可形變光學(xué)超構(gòu)表面及其動態(tài)調(diào)控

洪孝榮，陳珊珊，李家方 *

（1.北京理工大學(xué)物理學(xué)院教育部先進(jìn)光電量子結(jié)構(gòu)設(shè)計與測量重點實驗室，北京 100081；2.北京理工大學(xué)物理學(xué)院北京市納米光子學(xué)與超精密光電系統(tǒng)重點實驗室，北京 100081）

1 引 言

近10年以來，光學(xué)超構(gòu)表面(Optical Metasurfaces)在電磁操控方面取得了一系列的進(jìn)展，如通過對光場的振幅[1-7]、相位[6,8-12]、偏振態(tài)[6,13-17]、頻率[18-19]、角頻域色散[20]等物理量及物理性質(zhì)的調(diào)控，實現(xiàn)了消色差超構(gòu)透鏡[21-26]、超全息術(shù)[27-33]、非線性調(diào)控[18,34-37]、OLED顯示[38]等一系列成果。然而，廣泛實現(xiàn)超構(gòu)表面的器件應(yīng)用還需要開發(fā)其對光場的動態(tài)調(diào)控功能。為此，人們研究了基于熱光效應(yīng)[39-40]、負(fù)載電壓[41-42]、載流子注入[43-44]、相變材料[45-46]等的動態(tài)超構(gòu)表面。但是，這些研究仍處于初始階段，目前比較有應(yīng)用前景的還是與傳統(tǒng)微納機電系統(tǒng)(MEMS/NEMS)相結(jié)合的空間光調(diào)控。例如，2018年Capasso課題組提出與MEMS或可拉伸薄膜材料相結(jié)合的可調(diào)諧超構(gòu)表面[47-48]，F(xiàn)araon 課題組也提出基于MEMS的電介質(zhì)超構(gòu)表面[49]，特別是2019年Science報道的基于液晶的超構(gòu)表面結(jié)構(gòu)極大地提升了動態(tài)調(diào)控超構(gòu)表面走向應(yīng)用的信心。2020年，武漢光電國家研究中心及新加坡洪明輝院士提出數(shù)字微鏡芯片(DMD)結(jié)合超構(gòu)表面的動態(tài)調(diào)控方式[50]，德國劉娜課題組[51]、哈爾濱工業(yè)大學(xué)肖淑敏課題組[52]等也相繼提出液晶結(jié)合超構(gòu)表面的調(diào)控方式。

當(dāng)然，這一研究趨勢也遇到了一些挑戰(zhàn)：首先，將超構(gòu)表面結(jié)構(gòu)與液晶相結(jié)合的構(gòu)型，大大提高了器件的復(fù)雜度和制備的難度；其次，液晶器件的響應(yīng)速度在1 kHz，而當(dāng)前DMD芯片的響應(yīng)速度極限在50 kHz，導(dǎo)致集成器件的響應(yīng)速度較慢；再者，與DMD或液晶相結(jié)合的復(fù)雜構(gòu)型導(dǎo)致器件的像素大小有限，例如DMD最小像素大于5μm。因此，亟待發(fā)展新的技術(shù)路線去突破動態(tài)調(diào)控超構(gòu)表面的技術(shù)瓶頸。

在探索新型可調(diào)諧超構(gòu)表面方面，近期發(fā)展的一類可形變超構(gòu)表面(Deformable Metasurfaces)的光學(xué)功能單元能夠同時實現(xiàn)動態(tài)調(diào)控功能，為實現(xiàn)緊湊型、高性能光場動態(tài)調(diào)控提供一種新穎的解決方案。本文從可形變超構(gòu)表面的研究現(xiàn)狀、制備方法、光學(xué)特性、調(diào)控應(yīng)用以及未來展望5個方面進(jìn)行了系統(tǒng)的綜述。首先介紹了基于納米剪紙(Nano-kirigami)的可形變立體超構(gòu)表面，以及基于聚焦離子束(Focused Ion Beam,FIB)的納米剪紙/折紙(Origami)三維微納制備技術(shù)，接著分析了可形變超構(gòu)表面的一些優(yōu)異的光學(xué)特性，從4個方面展示了其光場調(diào)控應(yīng)用，最后對可形變超構(gòu)表面在推動應(yīng)變光電子學(xué)(Strainoptronics)[53]發(fā)展的潛力方面進(jìn)行了展望。

2 基于剪紙/折紙形變的超構(gòu)表面

剪紙和折紙是我國古老的民間藝術(shù)，在公元6世紀(jì)流傳到日本后，逐漸形成一門技術(shù)而被系統(tǒng)記錄并不斷向西方發(fā)展，產(chǎn)生了更多的表現(xiàn)形式以及科學(xué)價值。其現(xiàn)代英文術(shù)語“Kirigami”和“Origami”皆源于日語發(fā)音，即Kiri 和Ori分別意為“剪”和“折”，gami意為“紙”。近幾年來，隨著剪紙和折紙藝術(shù)在科學(xué)領(lǐng)域的研究價值逐漸顯現(xiàn)以及現(xiàn)代微納制備技術(shù)的不斷進(jìn)步，一些“小尺度”的微觀剪紙/折紙相繼涌現(xiàn)，在科學(xué)研究上展現(xiàn)出越來越重要的價值。特別地，基于剪紙/折紙形變產(chǎn)生的超構(gòu)表面，給現(xiàn)代微納光子學(xué)在動態(tài)調(diào)諧方面的進(jìn)一步發(fā)展帶來了新的契機。本節(jié)將對微米/毫米和納米尺度下的剪紙/折紙代表性研究工作進(jìn)行簡要介紹。

2.1 “微米/毫米尺度”剪紙/折紙

可形變超構(gòu)表面的發(fā)展經(jīng)歷了“由大到小”的過程。在初始階段，研究人員聚焦于微米/毫米級的剪紙/折紙，如利用剪紙/折紙的可重構(gòu)形變實現(xiàn)了可調(diào)諧手性。例如，2017年美國東北大學(xué)劉詠民與浙江大學(xué)陳紅勝課題組報道了一種毫米尺度“三浦折疊”(Miura-ori)型手性超構(gòu)材料(Metamaterial)，通過改變超構(gòu)材料的折疊方向，可實現(xiàn)圓二色性(Circular Dichroism,CD)的可重構(gòu)切換[54]，如圖1(a)所示。實驗上測量的CD 高達(dá)0.6，且折疊超構(gòu)材料的相對密度只有非折疊結(jié)構(gòu)的2%。

之后，陳紅勝團(tuán)隊進(jìn)一步在微米尺度開發(fā)了一種基于剪紙形變的手性可調(diào)超構(gòu)材料[55]。通過折疊如圖1(b)中由開口諧振環(huán)(Split-Ring Resonator,SRR)陣列構(gòu)成的非手性超構(gòu)表面，可得到兩種具有相反手性的三維剪紙超構(gòu)材料。

圖1 “三浦折疊”型手性超構(gòu)材料的結(jié)構(gòu)示意圖。(a)通過改變中間二維非手性超構(gòu)表面的形變方向，可以使兩種三維超構(gòu)材料的手性來回切換[54]；(b)基于剪紙形變的手性可調(diào)超構(gòu)材料結(jié)構(gòu)示意圖。左邊非手性超構(gòu)表面可折疊成兩類手性相反的三維剪紙超構(gòu)材料[55]Fig.1 Schematic of the“Miura-ori”chiral metamaterials.(a)By changing the deformed directions of the middle 2D achiral metasurface,the chirality of the two 3D metamaterials can be flexibly switched[54];(b)schematic of the metamaterials with tunable chirality based on kirigami deformation.The achiral metasurface(left)can be folded into two types of 3Dkirigamimetamaterials with oppositechirality[55]

