。

    圖5 不同pH值的淋洗劑的淋洗試驗

    檸檬酸和草酸作為淋洗劑是靠H+在淋洗過程起作用,而酸性的環(huán)境增加了H+的生成,這有利于H+與土壤中的重金屬發(fā)生離子置換反應(yīng),加強了對土壤中重金屬的解吸,所以酸性的環(huán)境下有利于砷的去除。而堿性的環(huán)境下,對砷去除率有一定的增加是由于砷離子在堿性環(huán)境下不穩(wěn)定,在淋洗劑的作用易于脫離吸附土壤,從而達到去除砷的目的[7]。在實際的砷污染治理當(dāng)中,考慮到污染土壤的pH值是十分關(guān)鍵的,利用好pH的影響將有助于對實際砷污染的場地修復(fù),由于pH過低也會造成對土壤的損害,結(jié)合實際選擇最佳pH=3.00。

    2.6 復(fù)合淋洗試驗

    由于酸性環(huán)境下含砷鎳鉬渣的淋洗效果普遍偏高,故選用檸檬酸和草酸與抗壞血酸開展復(fù)合淋洗組合試驗,試驗結(jié)果如圖6所示。根據(jù)圖6(a)中A1~A6結(jié)果所示,當(dāng)檸檬酸∶抗壞血酸=6∶4時,對砷去除率最高可達78.1%,對比單一的檸檬酸淋洗試驗,去除率提高了25.2%。圖6(b)中B1~B6結(jié)果表明,當(dāng)草酸∶抗壞血酸=9∶1時,對砷去除率最高可達85.4%,對比單一的草酸淋洗試驗,去除率提高了29.6%。圖6(a)中C組結(jié)果表明,檸檬酸與草酸等比添加的復(fù)合試驗對砷去除率可達70.1%,對比單一的檸檬酸和草酸淋洗試驗,去除率分別提高了17.2%和14.3%,但小于草酸或檸檬酸與抗壞血酸的最佳淋洗組合去除率。在復(fù)合淋洗試驗中,根據(jù)2.5所得結(jié)果調(diào)定最佳反應(yīng)pH,圖6(c)、(d)結(jié)果顯示,在復(fù)合淋洗試驗過程中,pH都逐漸升高,這是由對土壤中砷的萃取行為所造成,淋洗劑加入到土壤中后,在酸性環(huán)境下加強對砷酸根離子和亞砷酸根離子的置換反應(yīng),生成大量的OH-,從而提高了溶液中的pH值[8]。

    圖6 復(fù)合淋洗試驗結(jié)果

    綜合結(jié)果可以得知草酸∶抗壞血酸=9∶1為最佳的復(fù)合淋洗試驗組合。這是由于草酸接觸到土壤后,直接酸化了土壤內(nèi)部環(huán)境,有利于草酸和抗壞血酸羧基的脫氫反應(yīng),使得土壤中砷更容易被置換,并且由于草酸和抗壞血酸本身的還原性特點,加強對砷的置換,從而達到最佳的淋洗效果。故采用復(fù)合淋洗修復(fù)實地污染時,要考慮到所選用淋洗劑之間的比例關(guān)系,選擇出最佳的復(fù)合淋洗組合有利于對實際場地砷污染的去除。

    3 結(jié) 語

    1.淋洗時間、pH值、淋洗劑濃度都能對淋洗效率產(chǎn)生一定的影響。pH值越低對砷去除率越高,酸性環(huán)境有利于土壤中砷的去除。淋洗時間的變化與淋洗效率呈正相關(guān)影響,但超過4 h后則呈現(xiàn)出負相關(guān)影響。草酸、檸檬酸和抗壞血酸的最佳濃度為0.8 mol/L、0.6 mol/L和0.6 mol/L。

    2.復(fù)合淋洗劑要優(yōu)于單一淋洗劑的淋洗效果,復(fù)合淋洗對可交換態(tài)砷的去除率最高達到了98.54%除此以外的其它形態(tài)的砷都有不同程度的去除。

