劉 龍,張樹明,2*,張 鑫,2,歐陽軍勇,夏寅初,吳志春,2
(1.東華理工大學, 核資源與環(huán)境國家重點實驗室, 南昌 330013; 2.東華理工大學, 放射性地質與勘探技術國防重點學科實驗室, 南昌 330013)
桃山-諸廣鈾成礦帶是中國重要的花崗巖型鈾成礦帶,包括桃山、鹿井、諸廣南、下莊四個鈾礦田和數(shù)十個鈾礦床、數(shù)百個鈾礦點,成礦帶內(nèi)花崗型鈾資源儲量巨大,預測資源量接近花崗巖型鈾礦預測總量的一半(49.2%)[1]。眾多學者對成礦帶內(nèi)富礦圍巖巖石學、地球化學、成礦物質來源、成礦條件與成礦模式等諸多方面做了大量的研究工作并且取得了一系列成果,但是關于鈾源仍存在不同的認識,如已固結地質體[2-7]、分異巖漿[8-11]、地幔柱或熱點[12-14]、鈾富集圈[15]等觀點。精確厘定花崗巖、基性巖脈的侵位時代與鈾的成礦作用年齡,是探討前兩者與鈾成礦作用關系的前提。筆者統(tǒng)計近年來成礦帶內(nèi)花崗巖、基性巖脈及鈾成礦年齡,以期總結成礦帶內(nèi)成巖成礦年代學進展,探討年齡數(shù)據(jù)的可信度,對于深化成礦帶內(nèi)花崗巖型鈾礦鈾源及其成因提供新的認識。
桃山-諸廣鈾成礦帶地跨贛、粵、湘三省,呈NE向展布,位于華南活動帶內(nèi)武夷山-諸廣后加里東隆起區(qū)的中部(圖1)[16]。華南活動帶位于華南板塊,也是濱太平洋的大陸邊緣活動造山帶,區(qū)內(nèi)構造運動和巖漿活動頻繁,具有多旋回構造巖漿活動的特點。華南活動帶主體為加里東褶皺系,志留紀末與楊子板塊拼合形成華南大陸,具有晚元古代至早古生代淺變質巖系基底,卷入有晚太古代及早、中元古代變質塊體。晚元古代至中三疊世主要為淺海沉積蓋層,中新生帶濱西太平洋陸緣活動強烈,陸內(nèi)斷陷盆地發(fā)育,伴有大規(guī)模的中、酸性火山噴發(fā)和花崗質侵入活動[17]。研究區(qū)的主要產(chǎn)鈾花崗巖體包括桃山、諸廣山南體和貴東三大花崗巖復式巖體。
桃山巖體呈NNE向展布,出露面積約1 100 km2,屬加里東-燕山期多期多次活動的復式巖體,為陸殼重熔型花崗巖。區(qū)域構造上位于鷹潭-安遠深斷裂和大余-南城深大斷裂夾持區(qū)。桃山復式巖體呈環(huán)帶狀展布(圖2)[18],由外及里依次為西南部蔡江巖體(中粗粒斑狀黑云母花崗巖)、黃陂巖體(中粗粒斑狀黑云母花崗巖)、打鼓寨巖體(中粒二云母花崗巖)及西北側的羅布里巖體。此外,巖體內(nèi)脈巖發(fā)育,有煌斑巖、花崗斑巖、偉晶巖、細晶巖及硅質脈、正長巖脈等。巖脈多呈脈巖帶形式產(chǎn)出,主要呈近東西向或北東向展布?;詭r脈主要是煌斑巖,形態(tài)不穩(wěn)定,沿走向、傾向變化較大,具分叉、復合、尖滅特征[17]。
圖2 桃山復式花崗巖體地質簡圖[18]
諸廣山巖體為一多期的巨型復式巖體,出露面積大于4 000 km2。巖體開始形成于加里東期,歷經(jīng)海西期,于印支-燕山早期侵入活動達到高峰。巖體以中酸性巖漿活動為主,也存在中基性巖漿活動,特別是南部塘洞和南雄剝離斷層之間的廣大區(qū)域內(nèi),廣泛發(fā)育燕山晚期侵入的中基性巖墻群,巖性主要有輝綠巖、煌斑巖,少量輝長巖、閃長巖和閃長玢巖等[16]。諸廣山南體出露面積1 500 km2,由扶溪、白云、樂洞、江南、龍華山、大窩子、寨地、古亭、油洞、石溪、塘洞、長江、九峰、三江口、紅山、企嶺、茶山、赤坑、日莊、百順巖體等組成的復式巖體(圖3)[19]。