這類研究為開發(fā)具有優(yōu)異機械性能的可重構(gòu)光學(xué)超穎器件提供了新的途徑，但要實現(xiàn)光學(xué)波段的光場調(diào)控，還需要發(fā)展技術(shù)手段使器件朝小型化和集成化方向發(fā)展。

2.2 “納米尺度”剪紙/折紙

最近，基于FIB的三維微納剪紙/折紙制備技術(shù)取得突破性進(jìn)展。2018年，李家方及合作團(tuán)隊在前人的工作基礎(chǔ)上設(shè)計出了一類新的剪紙圖案，實現(xiàn)了原位、可編程的折疊、屈曲、旋轉(zhuǎn)和扭曲變形。首先采用高劑量的離子束對懸空自支撐的金納米薄膜進(jìn)行圖案刻蝕(即“剪裁”)，然后再利用低劑量的離子束進(jìn)行全局輻照，使圖案結(jié)構(gòu)在其拓?fù)湫蚊驳囊龑?dǎo)下呈現(xiàn)出三維力學(xué)形變[56]。此過程中納米結(jié)構(gòu)的形成和宏觀剪紙的本質(zhì)特征是一致的，并且結(jié)構(gòu)的分辨率可達(dá)50 nm，故將其命名為“納米剪紙”[56]。圖2(a)～2(j)給出了一些典型的宏觀紙質(zhì)剪紙(圖2(a),(c),(g))及對應(yīng)的基于FIB全局輻照實現(xiàn)的三維納米剪紙結(jié)構(gòu)(圖2(b),(d)～(f),(h)～(j))[56]。從圖中可見，納米剪紙的尺寸約是宏觀剪紙尺寸的1/10000，但依然可支持高可塑性和高精確度的三維微納加工，這一優(yōu)勢為微納結(jié)構(gòu)的設(shè)計和應(yīng)用提供了可靠的研究平臺。2019年，蔡定平教授團(tuán)隊利用FIB應(yīng)力誘導(dǎo)實現(xiàn)三維形變的手性分形超構(gòu)表面[57]，圖2(k)展示的是基于阿基米德螺旋設(shè)計的分形剪紙超構(gòu)表面SEM 實驗圖，該三維分形陣列在紅外光調(diào)控中表現(xiàn)出了優(yōu)異的寬帶遠(yuǎn)場手性響應(yīng)以及強烈增強且穩(wěn)定局域的寬帶近場光學(xué)手性。同年，中國科學(xué)院物理研究所李俊杰課題組設(shè)計加工了一種三維納米折紙結(jié)構(gòu)，利用離子束輻照材料膜層獲得殘余應(yīng)力來實現(xiàn)二維結(jié)構(gòu)的快速彎曲[58]，圖2(l)為逐漸增加離子輻照劑量獲得不同曲率折紙的SEM 圖像。這種三維納米折紙具有快速制備和空間方向靈活可控的優(yōu)勢，可為基于三維結(jié)構(gòu)的功能器件設(shè)計提供新的策略。

圖2 各種不同形貌的三維納米剪紙/折紙[56-58]。(a),(c),(g)宏觀紙質(zhì)剪紙照片(比例尺：1 cm)及與之對應(yīng)的(b),(d)～(f),(h)～(j)基于FIB全局輻照得到的三維納米剪紙結(jié)構(gòu)的SEM圖像[56](比例尺：1μm)；(k)三維阿基米德螺旋手性分形剪紙結(jié)構(gòu)的SEM圖像[57](比例尺：1μm)；(l)離子輻照劑量增加下具有不同曲率彎曲折紙的SEM 圖像[58](比例尺：2μm)Fig.2 Typical 3D nano-kirigami/origami with various topographies[56-58].(a),(c),(g)Camera images of the macroscopic paper kirigami(Scale bars:1 cm)and(b),(d)～(f),(h)～(j)corresponding SEM images of the 3D nano-kirigami with global FIB irradiation[56](Scale bars:1μm);(k)SEM image of the 3D Archimedean spiral chiral fractal kirigami structures[57](Scale bars:1 μm);(l)SEM images of an origami structure with different curvatures under an increased ion irradiation dose[58](Scale bars:2μm)

3 基于聚焦離子束納米剪紙/折紙形變的三維微納制造技術(shù)

隨著微納加工領(lǐng)域的不斷發(fā)展，先進(jìn)微納制造技術(shù)向三維空間擴(kuò)展已成為一種必要和必然的趨勢。然而，傳統(tǒng)的自上而下和自下而上的加工技術(shù)，主要通過逐層加工堆疊三維空間或三維逐點加工的工藝來構(gòu)建立體結(jié)構(gòu)，這無疑增加了加工難度。最近我們利用聚焦離子束(FIB)作為三維納米剪紙/折紙的加工手段，實現(xiàn)了納米結(jié)構(gòu)從二維到三維的轉(zhuǎn)變。該方法打破了傳統(tǒng)三維制造的線性累加思維，在微納加工領(lǐng)域展現(xiàn)出了極大的研究潛力。本節(jié)首先簡單介紹了聚焦離子束微納加工機理，然后介紹了基于聚焦離子束的三維納米剪紙/折紙技術(shù)。

3.1 聚焦離子束微納加工簡介

FIB微納加工的原理可以概述為：系統(tǒng)中液態(tài)金屬離子源釋放的金屬離子被高壓抽取并加速后，再經(jīng)過電透鏡和偏轉(zhuǎn)透鏡照射到樣品表面，金屬離子撞擊并剝離表面原子進(jìn)行切割或研磨，實現(xiàn)微納米結(jié)構(gòu)的加工。FIB在使用過程中伴隨著殘余應(yīng)力、表面損傷、離子注入等難以避免的現(xiàn)象。但是，我們的納米剪紙制備方法剛好是利用殘余應(yīng)力實現(xiàn)微納米結(jié)構(gòu)的直接無掩模加工[56]。如圖3(a)所示，當(dāng)自支撐的金納米薄膜受到高能離子束輻照時，主要產(chǎn)生4個物理過程[56,59]：(1)一些金原子被鎵離子濺射出來產(chǎn)生空隙，其余金原子隨即向內(nèi)聚合[60-61]，致使薄膜表面附近產(chǎn)生張應(yīng)力；(2)一部分鎵離子注入到金膜內(nèi)部，產(chǎn)生壓應(yīng)力；(3)鎵離子的繼續(xù)撞擊使一些內(nèi)部金原子發(fā)生位移；(4)考慮到在離子束輻照下張應(yīng)力和壓應(yīng)力對金膜的實際作用，圖3(b)給出了可以代表受力過程的雙層應(yīng)力分布模型[56]：表層金膜(厚度<20 nm)受到直接影響，可以用一個均勻分布的等效張應(yīng)力描述；底層金膜會因表層金膜應(yīng)力的間接影響產(chǎn)生形變，用圖中所示的梯度應(yīng)力分布進(jìn)行描述。圖3(c)展示了兩種典型的向上和向下彎曲的結(jié)構(gòu)變形[56]。這里分別給出這兩種結(jié)構(gòu)變形的幾個加工案例：分別施加局域和全局FIB輻照，金懸臂結(jié)構(gòu)可發(fā)生向上的剛性折疊(圖3(d))和逐步彎曲(圖3(e))[62]；圖3(f)給出的是全局輻照下向下彎曲的花瓣型結(jié)構(gòu)[56]。