    3.草酸∶抗壞血酸=9∶1為試驗中的最佳組合,在pH=3.00、時間為4 h、草酸和抗壞血酸濃度為0.8 mol/L和0.6 mol/L時,對砷污染去除率最高可達85.4%,砷含量從3 345.4 mg/kg降低至488.4 mg/kg。

    猜你喜歡
    目篩抗壞血酸草酸
    Clinical and prognostic significance of CC chemokine receptor type 8 protein expression in gastrointestinal stromal tumors
    土壤顆粒粒徑及進樣量對TOC含量測定精度的影響
    關(guān)于鋁酸鈉漿液細度分析的探討
    不同蕎麥粉粒度及添加量對蕎麥餅干品質(zhì)的影響
    草酸鈷制備中的形貌繼承性初探
    抗壞血酸的電化學(xué)研究
    高效液相色譜法同時測定水果蔬菜中L-抗壞血酸、D-異抗壞血酸、脫氫抗壞血酸及總維生素C的含量
    抗壞血酸-(熒光素+CTMAB+Cu2+)化學(xué)發(fā)光檢測尿液的尿酸
    久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 99re6热这里在线精品视频| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产97色在线日韩免费| 99国产精品99久久久久| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 尾随美女入室| 亚洲人成电影观看| 成人国产av品久久久| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 午夜免费观看性视频| 丝袜美腿诱惑在线| 少妇人妻 视频| 免费在线观看日本一区| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 捣出白浆h1v1| 操出白浆在线播放| 午夜福利视频精品| 在线 av 中文字幕| 一级a爱视频在线免费观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 女性生殖器流出的白浆| 男人操女人黄网站| 国产成人免费无遮挡视频| 国产精品国产三级国产专区5o| av视频免费观看在线观看| 国产成人精品久久二区二区91| 桃花免费在线播放| 在现免费观看毛片| 在线观看免费视频网站a站| 男女之事视频高清在线观看 | 中文字幕亚洲精品专区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 18在线观看网站| 久久久精品94久久精品| 亚洲精品第二区| 日韩欧美一区视频在线观看| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 国产亚洲av高清不卡| 日韩欧美一区视频在线观看| 只有这里有精品99| 一级毛片女人18水好多 | 七月丁香在线播放| 国产精品久久久久成人av| 十八禁高潮呻吟视频| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲国产最新在线播放| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 欧美xxⅹ黑人| 国产男人的电影天堂91| 国产精品免费视频内射| 成人午夜精彩视频在线观看| 欧美精品一区二区大全| 在线观看免费午夜福利视频| 国产免费一区二区三区四区乱码| 男人爽女人下面视频在线观看| 99久久人妻综合| 国产精品一区二区在线观看99| 极品人妻少妇av视频| 丝袜美足系列| 国产精品久久久av美女十八| 电影成人av| 高清av免费在线| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 麻豆av在线久日| 国产成人啪精品午夜网站| 精品福利观看| 深夜精品福利| 亚洲欧洲国产日韩| 成年人午夜在线观看视频| 青春草视频在线免费观看| 伊人亚洲综合成人网| svipshipincom国产片| 一二三四在线观看免费中文在| 两个人免费观看高清视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 老司机在亚洲福利影院| 国产精品二区激情视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 黄色毛片三级朝国网站| 少妇精品久久久久久久| 1024视频免费在线观看| 天堂8中文在线网| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美日韩综合久久久久久| 99久久精品国产亚洲精品| 最近手机中文字幕大全| 欧美av亚洲av综合av国产av| 满18在线观看网站| 久久久久久久久免费视频了| 免费在线观看影片大全网站 | 我的亚洲天堂| 十八禁高潮呻吟视频| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 777米奇影视久久| 久久久久网色| 亚洲久久久国产精品| 麻豆国产av国片精品| 亚洲,一卡二卡三卡| 不卡av一区二区三区| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 啦啦啦 在线观看视频| 精品国产一区二区久久| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲视频免费观看视频| 一区二区av电影网| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 精品人妻在线不人妻| 久久久久久久久久久久大奶| 搡老乐熟女国产| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| www.999成人在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 午夜激情av网站| 宅男免费午夜| 又大又黄又爽视频免费| 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久毛片免费看一区二区三区| 大香蕉久久成人网| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产免费又黄又爽又色| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 