圖3 諸廣山南體花崗巖地質簡圖[19]
貴東巖體為多期次復式巖體,面積1 009 km2,主要由東部的魯溪巖體、下莊巖體、帽峰巖體、筍洞巖體和西部的司前巖體和隘子等巖體組成(圖4)[20]。巖體內(nèi)外接觸帶有石英正長巖、次英安斑巖、英安質熔巖凝灰?guī)r等。貴東巖體內(nèi)部尤其是巖體東部發(fā)育眾多的基性巖脈,脈體規(guī)模大小不一。多數(shù)脈體為北西西走向,由北往南依次分為五組,呈3~4 km等間距分布,依次為水口-竹山下、黃陂-張廣營、下莊-寨下、魯溪-仙人嶂和中心段。北北東向的硅化破碎帶與北西西向中基性巖脈呈近等間距分布。該復式巖體在東北和東側侵入圍巖為寒武-奧陶系淺變質砂巖、板巖及含炭板巖,南側的侵入圍巖為泥盆-石炭系砂巖、碳酸鹽巖[16]。
圖4 貴東巖體地質簡圖[20]
21世紀以來,以高分辨率離子探針質譜(the sensitive high resolution ion micro probe,SHRMP)和激光剝蝕電感耦合等離子體質譜(laser ablation-inductively coupled plasma-mass spectrometry,LA-ICP-MS)為代表的鋯石原位微區(qū)測年技術的廣泛應用,不僅更正了前人測試精度不高導致的錯誤認識,也為桃山-諸廣成巖年代學提供了大量高精度年代學數(shù)據(jù)(表1)。結果表明,桃山巖體是一個多期次且經(jīng)過充分巖漿演化過程的復式巖體。桃山巖體巖漿演化過程可分為七個期次(表2):第一個期次是加里東晚期的漳灌巖體;第二期次是印支期蔡江巖體;第三期為燕山早期釣峰巖體;第四期次為燕山早期黃陂巖體;第五期次是燕山早期打鼓寨巖體;第六期次是燕山晚期羅布里巖體[24];第七期次是侵入于黃陂巖體中的燕山晚期的小巖體[25]。
表1 桃山復式巖體鋯石U-Pb年齡
表2 桃山復式巖體的花崗巖漿演化序列
諸廣山復式巖體由南體和北體組成,北部包括加里東期(桂東巖體、寨前巖體)、印支期(大洞巖體)、燕山期(廣南)等巖體[26];南部在粵北地區(qū)呈東西向展布,包括九峰、長江、扶溪、白云、龍華山等巖體,后者稱為諸廣山南體。鈾礦分布于諸廣山南體花崗巖內(nèi)且勘探研究程度相對較高,因此文中僅收集諸廣山南體鋯石測年數(shù)據(jù)(表3、表4)。諸廣山南體可進一步分為加里東期(扶溪)、印支期(塘洞、白云、樂洞、江南、龍華山、大窩子、寨地、古亭)、燕山期(長江、茶山、企嶺、赤坑、九峰)(表5)。
表3 諸廣南復式巖體加里東、印支期鋯石U-Pb年齡
表4 諸廣南復式巖體燕山期鋯石U-Pb年齡
表5 諸廣南復式巖體的花崗巖漿演化序列
貴東復式巖體鋯石高精度測年主要在下莊巖體和魯溪巖體上(表6),結合前人對其他巖體的測年數(shù)據(jù),貴東巖體是一個印支-燕山復式巖體:印支期(魯溪、下莊、帽峰)、燕山期(筍洞、司前、隘子、竹山下)(表7)。
表6 貴東復式巖體鋯石U-Pb年齡
表7 貴東復式巖體的花崗巖漿演化序列
由于基性巖脈在諸廣南與貴東東部較為發(fā)育,而在桃山發(fā)育程度較低,故近年來的研究集中在諸廣南-貴東東部,尤其是下莊鈾礦田,基性巖脈不僅控制著鈾礦床的定位,且控制著礦體的空間分布,使許多礦體嚴格限制在基性巖脈內(nèi)部或花崗巖與基性巖脈的邊緣接觸帶。