圖3 基于FIB輻照產(chǎn)生應(yīng)力的微納加工機理[56,62]。(a)自支撐納米金膜在FIB輻照下的殘余應(yīng)力分布和(b)雙層應(yīng)力分布模型[56]；(c)固定懸吊結(jié)構(gòu)的一端或兩端(用紅色方塊表示)時，產(chǎn)生兩種典型結(jié)構(gòu)變形(向上和向下彎曲)的示意圖[56]；局域和全局FIB輻照(紅色區(qū)域)下，懸臂結(jié)構(gòu)的向上剛性折疊(d)和逐步彎曲(e)的SEM 圖像[62]；(f)FIB全局輻照下向下彎曲花瓣型結(jié)構(gòu)的SEM 圖像[56](比例尺：1μm)Fig.3 Micro-nano fabrication mechanism based on FIB-induced stress[56,62].(a)Residual stress distribution of a gold nanofilm under FIB irradiation and(b)double-layer stress model[56];(c)schematic of two typical structural deformations(upward and downward bending)when fixing only one or two ends(indicated by the red squares)of the suspended structures[56];SEM images of (d)the upward rigid folding and (e)gradual bending of suspended cantilevers under local and global FIB irradiations(red areas)[62];(f)SEM imagesof a downward bending flower-likestructurewith global FIB irradiation[56](Scale bars:1μm)

3.2 基于聚焦離子束的三維納米剪紙/折紙

納米剪紙的形變過程除了會受到加速電壓和劑量的影響外，還與輻照模式和結(jié)構(gòu)自身的拓?fù)湫蚊泊嬖跇O大的關(guān)系。從結(jié)構(gòu)拓?fù)湫蚊步嵌瘸霭l(fā)，將納米剪紙分為“開環(huán)”(open-loop)型(或者“樹型”(tree-type))和“閉環(huán)”(close-loop)型。其中，樹型結(jié)構(gòu)的子結(jié)構(gòu)之間是相對獨立的，單一子結(jié)構(gòu)的形變基本不會影響到其余結(jié)構(gòu)；閉環(huán)結(jié)構(gòu)的子結(jié)構(gòu)發(fā)生形變，與之相連接的結(jié)構(gòu)也會隨之受到“牽連”發(fā)生形變，從而引起整體結(jié)構(gòu)的形變。此外，納米剪紙也可以根據(jù)FIB輻照的方式分成兩類：一類是只對樣品的某個局部進(jìn)行掃描的局域掃描模式[63]，另一類是對整個樣品區(qū)域掃描的全局掃描模式[63]。對于局域掃描模式，結(jié)構(gòu)只會發(fā)生單個角度的折疊形變；而全局掃描則會使結(jié)構(gòu)獲得連續(xù)曲率變化，迫使結(jié)構(gòu)發(fā)生整體形變。

“閉環(huán)”結(jié)構(gòu)各個單元形變的相互關(guān)聯(lián)展現(xiàn)了三維立體剪紙的基本屬性，該屬性在宏觀剪紙上已經(jīng)有充分的體現(xiàn)，但在微觀尺度下的研究還有待進(jìn)一步開展。所以在這里將對“閉環(huán)”型納米剪紙進(jìn)行重點討論。此外，全局掃描可以獲得更多樣化的結(jié)構(gòu)形變，產(chǎn)生連續(xù)的曲率變換，進(jìn)而形成多種多樣的三維特異納米剪紙結(jié)構(gòu)。例如，圖4(a)和圖4(b)展示了經(jīng)過FIB全局輻照后的閉環(huán)螺旋結(jié)構(gòu)[56]和雙層螺旋異質(zhì)結(jié)構(gòu)[56]的整體性結(jié)構(gòu)形變。圖4(c)給出了基于級聯(lián)FIB刻蝕和Boolean 輻照設(shè)計的四層風(fēng)車結(jié)構(gòu)[64]。模擬結(jié)果顯示，在FIB Boolean 輻照過程中，該結(jié)構(gòu)層間的鏈接部分會發(fā)生向上的動態(tài)扭曲和旋轉(zhuǎn)，而未受到輻照的圓環(huán)則被動地向上平移而不產(chǎn)生形變。這種多層嵌套的復(fù)雜納米剪紙結(jié)構(gòu)已經(jīng)通過基于FIB的三維納米剪紙技術(shù)成功制備，如圖4(d)所示[64]。由于外圈的FIB刻蝕和Boolean 輻照不會影響到先前加工的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，于是原則上可以在垂直方向進(jìn)行“無限”層的堆疊。

圖4 各種形貌的三維納米剪紙結(jié)構(gòu)在FIB全局掃描前后的頂視和側(cè)視SEM 圖像[56,64]。(a)不同劑量FIB輻照前后的螺旋結(jié)構(gòu)[56]；(b)雙層螺旋異質(zhì)結(jié)構(gòu)[56]；(c)基于級聯(lián)FIB刻蝕和Boolean 輻照設(shè)計四層風(fēng)車結(jié)構(gòu)的示意圖[64]；(d)由內(nèi)層到外層加工的多層四臂風(fēng)車結(jié)構(gòu)的SEM 圖像[64](比例尺：1μm)Fig.4 Top-view and side-view SEM images of the 3D nano-kirigami with various morphologies before and after global FIB irradiation[56,64].(a)A spiral structure before and after FIB irradiation with different doses[56];(b)a double-layer spiral structure[56];(c)schematic of a multilayer pinwheel structure designed by cascade FIB milling and Boolean irradiation[64];(d)SEM images of the multilayer four-arm pinwheel structure fabricated from the innermost layer to outermost layer[64](Scale bars:1μm)

4 可形變超構(gòu)表面的光學(xué)特性

4.1 圓雙折射特性

利用納米剪紙技術(shù)加工的三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)因打破了二維模式下的鏡面對稱而成為手性結(jié)構(gòu)，與不同手性圓極化光相互作用時產(chǎn)生光學(xué)手性響應(yīng)。一般表現(xiàn)為兩種形式：一種是對左旋圓偏光和右旋圓偏光吸收光譜的差異，即圓二色性；另一種是對線偏光的偏振旋轉(zhuǎn)特性，即圓雙折射效應(yīng)(Circular Birefringence, CB)。在設(shè)計三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)的時候，我們對傳統(tǒng)的垂直螺旋結(jié)構(gòu)進(jìn)行改造，經(jīng)過拆分和組裝逐步演化得到如圖5(a)中的三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)[56]。當(dāng)沿著x方向的線偏振光入射到扭轉(zhuǎn)的三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)上時，電場的x方向分量Ex可激發(fā)沿x方向平行的電極矩和磁極矩，磁場的y分量Hy會激發(fā)沿y方向平行的電極矩和磁極矩，且感應(yīng)電磁矩的方向主要取決于風(fēng)車結(jié)構(gòu)四臂的左手(Left-Handed, LH)或右手(Right-Handed,RH)扭曲，激發(fā)出LH或RH 手性的光學(xué)響應(yīng)，如圖5(b)和圖5(c)所示[56]。由光學(xué)手性的決定量p·m[65]可知平行的電極矩和磁極矩之間產(chǎn)生的強相互作用可實現(xiàn)顯著的光學(xué)手性，因此圖中扭曲的風(fēng)車結(jié)構(gòu)使平行或反平行的電磁矩發(fā)生相互作用[66]，從而具有較為理想的光學(xué)手性響應(yīng)[56]。我們加工了如圖5(d)和圖5(e)所示的晶格周期為1.45μm，形變高度約為380 nm的納米剪紙超構(gòu)表面[56]并進(jìn)行了表征，表征結(jié)果如圖5(f)和圖5(g)所示[56]?？梢园l(fā)現(xiàn)，圖5(f)中的未形變二維風(fēng)車結(jié)構(gòu)幾乎不產(chǎn)生CB效應(yīng)，但其形變?yōu)槿S結(jié)構(gòu)后則展現(xiàn)出了極強的CB特性。考慮波長大于結(jié)構(gòu)周期的情形，垂直入射的線偏振光的振動方向會發(fā)生明顯偏轉(zhuǎn)，并隨著入射光波長的增大而偏轉(zhuǎn)的愈發(fā)明顯，如圖5(g)所示[56]，在1.7μm 和1.95μm 處分別偏轉(zhuǎn)了90°和135°。三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)的總厚度約為0.43μm(包含襯底部分)，于是借助CB效應(yīng)實現(xiàn)的偏振旋轉(zhuǎn)可達(dá)310000°/mm，是目前同類研究當(dāng)中所達(dá)到的最高水平。這些實驗測量結(jié)果和數(shù)值仿真一致，充分說明了我們的FIB納米剪紙技術(shù)可用來實現(xiàn)具有超手征特性的三維可形變納米超構(gòu)表面結(jié)構(gòu)。與傳統(tǒng)的手性超結(jié)構(gòu)加工工藝相比，該技術(shù)在保證結(jié)構(gòu)復(fù)雜性、加工精度的同時還具有簡易的制備流程，加工的超構(gòu)表面結(jié)構(gòu)可在近紅外通信頻段工作等優(yōu)勢。