一级毛片女人18水好多 | 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美人与善性xxx| 国产麻豆69| 国产片特级美女逼逼视频| 国产一卡二卡三卡精品| 国产欧美日韩综合在线一区二区| a级毛片黄视频| 亚洲第一青青草原| 桃花免费在线播放| 妹子高潮喷水视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 人人澡人人妻人| 久久精品国产a三级三级三级| 国产亚洲精品久久久久5区| 男女边吃奶边做爰视频| 啦啦啦啦在线视频资源| 男女之事视频高清在线观看 | 国产真人三级小视频在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产成人av激情在线播放| 亚洲图色成人| 亚洲精品自拍成人| 美女福利国产在线| 久久天堂一区二区三区四区| 桃花免费在线播放| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲国产欧美在线一区| 性色av一级| 亚洲成色77777| 久久久久视频综合| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 久久久久久久久久久久大奶| 国精品久久久久久国模美| 男女午夜视频在线观看| 丝袜人妻中文字幕| 一本大道久久a久久精品| 人妻 亚洲 视频| 男人操女人黄网站| 欧美日韩av久久| 91精品三级在线观看| 成人国产av品久久久| av国产精品久久久久影院| 免费黄频网站在线观看国产| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区久久| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲免费av在线视频| 狂野欧美激情性bbbbbb| 色网站视频免费| www.熟女人妻精品国产| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲美女黄色视频免费看| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美人与善性xxx| 成人国语在线视频| 晚上一个人看的免费电影| 久久人妻熟女aⅴ| 中国国产av一级| 丝瓜视频免费看黄片| 精品福利永久在线观看| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产主播在线观看一区二区 | 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产成人免费无遮挡视频| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 97人妻天天添夜夜摸| av有码第一页| av天堂久久9| 久久精品国产a三级三级三级| a级毛片在线看网站| 国产免费视频播放在线视频| 国产欧美日韩一区二区三 | 黑人猛操日本美女一级片| 男人舔女人的私密视频| 91国产中文字幕| 欧美乱码精品一区二区三区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 亚洲成国产人片在线观看| 欧美成人午夜精品| 国产亚洲精品久久久久5区| 欧美国产精品一级二级三级| 国产一区有黄有色的免费视频| 十八禁人妻一区二区| 久久精品国产综合久久久| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久久久视频综合| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 美女高潮到喷水免费观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 精品亚洲成a人片在线观看| 18在线观看网站| 一本综合久久免费| 岛国毛片在线播放| 国产高清videossex| av线在线观看网站| 免费观看a级毛片全部| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产高清不卡午夜福利| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产一区有黄有色的免费视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 大香蕉久久网| 成人影院久久| 日韩精品免费视频一区二区三区| 一级毛片 在线播放| 国产亚洲一区二区精品| 高清黄色对白视频在线免费看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 午夜福利乱码中文字幕| 久久久久国产一级毛片高清牌| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 只有这里有精品99| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 久久久精品94久久精品| 搡老岳熟女国产| 最黄视频免费看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜福利一区二区在线看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 99热全是精品| 电影成人av| 精品国产国语对白av| 国产伦理片在线播放av一区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| av天堂在线播放| 久久性视频一级片| 99热全是精品| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 欧美人与善性xxx| 亚洲精品国产一区二区精华液| 久久精品国产a三级三级三级| 中文欧美无线码| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲成色77777| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| avwww免费| 免费不卡黄色视频| 亚洲精品一区蜜桃| 亚洲av成人精品一二三区| 日韩一区二区三区影片| 国产精品 国内视频| 丰满少妇做爰视频| 