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    氣相色譜-三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜法測定蔬菜和水果中特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜的殘留量

    2021-09-01 12:35:12陳麗香陸慧珍郭海柔黃柳霞
    現(xiàn)代食品 2021年14期
    關(guān)鍵詞:亞砜環(huán)氧質(zhì)譜

    ◎ 陳麗香,陸慧珍,郭海柔,黃柳霞

    (1.廣東省食品工業(yè)公共實驗室,廣東 廣州 511442;2.廣東省食品工業(yè)研究所有限公司,廣東 廣州 511442;3.廣東省食品質(zhì)量監(jiān)督檢驗站,廣東 廣州 511442)

    特丁硫磷又稱特丁磷,是一種防治病蟲害農(nóng)藥,屬高效、內(nèi)吸、廣譜殺蟲劑,能防治各種經(jīng)濟(jì)作物、糧、棉的主要害蟲,用做土壤處理或拌種,持效時間長。特丁硫磷在土壤中可氧化分解為特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜,毒性與特丁硫磷相似,但更具有流動性和持久性[1]。

    《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中農(nóng)藥最大殘留限量》(GB 2763—2019)規(guī)定蔬菜、水果等農(nóng)產(chǎn)品中特丁硫磷的最大殘留限量為0.01 mg·kg-1,特丁硫磷的殘留物以特丁硫磷及其氧類似物(砜、亞砜)之和計,以特丁硫磷表示,沒有指定或推薦的檢測方法。目前國內(nèi)檢測蔬菜水果中特丁硫磷的標(biāo)準(zhǔn)方法有NY/T 761—2008、GB 23200.8—2016、GB 23200.113—2018、GB 23200.116—2019等,均只檢測特丁硫磷或特丁硫磷和特丁硫磷砜,未涉及特丁硫磷亞砜的檢測。目前對特丁硫磷和特丁硫磷砜的檢測研究較多[2-6],而對同時檢測特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜的研究較少[7],因此有必要建立一種同時檢測定特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜的檢測方法。QuEChERS是一種新型農(nóng)產(chǎn)品中農(nóng)藥殘留分析的前處理技術(shù),具有分析快速、操作簡單、耗用溶劑少等優(yōu)點[8]。同時測定3種化合物的方法只有液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[9-10],本文采用QuEChERS前處理方法,使用氣相色譜-三重四極桿質(zhì)譜測定蔬菜水果中特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜的殘留量。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    蔬菜和水果為市售。

    特丁硫磷,1 000 μg·mL-1,ANPEL公司;特丁硫磷砜,1 000 μg·mL-1,BePure公司;特丁硫磷亞砜,1 000 μg·mL-1,F(xiàn)irst Standard公司;環(huán)氧七氯,99.9%,AccuStandard公司;乙腈、正己烷、丙酮、乙酸乙酯均為色譜純,Honeyell公司;陶瓷均質(zhì)子、C18和PSA,美國Agilent公司;GCB,Wters公司;弗羅里硅土,上海安譜公司;無水硫酸鎂、氯化鈉、檸檬酸鈉和三水合二檸檬酸鈉,廣州化學(xué)試劑廠。

    1.2 儀器與設(shè)備

    GC-MS/MS氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用儀(Agilent GC 8890,QQQ 7000D,配拉出透鏡高靈敏度離子源(EI),美國Agilent公司)、3K15高速冷凍離心機(SIGMA公司)、MS 3basic旋渦混合器(德國IKA公司)。

    1.3 實驗方法

    1.3.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    分別準(zhǔn)確吸取特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜(1 000 μg·mL-1)適量于容量瓶中,用正己烷稀釋成特丁硫磷1.00 μg·mL-1、特丁硫磷砜1.00 μg·mL-1和特丁硫磷亞砜10.0 μg·mL-1的混合標(biāo)準(zhǔn)工作液。

    準(zhǔn)確稱取10.000 mg環(huán)氧七氯99.9%,用正己烷溶解并定容至10 mL,得1 000 μg·mL-1的標(biāo)準(zhǔn)儲備液。

    準(zhǔn)確吸取1 000 μg·mL-1環(huán)氧七氯標(biāo)準(zhǔn)儲備液適量,用正己烷稀釋成1.00 μg·mL-1的環(huán)氧七氯標(biāo)準(zhǔn)工作液。