圖5 可形變“閉環(huán)”納米剪紙超構(gòu)表面的圓雙折射特性[56]。(a)從垂直螺旋陣列到三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)的演化過程示意圖；(b),(c)LH和RH 風(fēng)車結(jié)構(gòu)分別對入射光電場分量Ex 和磁場分量Hy 響應(yīng)的示意圖；(d),(e)二維前體和三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)的SEM圖像，晶格周期為1.45μm，三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)高度約為380 nm(比例尺：1μm)；(f)二維和三維LH 風(fēng)車結(jié)構(gòu)在線偏振光入射下，旋轉(zhuǎn)角θ 與入射光波長關(guān)系的實驗(圓點)和計算(實線)對比；(g)三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)在不同波長處的線偏振旋轉(zhuǎn)極坐標(biāo)圖，上面為實驗結(jié)果，下面為計算結(jié)果。Fig.5 Circular birefringence of deformable “close-loop”nano-kirigami metasurfaces[56].(a)Schematic of the evolution process from a vertical helix array to a 3D pinwheel structure;(b),(c)schematic of the responses for LH and RH pinwheel structures to the incident E-field component Ex and M-field component Hy;(d),(e)SEM images of the 2D precursor and 3D pinwheel structure, the lattice period is 1.45μm,and the height of the 3D pinwheel structure is about 380 nm(Scale bars:1μm);(f)experimental(circle dots)and calculated (solid lines)rotation angleθ of the 2D and 3D LH pinwheel structures with linear polarized light incidence versus the incident light wavelengths;(g) polar plots of (top)experimental and (bottom)calculated linear polarization rotation angle at specific wavelengths for 3D LH pinwheels

4.2 衍射型偏振轉(zhuǎn)換效應(yīng)

此外，我們還研究了可形變超構(gòu)表面的衍射型偏振轉(zhuǎn)換效應(yīng)。圖6(a)中，在同一金膜平面上加工出LH 和RH兩種三維風(fēng)車剪紙結(jié)構(gòu)[62]。在圖6(b)中的相位模擬可發(fā)現(xiàn)，大于1.45μm 的波長范圍，相反手性結(jié)構(gòu)的y偏振透射相位呈現(xiàn)出交替分布，產(chǎn)生相位差[62]。相比之下，對于LH和RH 結(jié)構(gòu)，x偏振透射相位保持相同。如圖6(c)所示，LH 和RH風(fēng)車在x偏振激發(fā)下出現(xiàn)了很強的線性偏振旋轉(zhuǎn)，而沒有使偏振橢圓化[62]。

圖6 可形變“閉環(huán)”納米剪紙超構(gòu)表面的相位調(diào)控及衍射偏振轉(zhuǎn)換特性[62]。(a)LH和RH 三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)陣列的頂視SEM 圖像(比例尺：1μm)；(b)LH 和RH 手性結(jié)構(gòu)的交叉偏振透射相位光譜；(c)計算得到的(左邊)LH 和RH 風(fēng)車結(jié)構(gòu)在波長1.6μm 處線偏振旋轉(zhuǎn)極坐標(biāo)圖及(右邊)LH 和RH 風(fēng)車結(jié)構(gòu)線偏振旋轉(zhuǎn)角 θ與入射光波長的關(guān)系；(d)由LH 和RH 手性風(fēng)車結(jié)構(gòu)交替排布構(gòu)成的二元線性光柵頂視SEM圖像(比例尺：1μm)；(e)線性二元光柵對光場偏振調(diào)制示意圖；(f)不同入射光波長和探測偏振下的二元線性光柵衍射實驗照片，入射光為x 偏振Fig.6 Phase and diffractive polarization properties of the deformable “close-loop”nano-kirigami metasurfaces[62].(a)Topview SEM image of LH and RH 3D pinwheel structure arrays(Scale bars:1μm);(b)cross-polarization transmission phase spectra of the LH and RH chiral structures;(c)(Left)polar plots of the calculated linear polarization rotation angle at 1.6μm under x-polarized incidencefor the LH and RH pinwheels, respectively.(Right)calculated linear polarization rotation angle( θ)versus wavelength for the LH and RH pinwheels,respectively;(d)top-view SEM image of a linear grating composed of the alternately arranged LH and RH chiral pinwheels(Scale bars:1μm);(e)schematic of the polarization control light field with the linear grating;(f)camera images of the linear grating diffraction under different incident wavelengths and detected polarizations.The incident light is x-polarized

不僅如此，利用x偏振光入射到LH 和RH交替排布的三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)中，透射的y偏振光帶有固定的π 相位差(如圖6(d)所示)[62]，故利用該交替排列的陣列結(jié)構(gòu)就能實現(xiàn)性能優(yōu)異的衍射光柵(圖6(e))[62]。值得注意的是，偏振旋轉(zhuǎn)效應(yīng)只有在波長大于風(fēng)車結(jié)構(gòu)周期時才適用，因此會出現(xiàn)上下對稱的兩支衍射光線。在圖6(f)中給出了此光柵的測試結(jié)果[62]，可以發(fā)現(xiàn)光柵結(jié)構(gòu)在1.6μm下呈現(xiàn)較強的偏振轉(zhuǎn)換特性，x和y偏振均有透射行為且測得的y偏振光與x偏振入射光是分開的，說明此過程發(fā)生了衍射效應(yīng)；在1.2μm 波長處，只出現(xiàn)徑直傳播的x偏振光；而在產(chǎn)生90°偏振旋轉(zhuǎn)的1.68μm 波長處，x偏振入射光幾乎全部轉(zhuǎn)化為出射的y偏振光，故只探測到上下對稱分布的衍射光斑。

4.3 圓二色性(CD)增強效應(yīng)