夫妻性生交免费视频一级片| 啦啦啦在线免费观看视频4| 欧美变态另类bdsm刘玥| 午夜久久久在线观看| videos熟女内射| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲国产欧美一区二区综合| 女性被躁到高潮视频| 免费高清在线观看日韩| 美女福利国产在线| 看十八女毛片水多多多| 丁香六月欧美| 国产一区二区激情短视频 | 久久精品久久久久久久性| 在线看a的网站| 9191精品国产免费久久| 免费高清在线观看日韩| 国产免费一区二区三区四区乱码| 午夜福利免费观看在线| 真人做人爱边吃奶动态| 女性生殖器流出的白浆| 99国产精品99久久久久| 日本黄色日本黄色录像| 久久久久久久精品精品| 尾随美女入室| 久久综合国产亚洲精品| 国产一卡二卡三卡精品| 在线观看国产h片| 国产xxxxx性猛交| 国产成人91sexporn| 久久久久久人人人人人| 精品国产乱码久久久久久小说| 一区二区三区激情视频| 亚洲五月婷婷丁香| 免费看av在线观看网站| 久久九九热精品免费| 成年人午夜在线观看视频| 欧美激情高清一区二区三区| 一本久久精品| 久久人妻熟女aⅴ| 欧美日韩国产mv在线观看视频| www.av在线官网国产| 青青草视频在线视频观看| 另类亚洲欧美激情| www.熟女人妻精品国产| 亚洲视频免费观看视频| 亚洲国产精品一区三区| 高清视频免费观看一区二区| 两个人看的免费小视频| 欧美激情 高清一区二区三区| 一级毛片电影观看| 国产不卡av网站在线观看| www.精华液| 久久狼人影院| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产主播在线观看一区二区 | 91精品三级在线观看| 青春草亚洲视频在线观看| 午夜免费观看性视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 90打野战视频偷拍视频| 精品少妇内射三级| 色网站视频免费| 亚洲国产欧美网| 性高湖久久久久久久久免费观看| 午夜福利视频精品| 夫妻性生交免费视频一级片| 美国免费a级毛片| 夫妻性生交免费视频一级片| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美xxⅹ黑人| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 大型av网站在线播放| 女性被躁到高潮视频| 男女免费视频国产| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲黑人精品在线| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲一区中文字幕在线| 电影成人av| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产成人影院久久av| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲av国产av综合av卡| 妹子高潮喷水视频| 日韩伦理黄色片| 亚洲专区中文字幕在线| 免费不卡黄色视频| 91成人精品电影| 国产成人91sexporn| 97在线人人人人妻| 爱豆传媒免费全集在线观看| 青春草视频在线免费观看| 高清av免费在线| 欧美黑人精品巨大| 亚洲国产精品一区三区| 成年人免费黄色播放视频| 看免费av毛片| 午夜福利一区二区在线看| 一区在线观看完整版| 亚洲色图综合在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美成人午夜精品| 51午夜福利影视在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 一个人免费看片子| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产在线免费精品| 激情五月婷婷亚洲| 午夜影院在线不卡| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 欧美激情高清一区二区三区| xxxhd国产人妻xxx| 久久久精品免费免费高清| e午夜精品久久久久久久| 亚洲精品在线美女| 亚洲av欧美aⅴ国产| 9191精品国产免费久久| 91精品三级在线观看| 久久久精品94久久精品| 国产成人系列免费观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 久久99一区二区三区| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 欧美日韩综合久久久久久| 又黄又粗又硬又大视频| 永久免费av网站大全| 黄色视频在线播放观看不卡| 久久精品亚洲av国产电影网| 欧美亚洲日本最大视频资源| 精品国产一区二区久久| 日本欧美视频一区| 欧美精品av麻豆av| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久精品国产综合久久久| 51午夜福利影视在线观看| 老司机在亚洲福利影院| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 午夜视频精品福利| 亚洲成国产人片在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲男人天堂网一区| 日日摸夜夜添夜夜爱| 人体艺术视频欧美日本| 丝袜脚勾引网站| 丝袜人妻中文字幕| 成年av动漫网址| 国产97色在线日韩免费| 久久久精品免费免费高清| 久久综合国产亚洲精品| 90打野战视频偷拍视频| 国产片特级美女逼逼视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 七月丁香在线播放| 精品人妻在线不人妻| 青青草视频在线视频观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 欧美激情极品国产一区二区三区| 日韩免费高清中文字幕av| 满18在线观看网站| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产精品久久久av美女十八| 国产精品一区二区在线不卡| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 日韩免费高清中文字幕av| 