鄒東風等[45]利用角閃石Ar-Ar法獲得下莊-寨下輝綠巖脈年齡為(109.9±2.3)Ma。曹豪杰等[46]利用全巖Ar-Ar法獲得油洞斷裂內(nèi)輝綠巖脈年齡為(110.6±2.0)Ma。Wang等[47]利用SHRIMP鋯石U-Pb方法獲得下莊礦區(qū)黃陂-張廣營輝綠巖脈的結晶年齡(193±4)Ma。Luo等[48]利用角閃石Ar-Ar法獲得魯溪-仙人嶂輝綠巖脈年齡為(150.1±1.1)Ma。田曉龍[49]利用全巖Ar-Ar法獲得貴東地區(qū)角閃輝綠巖四組數(shù)據(jù)為(145.1±1.5)Ma、(146.2±1.5)Ma、(137.3±1.2)Ma和(106.6±1.2)Ma。Zhang等[50]利用角閃石Ar-Ar法獲得長江鈾礦區(qū)內(nèi)輝綠巖年齡為(145.1±1.5)Ma。Zhang等[51]采用LA-ICP-MS磷灰石U-Pb法獲得礦區(qū)內(nèi)NW向輝綠巖的結晶年齡(189±4)Ma。駱金誠等[52]利用角閃石Ar-Ar法獲得332鈾礦區(qū)輝綠巖脈為(202.9±3.0)Ma;333鈾礦區(qū)輝綠巖脈年齡為(186.5±3.0)Ma;湖子堆礦洞輝綠巖脈年齡為(211.4±10.3)Ma;337礦區(qū)閃長玢巖年齡為(179.6±2.8)Ma;湖子堆礦洞輝綠玢巖脈年齡為(145.1±12.1)Ma。綜上所述,下莊地區(qū)至少存在三期基性巖脈:200~190 Ma、約180 Ma、145~140 Ma。
近年來鈾成礦年代學多采用原位微區(qū)鈾礦物U-Pb同位素年齡法。由于鈾礦物顆粒通常較小,往往以環(huán)帶的膠狀結構集合體形式產(chǎn)出,且化學成分也極不均一。當鈾礦物顆粒具有多期性或經(jīng)后期熱液改造疊加,鈾礦物會變得更加復雜,將極大影響傳統(tǒng)定年的準確性。鈾礦物原位微區(qū)U-Pb同位素方法結合了傳統(tǒng)U-Pb等時線年齡及原位微區(qū)分析技術的優(yōu)點,可根據(jù)礦物的巖相學特征直接在光薄片下進行測試,不僅避免了礦物間的渾然,而且也可在微小區(qū)域進行多期次鈾礦物的分析。
諸廣山南復式巖體,Zhang[50]通過電子探針U-Th-Pb法對長江鈾礦床中晶質鈾礦和瀝青鈾礦進行研究,發(fā)現(xiàn)該礦床存在三期鈾礦化作用(118±8)Ma、(87±6)Ma和(68±6)Ma。鐘福軍等[53]在精細礦物學研究的基礎上,對長江鈾礦田棉花坑、書樓坵和長排三個鈾礦床的瀝青鈾礦開展了LA-ICP-MS原位微區(qū)U-Pb同位素定年研究。結果表明,棉花坑礦床成礦年齡為(60.8±0.6)Ma和(66.8±1.6)Ma,書樓坵礦床成礦年齡為(71.4±1.3)Ma和(74.4±1.7)Ma,長排礦床成礦年齡為(62.4±2.5)Ma和(70.2±0.5)Ma,總體分為約75 Ma、約70 Ma和約60 Ma三期成礦年齡。張龍等[54]運用電子探針測年方法對棉花坑不同蝕變帶的晶質鈾礦和瀝青鈾礦進行定年,獲得晶質鈾礦的化學年齡為(165±3.1)Ma,代表長江巖體的形成年齡;瀝青鈾礦的化學年齡可分為四組:約120 Ma、約102 Ma、約92 Ma和約68 Ma,代表礦區(qū)多期次的熱液活動時間,也可代表粵北地區(qū)多期次鈾成礦作用年齡,前三組可能代表早期鈾成礦事件,第四組為主成礦期。