近期，我們利用可形變超構(gòu)表面的立體形變特征發(fā)現(xiàn)法諾(Fano)共振可以用來實現(xiàn)強光學(xué)手性響應(yīng)，利用LCP光激發(fā)Fano共振谷和RCP光激發(fā)Fano共振峰，以提高結(jié)構(gòu)在共振波長位置的CD響應(yīng)[65-67]。圖7(a)～7(c)中給出了計算的LH手性三重旋轉(zhuǎn)對稱的M3超原子在不同形變高度(h分別為0,262,409 nm)下RCP和LCP入射時的透射光譜[67]?？梢园l(fā)現(xiàn)，隨著超原子結(jié)構(gòu)從二維狀態(tài)逐漸形變扭曲成三維立體結(jié)構(gòu)，LCP和RCP透射光譜由一開始的重合狀態(tài)逐漸拉開差距。尤其在Fano共振波長位置處RCP和LCP 的透射譜分別處在共振峰和共振谷，兩者之間差異最大，于是圖7(c)中結(jié)構(gòu)的CD值最大，如圖7(d)所示，當(dāng)形變高度為409 nm 時，CD峰強度迅速攀升，在1.36μm 處出現(xiàn)了一個非常尖銳的峰。圖7(d)插圖給出了形變高度引起的CD峰值的變化[67]。

圖7 可形變超構(gòu)表面實現(xiàn)圓二色性增強[67]。(a)-(c)LH 手性M3超原子在不同形變高度(h=0,262,409 nm)下計算的RCP 和LCP透射光譜；(d)在(a)(黑線),(b)(藍(lán)線),(c)(紅線)中結(jié)構(gòu)所對應(yīng)的CD譜，其中插圖為CD 峰強度與M3超原子形變高度的變化關(guān)系；(e),(f)(c)中的結(jié)構(gòu)分別在LCP和RCP光入射時的多極矩分量散射強度，插圖為超原子表面電場分布的頂視圖，超原子的六角晶格間距為s=1.3μmFig.7 Deformable metasurface enabled enhancement of circular dichroism(CD)[67].(a)-(c)Calculated RCP and LCP transmission spectra of LH chiral M3 meta-atoms at different deformation heights(h=0,262,409 nm);(d)CD spectra corresponding to the meta-atoms in (a)(black line),(b)(blue line),(c)(red line).Inset:CD peak intensity versus the height of the M3 meta-atoms;(e),(f)scattering power from various multipole moments induced in the metasurface in(c)under RCP and LCP incidence.Insets:top-view E-field distributions at the surface of the meta-atoms arranged in a hexagonal lattice with a separation of s=1.3μm

為進(jìn)一步探究這種CD增強機制的理論依據(jù)，圖7(e)和圖7(f)給出了圖7(c)中的結(jié)構(gòu)在LCP和RCP光入射時的多極矩分量的散射強度[67]。可以看出，電四極矩(Electric Quadrupole Moment,EQ)在形成Fano共振增強的光學(xué)手性響應(yīng)過程中發(fā)揮主要作用。當(dāng)圓極化波的手性與M3超原子結(jié)構(gòu)的手性一致時(這里均為左手性)，EQ散射峰的強度遠(yuǎn)高于手性不匹配的情況。圖7(e)插圖展示的是LCP光入射時電場的強度分布，和圖7(f)中RCP的情況相比，LCP情況下的相互作用更強，導(dǎo)致光的透射率出現(xiàn)驟降。這種手性依賴的EQ極矩導(dǎo)致的Fano共振線形上的明顯差異，間接引起了CD的劇烈增強。

4.4 非線性輻射手性增強

在4.3小節(jié)中我們討論了線性光學(xué)條件下的可形變超構(gòu)表面CD增強。在非線性輻射領(lǐng)域，可形變超構(gòu)表面也可以實現(xiàn)增強的光學(xué)手性響應(yīng)。本節(jié)中，將介紹最近利用納米剪紙超構(gòu)表面實現(xiàn)強非線性CD的研究工作。如圖8(a)所示LH三重旋轉(zhuǎn)對稱(C3)納米剪紙超構(gòu)表面，可利用RCP基波(Fundamental Wave, FW)入射激發(fā)出LCP 的二次諧波(Second Harmonic Generation,SHG)，其信號遠(yuǎn)遠(yuǎn)強于LCP基波激發(fā)的RCP二次諧波信號[68]?；诖颂匦裕衫镁€性光學(xué)下具有強CD的可形變超構(gòu)表面以及SHG 對稱選擇性來實現(xiàn)強非線性CD。首先利用基于FIB的納米剪紙技術(shù)加工出形變高度約為450 nm、具有極強的線性CD響應(yīng)的剪紙超構(gòu)表面，如圖8(b)和圖8(c)[68]所示，其中C3超原子按照周期P=1.3μm 的六角晶格排列。

然后，我們利用上述超構(gòu)表面研究SHG 情形。由非線性光學(xué)的對稱選擇規(guī)則可知圓極化基波泵浦激發(fā)二維C3超原子結(jié)構(gòu)時，可產(chǎn)生具有相反圓偏振態(tài)的SHG 信號。但是，該規(guī)律尚未在強手性三維C3超原子中得到過驗證。圖8(d)展示的是在泵浦波長為1300～1520 nm 范圍激發(fā)圓極化基波測量的圓極化SHG 響應(yīng)光譜[68]。很明顯，只有RCP基波、LCP 二次諧波情形下可以獲得較強的SHG 信號(峰值位于1430 nm 處)，其他3種情形的SHG 信號都很微弱，這和二維情形下非線性光學(xué)的對稱選擇規(guī)則非常符合。圖8(e)展示的是由SHG 的CD定義[68]下的非線性SHGCD譜。對比后可發(fā)現(xiàn)，SHG-CD比線性CD有更寬的波長依賴響應(yīng)。并且，SHG-CD在1400 nm基波入射下測得的絕對值可達(dá)0.97。此外，我們還測量了偏振分辨譜和SHG 的功率相關(guān)度(圖8(f)和圖8(g))[68]，交叉偏振組合RCPFW-LCPSHG測量出的斜率值為2.06，表明存在一個二階非線性光學(xué)過程。由此可得出結(jié)論，可形變超構(gòu)表面也可增強非線性輻射的手性響應(yīng)，這使得可形變超構(gòu)表面在非線性光場調(diào)控應(yīng)用方面邁出重要一步。

圖8 可形變納米剪紙超構(gòu)表面的強非線性圓二色性研究[68]。(a)納米剪紙超構(gòu)表面實現(xiàn)非線性圓二色性的示意圖，其中RCP 基波入射產(chǎn)生的LCP二次諧波(左邊)強于LCP基波入射產(chǎn)生的RCP 二次諧波(右邊)；(b),(c)基于FIB加工的納米剪紙超構(gòu)表面頂視和側(cè)視SEM 圖像，C3超原子的六角晶格周期p=1.3μm(比例尺：1μm)；實驗測得的納米剪紙超構(gòu)表面的波長依賴二次諧波響應(yīng)(d)及二次諧波CD譜(e)，其中最大CD值位于基波1400 nm 處；(f)LCP和RCP 單頻基波入射下測量的二次諧波譜；(g)在RCPFW-LCPSHG 情形下的二次諧波強度依賴關(guān)系，其中斜率值2.06體現(xiàn)了一個二階非線性的光學(xué)過程。(f),(g)中的基波波長為1430 nmFig.8 Giant nonlinear optical CD of deformable nano-kirigami metasurfaces[68].(a)Schematic of the nano-kirigami-metasurface-enabled nonlinear CD,in which the LCPSHG waves excited by the incident RCPFW(left)are stronger than the RCPSHG waves excited by the LCPFW incidence(right);(b)top-view and(c)side-view SEM images of the nanokirigami metasurface using FIB fabrication.The hexagonal lattice period of C3 meta-atoms is p=1.3μm(Scale bars:1μm);(d)measured wavelength-dependent SHG responses of the nano-kirigami metasurface;(e)measured wavelength-dependent SHG-CD,where the maximum CD is at 1400 nm of the FW;(f) measured polarization-resolved SHG spectra under pumping of LCP and RCP FW;(g) power dependence of SHG wave for RCPFW-LCPSHG measurement case.The slope value of 2.06 indicates a second-order nonlinear optical process.The fundamental wavelength in (f)and (g)is1430 nm