久久久欧美国产精品| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 国产成人精品无人区| 欧美成人午夜精品| 国产成人一区二区三区免费视频网站 | 成在线人永久免费视频| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 最新的欧美精品一区二区| 飞空精品影院首页| 亚洲精品乱久久久久久| 国产欧美日韩一区二区三 | 老司机亚洲免费影院| 日韩一本色道免费dvd| 飞空精品影院首页| 成年女人毛片免费观看观看9 | 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲视频免费观看视频| 中文字幕高清在线视频| 大话2 男鬼变身卡| 天堂俺去俺来也www色官网| 女警被强在线播放| 国产淫语在线视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 天天添夜夜摸| 午夜激情av网站| 国产熟女午夜一区二区三区| 午夜福利视频在线观看免费| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 人妻人人澡人人爽人人| 丝袜人妻中文字幕| 国产在线一区二区三区精| 国产激情久久老熟女| 国产精品二区激情视频| 婷婷色综合www| 久久免费观看电影| 91字幕亚洲| 一边亲一边摸免费视频| 国产片特级美女逼逼视频| 色网站视频免费| 一二三四在线观看免费中文在| 最黄视频免费看| 少妇精品久久久久久久| 多毛熟女@视频| 亚洲国产日韩一区二区| 在线 av 中文字幕| 69精品国产乱码久久久| 免费少妇av软件| 久久久久久久久免费视频了| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久人人爽人人片av| 人人妻人人澡人人看| av欧美777| 制服人妻中文乱码| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 日韩 亚洲 欧美在线| 免费在线观看黄色视频的| 欧美97在线视频| 看免费av毛片| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲av综合色区一区| 亚洲成国产人片在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲av片天天在线观看| 麻豆av在线久日| 亚洲图色成人| 国产高清videossex| 波野结衣二区三区在线| 一级黄片播放器| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产av一区二区精品久久| 国产色视频综合| 在线观看人妻少妇| 在线观看国产h片| 99国产综合亚洲精品| 国产日韩欧美视频二区| 老司机午夜十八禁免费视频| kizo精华| 一级毛片我不卡| 大香蕉久久成人网| 波多野结衣av一区二区av| 丰满迷人的少妇在线观看| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产亚洲一区二区精品| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 免费在线观看完整版高清| 一本大道久久a久久精品| 香蕉国产在线看| 亚洲第一av免费看| 国精品久久久久久国模美| 亚洲av欧美aⅴ国产| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 久久久精品94久久精品| 大陆偷拍与自拍| 久久人人爽人人片av| 七月丁香在线播放| 国产精品二区激情视频| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 制服诱惑二区| 午夜影院在线不卡| 中文字幕av电影在线播放| 天天操日日干夜夜撸| 欧美+亚洲+日韩+国产| www.熟女人妻精品国产| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲av综合色区一区| 一级片'在线观看视频| 黄色一级大片看看| 女性被躁到高潮视频| 女警被强在线播放| kizo精华| 2021少妇久久久久久久久久久| 制服诱惑二区| avwww免费| 色播在线永久视频| 久久性视频一级片| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 在线观看免费高清a一片| 国产黄色免费在线视频| 一个人免费看片子| 亚洲色图综合在线观看| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲成人免费av在线播放| 精品少妇久久久久久888优播| 国产成人精品无人区| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 精品国产超薄肉色丝袜足j| 婷婷丁香在线五月| 久久精品人人爽人人爽视色| 亚洲三区欧美一区| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久久国产精品麻豆| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产精品人妻久久久影院| 成年人免费黄色播放视频| 久久久久国产精品人妻一区二区| 日韩大片免费观看网站| 国产欧美亚洲国产| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 各种免费的搞黄视频| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲精品成人av观看孕妇| 精品久久蜜臀av无| 国产一区二区激情短视频 | 亚洲,欧美,日韩| 欧美人与性动交α欧美软件| 日韩伦理黄色片| 国产一卡二卡三卡精品| 五月天丁香电影| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲久久久国产精品| 九色亚洲精品在线播放| 国产97色在线日韩免费| 九草在线视频观看| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产一区亚洲一区在线观看| 大香蕉久久网| 性色av一级| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 大陆偷拍与自拍|