下莊鈾礦田內(nèi)與中基性巖脈有關的鈾礦床也稱為“交點”型礦床,其儲量曾占下莊鈾礦區(qū)已有查明儲量65%以上,有著舉足輕重的地位。鄒東風等[45]通過LA-ICP-MS對下莊寨下鈾礦床瀝青鈾礦進行測年,為(93.5±1.2)Ma。Luo等[55]通過SIMS鈾礦物U-Pb年齡方法對仙石鈾礦床進行研究,發(fā)現(xiàn)該礦床存在三期鈾礦化作用(135±4)Ma、(113±2)Ma和(104±2)Ma。何德寶[56]通過LA-ICP-MS對石土嶺鈾礦床瀝青鈾礦測年為(138.5±1.9)Ma;仙石鈾礦床瀝青鈾礦測年為(96.4±1.4)Ma;寨下鈾礦床瀝青鈾礦測年為(91.2±1.3)Ma、(92.2±1.3)Ma、(96.4±1.4)Ma;希望鈾礦床瀝青鈾礦測年為(81.8±1.1)Ma。Bonnetti等[20]利用SIMS原位U-Pb定年進一步厘定了白水寨鈾礦床(175±16)Ma、石土嶺鈾礦床(162±27)Ma和希望鈾礦床(107±16)Ma的成礦時代。張偉盟等[57]利用LA-ICP-MS原位微區(qū)分析技術,對石角圍礦床礦石中瀝青鈾礦開展了原位U-Pb定年。研究表明,瀝青鈾礦的206Pb/238U年齡為(52.46~56.89)Ma,加權平均年齡為(54.68±0.53)Ma??傮w而言,下莊鈾礦區(qū)內(nèi)鈾成礦年齡集中在四期鈾礦化:約135 Ma、125~120 Ma、90~85 Ma、75~70 Ma。
桃山-諸廣鈾成礦帶花崗巖已獲得一批高精度的鋯石U-Pb年齡數(shù)據(jù)(表1、表3、表4、表6),為探討鋯石U-Pb能否為花崗巖的時序厘定提供依據(jù)創(chuàng)造了條件。但依然存在以下幾個方面的問題。
(1)諸多學者采用不同的方法獲得了一大批高精度年代學數(shù)據(jù),但對于誤差范圍內(nèi)較為一致的年代學數(shù)據(jù)并不能與地層侵入關系對應。如桃山復式巖體中打鼓寨巖體侵入黃陂巖體明顯,但是年代學數(shù)據(jù)則無法有效進行區(qū)分;貴東巖體的魯溪侵入下莊巖體明顯,但是年代學數(shù)據(jù)卻出現(xiàn)相反的現(xiàn)象,詳見表8。
(2)部分樣品數(shù)據(jù)偏少(小于10件),無法準確反映巖石真實年齡。部分數(shù)據(jù)平均標準權重偏差(mean squared weighted deviation,MSWD)遠大于2,可信度低,應予以剔除。部分巖體數(shù)據(jù)相差甚大,如打鼓寨巖體年齡范圍(154±2)~(168±11)Ma,扶溪巖體年齡范圍(426.7±5.4)~(440.7±3.3)Ma,九峰巖體年齡范圍(159.9±2.1)~(168±2)Ma,詳見表8。
表8 年代學存在主要問題一覽表
(3)基體效應影響?;w效應是指由于標準鋯石和樣品鋯石基本在化學組成或物理性質上的差異,使得二者在分析過程中元素和同位素分餾行為不一致,從而導致外標校正技術獲得U-Pb定年結果準確度和精密度降低的一種現(xiàn)象[58]?;w效應的類型主要有元素基體效應、高鈾或高Ddpa(輻射損傷程度)基體效應和α通量(表示標準鋯石和未知鋯石晶格損傷程度)基體效應。其中高Ddpa基體效應是針對高鈾鋯石U-Pb定年提出的一種基體效應,而α通量基體效應則是針對所有具有不同輻射損傷的鋯石(包括高鈾和低鈾鋯石)提出的一種基體效應,因此更具有普遍意義。元素基體效應尚需更多研究確認其是否存在繼而開展該效應的機理研究;α通量基體效應可在定年之前在高溫下對標準鋯石和鋯石樣品進行熱退火修復消除二者的α通量差異;高鈾或高Ddpa基體效應可在確定鋯石晶體狀態(tài)的基礎上,利用Ddpa>0.08進行篩選。