4.5 多重Fano共振Rabi 劈裂特性

盡管利用FIB加工的“樹型”折疊/彎曲超構(gòu)表面在過去10余年中已引起了研究者的興趣，但大多數(shù)研究都將目光集中在了形狀變換或機械應(yīng)用上。2015年，Cui等人首次探索了垂直SRR 結(jié)構(gòu)組成的陣列結(jié)構(gòu)的光學(xué)特性[70]，該陣列可在近紅外波段表現(xiàn)出超靈敏的Fano共振行為。不僅如此，這種樹型折疊結(jié)構(gòu)很有利于獲得具有獨特三維電導(dǎo)耦合機制的垂直三維納米結(jié)構(gòu)[69,71]。在這種耦合機制下，平面金屬孔會產(chǎn)生“亮態(tài)”等離激元共振模式，與垂直結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的“暗態(tài)”共振模式發(fā)生耦合，因此使用垂直平板代替垂直SRR 結(jié)構(gòu)也可引入相似的Fano共振?；谌S電導(dǎo)耦合作用，可以將更多垂直幾何構(gòu)型集成到平面陣列中。此前相關(guān)研究將基于FIB的樹型折疊組裝垂直雙板或4個SRR 結(jié)構(gòu)，可獲得五重Fano 共振[72]或高質(zhì)量環(huán)形模式[73]。不僅如此，新的幾何形狀可能帶來新的物理發(fā)現(xiàn)。圖9(a)～(c)給出了基于FIB的非對稱SRR 三維納米剪紙結(jié)構(gòu)，可以清楚地觀察到3個Fano共振(圖9(d))中的雙Rabi劈裂(圖9(e))[69]，且理論模擬和實驗測量結(jié)果非常吻合。該發(fā)現(xiàn)在一些系統(tǒng)中的物理機制探索、光-物質(zhì)相互作用增強、光傳感與光探測等方面都具有潛在的應(yīng)用價值。

圖9 “樹型”納米剪紙超構(gòu)表面中Fano共振之間的強耦合研究[69]。(a)基于非對稱SRR 結(jié)構(gòu)的三維納米剪紙結(jié)構(gòu)示意圖；(b),(c)利用離子束輻照應(yīng)變折疊制備的三維納米剪紙SEM圖像(比例尺：1μm)；(d)數(shù)值模擬、諧振子理論解析以及實驗測量的三維納米剪紙透射光譜，一致顯示出三個顯著的Fano 共振；(e)改變非對稱SRR 結(jié)構(gòu)一個臂長(保持另一臂長不變)情況下，F(xiàn)ano 共振F2產(chǎn)生線性頻移。當(dāng)F2與F1或F3靠近時，F(xiàn)ano共振之間發(fā)生顯著的反交叉現(xiàn)象，并且反交叉的區(qū)域大于相應(yīng)光譜的線寬，即發(fā)生了強耦合。其中彩色光譜為理論模擬得到的系數(shù)光譜，星形數(shù)據(jù)為實驗測量得到的Fano 共振波長，二者吻合得很好Fig.9 Strong coupling of Fano resonances in the “tree-type”nano-kirigami metasurfaces[69].(a)Schematic of 3D nano-kirigami with an asymmetric SRR structure;(b),(c)SEM images of 3D nano-kirigami fabricated by FIB-induced folding(Scale bars:1μm);(d)simulated, theoretical,and experimental transmission spectra of the 3D nano-kirigami,consistently showing three significant Fano resonances;(e)color pot of transmission spectra when one arm length of the asymmetric SRR structure is changed(the other arm length is fixed).When F2 is close to F1 or F3,significant anticrossing phenomenon occurs in Fano resonances,and the anti-crossing area is larger than the line width of the corresponding spectra,that is,strong coupling occurs.The color spectra denote the coefficient spectra obtained by simulations,and the star-shape results plot the Fano resonance wavelengths obtained by experimental measurement,which agree very well

5 基于可形變超構(gòu)表面的動態(tài)調(diào)控應(yīng)用

5.1 氣動型振幅調(diào)控超構(gòu)表面

立體可形變超構(gòu)表面是由基于FIB的納米剪紙技術(shù)加工實現(xiàn)的，這種加工方式雖然具有很多優(yōu)點，如即時、可編程等，但卻無法在實際測量時根據(jù)實驗情況方便、快捷地對樣品的形變進(jìn)行動態(tài)調(diào)控。鑒于此，我們設(shè)計了一種氣壓驅(qū)動的納米剪紙可重構(gòu)超構(gòu)表面。如圖10(a)和圖10(b)所示，首先將組合阿基米德螺旋曲線按周期為1.5μm 的正方晶格刻蝕在自支撐的金-氮化硅雙層薄膜上，然后在形成的多孔薄膜兩側(cè)施加不同的氣壓，使其發(fā)生形變，實現(xiàn)二維與三維結(jié)構(gòu)之間的切換，進(jìn)一步調(diào)控光場[74]。

為了測試設(shè)計的二維超構(gòu)表面的形變和光學(xué)調(diào)控性能，我們利用基于FIB的納米剪紙技術(shù)加工了一組二維和形變高度約為130 nm 的螺旋結(jié)構(gòu)(如圖10(c)和圖10(d))[74]。如圖10(e)所示，二維螺旋結(jié)構(gòu)在形變?yōu)榱Ⅲw超結(jié)構(gòu)后，反射譜經(jīng)歷了明顯的藍(lán)移，在波長2090 nm 處的調(diào)制對比度達(dá)到了137%[74]。

通過將制備的二維多孔超構(gòu)表面(圖10(c))集成到微流芯片結(jié)構(gòu)內(nèi)部，如圖10(f)和圖10(g)所示，向結(jié)構(gòu)下表面所在的子腔內(nèi)注入適量的氣體，樣品上下表面形成的壓力差驅(qū)動二維超構(gòu)表面轉(zhuǎn)變?yōu)榱Ⅲw結(jié)構(gòu)[74]。圖10(h)展示的是壓強差在0和137 kPa 之間來回切換時的反射調(diào)制對比度[74]?？梢钥闯?，在彈性限度內(nèi)，利用氣壓驅(qū)動的可形變納米剪紙超構(gòu)表面實現(xiàn)了對光場振幅的可逆調(diào)控。

圖10 氣動調(diào)諧型可重構(gòu)納米剪紙超構(gòu)表面的光場調(diào)控研究[74]。(a),(b)可重構(gòu)Au/SiN 雙層納米剪紙超構(gòu)表面示意圖：(a)正方晶格排列的初始二維螺旋陣列以及(b)相應(yīng)的氣壓形變?nèi)S螺旋陣列；(c),(d)基于FIB加工的初始二維(c)及形變?nèi)S(d)螺旋納米剪紙超構(gòu)表面?zhèn)纫昐EM 圖像(比例尺：1μm)；(e)實驗測量的二維及三維螺旋納米剪紙反射光譜(左)以及相應(yīng)的調(diào)制對比度(右)；(f)微流體裝置照片及(g)螺旋納米剪紙集成于兩個子室間的構(gòu)造示意圖；(h)重復(fù)充(Δ P=137 kPa)、放(Δ P=0 kPa)氮氣過程中螺旋納米剪紙陣列的調(diào)制對比度Fig.10 Light manipulation of pneumatically reconfigurable nano-kirigami metasurfaces[74].(a),(b)Schematic of reconfigurable Au/SiN double-layer nano-kirigami metasurfaces:(a) the initial 2D spiral array arranged in a square lattice and(b)the corresponding pressure-deformed 3D spiral array;(c),(d)side-view SEM images of FIB-based initial 2D(c)and deformed 3D(d)spiral nano-kirigami metasurfaces(Scale bars:1μm);(e)measured 2D and 3D spiral nano-kirigami reflection spectra(left)and corresponding modification contrast(right);(f)camera image of the microfluidics device chamber and (g)schematic of theconfiguration for thenano-kirigamimetasurfacesintegrated between theconnect area of the two sub-chambers;(h)measured reversible modification contrast of spiral nano-kirigami array under repeated inflation ( ΔP=137 kPa)and exhaustion ( ΔP=0 kPa)of nitrogen gas