    1.3.2 樣品前處理

    將蔬菜水果切成小塊,用組織搗碎機搗碎。制備好的試樣于-18 ℃以下冷凍保存,待測。

    (1)提取。稱取15.00 g試樣,置于50 mL離心管中,加入10 mL乙腈,1個陶瓷均質(zhì)子、4 g MgSO4、1 g NaCL、1 g檸檬酸鈉和0.5 g三水合二檸檬酸二鈉,渦旋振蕩1 min,8 500 r·min-1在5 ℃低溫離心5 min,上清液待凈化。

    (2)凈化。所有上清液轉(zhuǎn)移到裝有150 mg C18、150 mg PSA、100 mg GCB和900 mg無水 硫 酸鎂的15 mL離心管中,渦旋1 min,8 500 r·min-1在5 ℃低溫離心5 min,移取10 mL上清液至10 mL比色管中,40 ℃水浴氮吹至近干,加入900 μL正己烷和100 μL環(huán)氧七氯工作液,過0.22 μm尼龍針頭式過濾膜,上機檢測。

    1.3.3 儀器分析條件

    (1)色譜條件。色譜柱:毛細(xì)管氣相色譜柱DB-1701(30 m×0.25 mm×0.25 μm),升溫程序:50 ℃,保持1 min,以30 ℃·min-1升至180 ℃,再以5 ℃·min-1升至240 ℃,再以40 ℃·min-1升至280 ℃,保持5 min;進(jìn)樣口溫度:280 ℃;載氣(He)流速:1.0 mL·min-1;進(jìn)樣模式:不分流進(jìn)樣;進(jìn)樣量:2.0 μL。

    (2)質(zhì)譜條件。電子轟擊離子源(EI);電子能量:70 eV;離子源溫度:230 ℃;四極桿溫度:150 ℃;傳輸線溫度:280 ℃;采集模式:MRM模式;溶劑延遲:5 min。

    上述條件下,特丁硫磷及其氧類似物(砜、亞砜)和環(huán)氧七氯的保留時間、定量及定性離子對、碰撞電壓如表1所示。

    表1 特丁硫磷及其氧類似物(砜、亞砜)和環(huán)氧七氯的質(zhì)譜參數(shù)表

    2 結(jié)果與分析

    2.1 質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    先采用一級質(zhì)譜全掃描的模式對特丁硫磷及其氧類似物(砜、亞砜)和環(huán)氧七氯進(jìn)行分析,根據(jù)選擇豐度高、干擾小的原則確定母離子,再采用二級質(zhì)譜產(chǎn)物離子的模式確定子離子,最后采用MRM的采集模式對化合物的碰撞電壓進(jìn)行優(yōu)化。

    在“1.3.3”所述條件下,對0.0100 μg·mL-1特丁硫磷、0.010 0 μg·mL-1特丁硫磷 砜、0.100 μg·mL-1特丁硫磷亞砜和0.100 μg·mL-1環(huán)氧七氯的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行分析,得到總離子流色譜圖,見圖1。

    圖1 混合基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液的總離子流圖

    2.2 提取液的選擇

    選用3種農(nóng)殘常用提取溶劑乙腈、乙酸乙酯、丙酮作為提取溶劑進(jìn)行比對,在空白樣品中加入質(zhì)量濃度為0.005 mg·kg-1的特丁硫磷和特丁硫磷砜和0.05 mg·kg-1的特丁硫磷亞砜,除加入提取試劑不同,其他實驗步驟按照1.3.2操作,結(jié)果見圖2。可以看出,丙酮提取的3種化合物的回收率均高于120%,乙酸乙酯提取的特丁硫磷和特丁硫磷砜的回收率接近100%,而特丁硫磷亞砜的回收率略低,乙腈提取的3種化合物的回收率在100%~105%,故選擇乙腈作為提取液。

    圖2 不同提取溶劑對3種化合物回收率的影響圖

    2.3 凈化條件的優(yōu)化

    色素、有機酸和糖類是蔬菜和水果的主要基質(zhì)干擾,容易影響定量的準(zhǔn)確性。本實驗選擇3種不同的凈化管進(jìn)行比較。A:200 mg弗羅里硅土、100 mg GCB、900 mg無水硫酸鎂;B:150 mg C18、150 mg PSA、900 mg無水硫酸鎂;C:150 mg C18、150 mg PSA、100 mg GCB、900 mg無水硫酸鎂。