以高鈾基體效應為例,部分學者對高鈾鋯石數(shù)據(jù)進行了剔除;但仍然有部分學者對高鈾鋯石的處理僅僅通過諧和年齡是否合理而忽略高鈾效應的現(xiàn)象普遍存在,具體情況如表9所示。值得注意的是,盡管高鈾鋯石無法真實反映巖體形成年齡,但是卻蘊含其他重要地質信息。具高分異特征的酸性巖脈或曉燕提中鋯石的鈾含量明顯高于同期巖體,且與基性巖脈侵位期、鈾成礦早期三者具有良好的對應關系,表明華南花崗巖型鈾礦床中鈾可能主要來自高分異花崗巖漿,成礦流體和礦化劑主要來自地幔[19]。
表9 高鈾樣品數(shù)據(jù)一覽表
Williams等[59]運用SHRIMP測定塔斯馬尼亞白云石年代,發(fā)現(xiàn)高鈾鋯石具有更老的表面年齡。0~2 500 μg/g鈾含量范圍內(nèi)的鋯石年齡值與分析誤差值一致;但是鈾含量超過2 500 μg/g的鋯石年齡按照每1 000 μg/g增加3%。Bultera等[60]也注意到鈾與年齡的相關性并認為高鈾群中表面年齡與基體獨自濺射和二次電離效率有關。這種高鈾鋯石內(nèi)的化學性質和微觀結構允許U、Th、Pb的獲得與丟失,也能解釋高鈾鋯石中往往年齡偏大的現(xiàn)象。二次離子探針中,離子發(fā)射與樣品密度有關。一個密度較高的高鈾鋯石可能導致粒子場的變化從而產(chǎn)生鈾或者鉛的再分布,因此在原位鋯石分析中,化學重分布效應和基質依賴性電離效應之間的區(qū)別非常重要。前者破壞了鋯石的U-Pb體系,不適合進行地質年代學研究,但是后者可以通過矯正基體的電離化率,從而獲得有用的年代學信息。為此,White等[61]分析了高鈾鋯石與年齡的相關性,發(fā)現(xiàn)變生鋯石年齡與高鈾沒有明顯的相關性,因此在SHRIMP測定高鈾鋯石前后需要加強拉曼光譜測量以區(qū)分結晶鋯石和變生鋯石。Gao等[62]對蘇州A型花崗巖中鋯石石英組為研究對象,分析不同U含量和脫晶作用如何影響二次離子質譜(secondary ion mass spectrometry, SIMS)U-Pb年齡和氧同位素。結果表明,低鈾鋯石年齡和氧同位素與實際數(shù)值一致,但是高鈾鋯石年齡數(shù)據(jù)與鈾富集成正比而氧同位素與鈾富集成反比。高年齡低氧同位素值反映了高鈾輻射對鋯石的影響。更老的年齡值是脫晶作用引起的基體效應的直接證據(jù),而低氧同位素值則是輻射損傷區(qū)域與含OH流體相互作用、滲濾作用和擴散作用引起。
綜上所述,已有的高鈾年齡值在沒有拉曼光譜確定其為結晶鋯石以及電離化率校正的前提下,所測得年齡往往并不準確,其結果可靠性值得商榷。
前人通過詳細的基性巖脈K-Ar和Ar-Ar法獲得了多期基性巖脈年代學數(shù)據(jù)。然而,由于基性巖脈大多出現(xiàn)了不同程度的熱液蝕變,當熱液溫度超過基性巖脈中含鉀礦物放射性成因的Ar的封閉溫度時,全巖K-Ar和Ar-Ar法所記錄的年齡可能僅為后期熱液蝕變作用或熱時間的年齡,而不一定是基性巖脈的侵位年齡。這與下莊鈾礦田基性巖脈中礦物受蝕變改造強烈相一致。