5.2 可見光相位調(diào)控超構(gòu)表面

基于納米剪紙實現(xiàn)的可形變超構(gòu)表面結(jié)構(gòu)也在可見光波段調(diào)控上嶄露頭角。我們利用圖11(a)中的帶有“環(huán)型”Boolean 輻照區(qū)域二維風(fēng)車結(jié)構(gòu)的高度形變調(diào)制可見光的相位和強度[64]。如圖11(b)所示，當(dāng)中心平板相對于底層上升h高度時，可見光在正入射時會引入附加的反射相移Δφ[64]。當(dāng)風(fēng)車結(jié)構(gòu)受到特定應(yīng)力作用時，其中心平板高度會以近似線性的關(guān)系增加[64](如圖11(d)左側(cè)所示)。同時，不同高度結(jié)構(gòu)的反射相位分布不同，圖11(c)給出了紅色(633 nm)、綠色(532 nm)和藍(lán)色(473 nm)波長的時域有限差分?jǐn)?shù)值仿真結(jié)果[64]，并從圖11(d)右側(cè)可以發(fā)現(xiàn)可以實現(xiàn)相位從0到?2π 范圍變化[64]。

由于風(fēng)車結(jié)構(gòu)的高度在靜電力或機械力的作用下是可以動態(tài)可調(diào)的[67,75]，因此大范圍的相位調(diào)控可以提供一種有效的可見光操控方法。為了驗證該方法的可行性，我們將具有 Δφ=?π的風(fēng)車結(jié)構(gòu)陣列放置在一個2 μm 的方形區(qū)域內(nèi)[64](圖11(e))，光正入射后可形成明顯的干涉圖案。從圖11(f)中可以看出，這種干涉圖案的高度依賴于風(fēng)車結(jié)構(gòu)的高度，并因有 Δφ ～h/λ，而隨著波長顯著變化[64]。因此，納米剪紙超構(gòu)表面的可形變特征賦予了其通過高度重構(gòu)來動態(tài)調(diào)控可見光相位的潛力，可為光學(xué)顯示器和光/激光雷達(dá)系統(tǒng)中的有效光束操縱提供一種新穎的方法。

圖11 可形變超構(gòu)表面在可見光頻帶的調(diào)控應(yīng)用[64]。(a)具有“環(huán)型”Boolean 輻照區(qū)域的二維風(fēng)車結(jié)構(gòu)示意圖(頂部)及相應(yīng)的三維形變結(jié)構(gòu)(底部)；(b)不同形變高度h三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)的前視圖，結(jié)構(gòu)高度變化可誘導(dǎo)入射光的反射相位移動Δ φ；(c)11個不同形變高度風(fēng)車結(jié)構(gòu)的模擬反射相位分布，入射的x 偏振平面波λ=633,532,473 nm；(d)特定形變應(yīng)力下風(fēng)車結(jié)構(gòu)中心平面高度(左)以及相應(yīng)3 個波長對應(yīng)的反射相移Δφ(右)；(e)3× 3風(fēng)車陣列(h=122 nm,λ=532 nm, Δφ=π )的xy 平面(z=2μm)電場強度分布；(f)單個風(fēng)車結(jié)構(gòu)(h=122 nm, λ=473,532,633 nm)的xz 平面(y=0)歸一化電場強度分布Fig.11 Visible light manipulation with deformable metasurfaces[64].(a)Schematic of the 2D pinwheel structure with a “ringshaped”Boolean irradiation area(top)and the corresponding 3D deformed structure(bottom);(b)front-view of the 3D pinwheels with different deformation heights h.The height change can induce the reflection phase shift Δφof incident light;(c)simulated reflection phase distributions of 11 pinwheels with different deformation heights,the incident x-polarized plane wave with λ=633,532,473 nm;(d)the height of the center plane in the pinwheel(left)and the reflection phase shift Δφ(right)corresponding to the three wavelengths as a function of the deformation stress;(e)E-field intensity distributions of the 3× 3 pinwheel array(h=122 nm, λ=532 nm, Δφ=π )in the xy plane(z=2μm);(f) normalized E-field intensity distributions of a single pinwheel structure(h=122 nm, λ=473,532,633 nm)in the xz plane(y=0)

5.3 圓二色性可調(diào)控超構(gòu)表面

光學(xué)特性的動態(tài)調(diào)制是目前微納光子學(xué)領(lǐng)域亟待解決的難題。為此，將可形變立體超構(gòu)表面直接集成于一些具有可重構(gòu)特征的光學(xué)元件中，可為光學(xué)特性的可逆調(diào)制提供有效手段。為此，我們設(shè)計了一種可重構(gòu)的立體剪紙超構(gòu)表面。如圖12(a)所示，首先在鍍有80 nm 金的氮化硅薄膜上加工出以六方晶格排列的M3納米剪紙超構(gòu)表面陣列。然后，將其嵌入到聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)彈性體聚合物中，并轉(zhuǎn)移到蓋玻片上。最后，利用單模光纖尖端壓縮和釋放樣品，同時單模光纖還兼具耦合入射光的功能[67]。

圖12 基于可形變超構(gòu)表面的圓二色性重構(gòu)[67]。(a)利用光纖尖端壓縮和釋放超構(gòu)表面實現(xiàn)圓二色性可逆調(diào)控示意圖；(b)實驗測量的空氣和聚合物中形變超構(gòu)表面CD譜；(c)實驗測量的不同壓縮程度形變超構(gòu)表面CD譜Fig.12 Reconfigurable CD via deformable metasurfaces[67].(a)Schematic of reversible modulation of CD by compressing and releasing the metasurface using a fiber tip;(b)measured CD spectra of the deformable metasurfaces in the air and polymer;(c)measured CD spectra of the deformable metasurfacesat different degreesof compression

在圖12(b)中展示了測得的被聚合物覆蓋前后可形變立體超構(gòu)表面的CD譜[67]。由于環(huán)境從空氣變成聚合物，CD峰位置從1.36 μm 移動到了1.89μm。用光纖尖端壓縮樣品會使得立體超構(gòu)表面結(jié)構(gòu)的高度降低，由于CD對結(jié)構(gòu)高度非常敏感，所以CD響應(yīng)也將隨著壓縮程度的增加而急劇變化。圖12(c)的實驗結(jié)果表明，當(dāng)壓縮率從0%增加到32%時，CD強度發(fā)生顯著降低，在谷和峰位置分別下降了72%和49%，同時因聚合物的良好彈性會使得壓縮的陣列結(jié)構(gòu)在釋放光纖尖端后恢復(fù)，CD響應(yīng)也隨之恢復(fù)到原始水平[67]。通過反復(fù)壓縮和釋放光纖尖端，立體超構(gòu)表面的CD值可在～0.52到～0.8之間動態(tài)切換(如圖12(c)插圖所示)[67]。這種大范圍的片上CD可重構(gòu)的光學(xué)超構(gòu)表面鮮有報道，因此該方案可為CD重構(gòu)的進(jìn)一步研究提供一個有利的平臺。