    對空白樣品進(jìn)行添加回收,特丁硫磷和特丁硫磷砜添加水平為0.005 mg·kg-1,特丁硫磷亞砜為0.05 mg·kg-1,根據(jù)1.3.2的提取步驟進(jìn)行同步提取,提取液分別用A、B、C 3種凈化管進(jìn)行凈化,樣品回收率見圖3。結(jié)果表明,A和B凈化管特丁硫磷砜的回收率偏高,而特丁硫磷亞砜的回收率略低,而C凈化管3種化合物的回收率在98%~103%,故選擇C凈化管進(jìn)行凈化。

    圖3 不同凈化方式對3種化合物回收率的影響圖

    2.4 基質(zhì)效應(yīng)

    基質(zhì)效應(yīng)(ME)是指樣品中除目標(biāo)分析物以外的其他成分對待測物測定值的影響,響應(yīng)信號受到增強或抑制的現(xiàn)象?;|(zhì)效應(yīng)會影響結(jié)果的準(zhǔn)確度。計算見式(1)。

    當(dāng)|ME|<20%,視為弱基質(zhì),無需采取補償措施;當(dāng)20%≤|ME|≤50%,為中等基質(zhì),當(dāng)|ME|>50%,為強基質(zhì),必須采取措施補償基質(zhì)效應(yīng)。

    本文按1.3.2節(jié)進(jìn)行前處理,配制基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線,以正己烷配制同濃度的線溶劑標(biāo)準(zhǔn)曲線,按式(1)計算ME結(jié)果見表2。結(jié)果表明,3種化合物在4種基質(zhì)中,全部為中等基質(zhì)或強基質(zhì),需要采用基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行定量校準(zhǔn)以補償基質(zhì)效應(yīng),確保定量結(jié)果準(zhǔn)確。

    表2 特丁硫磷及其氧類似物(砜、亞砜)在4種基質(zhì)中的基質(zhì)效應(yīng)表(單位:%)

    2.5 標(biāo)準(zhǔn)曲線、檢出限和定量限

    分別準(zhǔn)確吸取5 μL、10 μL、20 μL、50 μL、100 μL和200 μL特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜混合標(biāo)準(zhǔn)工作液于6個氮氣吹干的空白基質(zhì)中,加入100 μL環(huán)氧七氯標(biāo)準(zhǔn)工作液,正己烷定容至1.00 mL,配制成系列基質(zhì)混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,在選定的儀器條件下進(jìn)行分析,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    由表3知,特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜均呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.99。根據(jù)大于3倍和10倍定量子對信噪比確定方法的檢出限(LOD)和定量限(LOQ),得出特丁硫磷和特丁硫磷砜的檢出限為0.000 5 mg·kg-1,定量限為0.001 mg·kg-1,特丁硫磷亞砜的檢出限為0.005 0mg·kg-1,定量限為0.010 mg·kg-1。本方法靈敏度高可以滿足蔬菜和水果中特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜檢測要求。

    表3 3種化合物的線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限和定量限表

    2.6 準(zhǔn)確度和精密度

    對不含特丁硫磷及其氧類似物(砜、亞砜)的芹菜、茄子、蘋果和橙子4種空白試樣進(jìn)行添加回收試驗,設(shè)定特丁硫磷和特丁硫磷砜的添加水平為0.001 mg·kg-1、0.005 mg·kg-1、0.010 mg·kg-1,特丁硫磷亞砜的添加水平為0.01 mg·kg-1、0.05 mg·kg-1、0.10 mg·kg-1,考察方法的準(zhǔn)確度和精密度,結(jié)果見表4。

    表4 3種化合物在蔬菜和水果中的添加回收率和相對標(biāo)準(zhǔn)偏差表(n=6)

    結(jié)果表明,特丁硫磷及其氧類似物(砜、亞砜)的回收率為80.09%~108.43%,RSD為1.82%~8.22%,方法準(zhǔn)確度和精密度良好,符合GB/T 27404—2008附錄F中對檢測方法確認(rèn)的要求。

    3 結(jié)論

    本文采用QuEChERS前處理方法,氣相色譜-三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜測定蔬菜和水果中特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜的殘留量。該方法線性范圍廣,回收率和精密度良好,具有操作簡單、靈敏度高和定性準(zhǔn)確的特點,可同時測定蔬菜和水果中特丁硫磷、特丁硫磷砜和特丁硫磷亞砜的殘留量。

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