此外,基性巖脈的化學成分決定其形成斜鋯石的可能性大于鋯石,且斜鋯石與含硅的熱液流體通過反應可以生成鋯石。在基性巖脈中斜鋯石才是真正的巖脈形成年齡,而鋯石則往往是熱液反應年齡[63]。斜鋯石礦物成分單一,結構簡單,成因明確(巖漿結晶成因),存在于各種硅不飽和的火成碳酸鹽和基性-超基性巖中。斜鋯石U-Pb含量較高而非放射性成因初始鉛海量很低,且經(jīng)過高級變質作用U-Pb同位素系統(tǒng)也只是局部開放,經(jīng)過校正仍能獲得源巖年齡信息,是非常適合進行U-Pb同位素測年的礦物。斜鋯石U-Pb同位素定年作為測定火成碳酸鹽和基性-超基性巖精確生成年齡已在國外得到普遍使用,中國近幾年也有較多相關文獻報道。因此在條件允許時,應采用鋯石與斜鋯石分別測年進行年齡校正。
需要指出的是,近年來的研究表明華南不同類型鈾礦床受白堊-古近紀巖石圈伸展事件影響,鈾成礦時代與巖石圈伸展時代一致。下莊“交點”型鈾礦反映基性巖脈提供富集場所與礦化劑。但是華南某些鈾礦區(qū)內(nèi)基性巖脈并不發(fā)育,個別礦區(qū)甚至缺失基性巖脈,這種條件下的鈾是如何富集成礦值得進一步探討。
近年來多采用電子探針和原位微區(qū)鈾礦物定年。盡管電子探針具有很高的空間分辨率,可以獲得微細鈾礦物的化學年齡,但該技術的Pb檢測限較低,制約了最終的測年精度。與傳統(tǒng)擬合等時線方法相比,原位微區(qū)方法克服了鈾礦床年代研究中選取樣品困難的問題,避免了鈾的單礦物分選過程中可能造成的混染,且完全保留了礦物共生組合特征。鈾礦物U-Pb原位微區(qū)分析方法的重大突破,使得原位微區(qū)鈾礦物U-Pb方法在確定成礦時代上顯示出了其他方法無法比擬的優(yōu)越性。鈾礦物原位微區(qū)分析最大的難點在于標準樣品的獲得[64]。
鈾礦床的定年工作受野外地質觀察的準確性、成礦期次、成礦階段的劃分和定年方法的制約,獲得的鈾礦床成礦時代往往并不一致,并未得到有效約束。以長江鈾礦田為例,Zhang等[50]通過電子探針得出該礦床存在(118±8)Ma、(87±6)Ma和(68±6)Ma三期鈾礦化;鐘福軍等[53]通過LA-ICP-MS原位微區(qū)U-Pb同位素定年得出約75、70、60 Ma三期成礦年齡;張龍等[54]采用電子探針得出約120、102、92、68 Ma四組成礦年齡。
同時,晶質鈾礦或瀝青鈾礦常含有微量元素和稀土元素,這可能是在晶質鈾礦或瀝青鈾礦演化過程中發(fā)生類質同象替代的結果。類質同象會影響體系中U的封閉性,進而影響年齡的測定結果;此外,前述的高鈾效應依然會影響瀝青鈾礦和晶質鈾礦的物理化學性質。由于瀝青鈾礦本身的組成和結構限制,難以用挑選出的瀝青鈾礦進行傳統(tǒng)的溶樣法測定其U-Pb同位素組成,進而獲得其精確年齡。這也嚴重阻礙了對鈾成礦作用與相應地質事件關系的正確認識[64]。
綜上所述,近年來桃山-諸廣鈾成礦帶獲得一批高精度鋯石年齡、基性巖年齡和鈾成礦年齡,也存在一些問題。因此,有必要做到以下幾點:
(1)對花崗巖而言,增加采樣數(shù)量(>10),對群落性差、諧和度低以及高鈾(>2 500×10-6)的鋯石年齡數(shù)據(jù)進行剔除或者優(yōu)選。
(2)對超基性-基性巖脈而言,在條件允許時,分別進行鋯石和斜鋯石測年,相互驗證,提高精確度。
(3)對鈾礦物微區(qū)定年而言,需在詳細地巖相學、成礦期次和成礦階段劃分基礎上,選取適合定年的樣品;在測定成礦時代時,根據(jù)特定的地質事件,選擇合適定年分析的樣品;不同的定年分析方法都有其適用性和局限性,運用多元同位素定年體系聯(lián)用以提高成礦年齡精確度。