5.4 靜電場調(diào)控可重構(gòu)超構(gòu)表面

納米剪紙超構(gòu)表面的形變調(diào)控不僅僅局限于以上工作所涉及的力學(xué)方法調(diào)控，理論上其他物理場的作用也可以實現(xiàn)形變調(diào)控。例如，我們最近開發(fā)了一種靜電場調(diào)控納米剪紙形變的新技術(shù)。靜電調(diào)諧原理如圖13(a)和圖13(b)所示[75]，首先利用FIB結(jié)合腐蝕刻蝕的分步加工方法得到圖13(a)中的片上二維風(fēng)車結(jié)構(gòu)陣列，再施加直流電壓賦予靜電力作用，風(fēng)車結(jié)構(gòu)便可向下產(chǎn)生形變(圖13(b))，且在彈性形變范圍內(nèi)，電壓開關(guān)切換的過程中風(fēng)車結(jié)構(gòu)可以產(chǎn)生可重構(gòu)形變。同時，上述過程在實驗上也得到了驗證(圖13(c)和13(d))[75]，分步刻蝕后的二維風(fēng)車結(jié)構(gòu)陣列在接通65 V 直流電壓后可清楚地觀察到結(jié)構(gòu)的向下形變?nèi)S形貌，這有力證明了該靜電場調(diào)控方法的可行性。同時，圖13(e)中展示了正入射光與二維和三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)相互作用的過程[75]，納米剪紙向下形變后，反射光出現(xiàn)了散射，從而降低了原路徑的反射率。重要的是，我們在圖13(f)中的實驗測量反射光譜中清楚地觀察到隨著直流電壓的逐漸增大，結(jié)構(gòu)形變程度也會隨之增大，從而引起反射光譜幅度的逐漸下降[75]。更重要的是，這種調(diào)控特性還可以用來實現(xiàn)光學(xué)手性的光電動態(tài)調(diào)諧。這里在圖13(g)中給出了初始二維三臂風(fēng)車結(jié)構(gòu)(V=0)及相應(yīng)形變?nèi)S結(jié)構(gòu)(V=60 V)[75]示意圖，并在實驗上觀測到它們的CD 譜(圖13(h))及動態(tài)調(diào)控特性[75]?？梢郧宄乜吹?，二維情形下CD幾乎為零，但到了三維結(jié)構(gòu)就可以產(chǎn)生較為明顯的CD響應(yīng)。同時，實驗上還測到了不同比例因子1.0(紅線)、1.1(藍(lán)線)、1.2(黑線)下的CD變化譜(圖13(i))[75]，可以發(fā)現(xiàn)，隨著形變比例因子的逐漸增大，CD變化譜峰位置發(fā)生紅移并呈現(xiàn)出下降趨勢。這一初步研究表明，靜電場調(diào)諧型納米剪紙超構(gòu)表面可以更方便、更快地實現(xiàn)光場的動態(tài)調(diào)控(理論上可達(dá)到10 MHz、實驗上已達(dá)到200 kHz)，這種小尺寸、高對比度的可重構(gòu)光學(xué)納米結(jié)構(gòu)為納米尺度下實現(xiàn)光場的片上調(diào)控提供了新穎的方法和平臺。

圖13 靜電場調(diào)諧型可重構(gòu)納米剪紙超構(gòu)表面[75]。(a),(b)二維風(fēng)車陣列(a)與相應(yīng)靜電力誘導(dǎo)向下形變的三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)(b)可重構(gòu)示意圖；(c),(d)實驗加工的二維風(fēng)車陣列(c)及相應(yīng)向下形變的三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)(d)側(cè)視SEM圖像。施加直流電壓V 為65 V(比例尺：1μm)；(e)正入射光與二維和三維風(fēng)車結(jié)構(gòu)的相互作用示意圖；(f)不同直流電壓下風(fēng)車結(jié)構(gòu)陣列的反射光譜；(g)單層金膜的二維三臂風(fēng)車結(jié)構(gòu)及相應(yīng)形變?nèi)S結(jié)構(gòu)示意圖；(h)實驗測量的初始二維三臂風(fēng)車結(jié)構(gòu)(V=0)及相應(yīng)形變?nèi)S結(jié)構(gòu)(V=60 V)CD光譜(比例尺：1μm)；(i)實驗測量不同比例因子1.0(紅線)，1.1(藍(lán)線)，1.2(黑線)下風(fēng)車結(jié)構(gòu)二維形變到三維的CD變化譜( ΔCD T=CD T,3D?CD T,2D)Fig.13 Optical chirality of the electrostatic field-based reconfigurable nano-kirigamimetasurfaces[75].(a),(b)Schematic of the 2D pinwheel array(a)and the corresponding electrostatic force-induced downward 3D pinwheel array(b);(c),(d)side-view SEM images of the experimentally fabricated 2D pinwheel array(c)and the corresponding downward 3D pinwheel array(d)when the applied DC voltage V is 65 V(Scale bars:1μm);(e)front-view schematic of light scattering under normal incidence for the 2D and 3D pinwheel structures,respectively;(f)reflection spectra of the pinwheel arrays under different DC voltages;(g)schematic of the 2D three-arm pinwheel and the corresponding deformed 3D structure with a single layer of gold film;(h)measured CD spectra of the initial 2D three-arm pinwheels(V=0)and the corresponding deformed 3D structures(V=60 V)(Scale bars:1μm);(i)measured changes in CD spectra (Δ CD T=CD T,3D?CD T,2D)from 2D to 3D three-arm pinwheels under scaling factors of 1.0(red),1.1(blue),and 1.2(black)

6 結(jié)束語

超構(gòu)表面經(jīng)過10年的快速發(fā)展，已在各個研究領(lǐng)域展現(xiàn)出了重要的研究價值，尤其在光場調(diào)控方面具有獨一無二的優(yōu)勢。同時，超構(gòu)表面要走向廣泛的實際應(yīng)用、滿足不斷發(fā)展的小型集成化光電子器件的設(shè)計需求，還需要發(fā)展先進(jìn)的動態(tài)可調(diào)控光學(xué)超構(gòu)表面。本文綜述了可形變超構(gòu)表面的一些研究進(jìn)展，分別從研究概況、制備方法、光學(xué)特性以及調(diào)控應(yīng)用方面展開了論述。這些初步的研究發(fā)現(xiàn)，可形變超構(gòu)表面具有的優(yōu)異的光場動態(tài)調(diào)控性能，可望在超構(gòu)表面全息技術(shù)、超構(gòu)透鏡、渦旋光激發(fā)、光學(xué)波帶片等方面發(fā)揮重要作用，為這些方向?qū)崿F(xiàn)動態(tài)調(diào)諧功能開辟了新的參考途徑。更為重要的是，該系列研究打開了一個通過微納結(jié)構(gòu)的應(yīng)變變形來設(shè)計微納光電子器件的新領(lǐng)域，即應(yīng)變光電子學(xué),該領(lǐng)域的研究可望為進(jìn)一步開發(fā)和重塑現(xiàn)有材料的力、熱、電、磁、光、聲等特性提供一種簡單而有效的手段，有望解決微納器件領(lǐng)域的諸多難題。

7致謝

作者感謝華南理工大學(xué)李志遠(yuǎn)教授、美國麻省理工學(xué)院方絢萊教授和杜匯豐博士研究生，以及中國科學(xué)院物理研究所微加工實驗室和光物理實驗室、北京理工大學(xué)光電學(xué)院和分析測試中心、北京理工大學(xué)物理學(xué)院等多個單位老師和同學(xué)的支持與合作。