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    理論計算評價光催化劑VOCs 降解性能:g-C3N4 量子點/石墨烯

    2021-09-01 09:28:02楊金龍
    物理化學學報 2021年8期
    關鍵詞:空穴光催化劑光催化

    楊金龍

    中國科學技術大學化學與材料科學學院,合肥 230026

    理論計算評價光催化劑降解VOCs 的性能流程。

    揮發(fā)性有機污染物VOCs是典型的大氣污染物,對氣體環(huán)境和人體健康產(chǎn)生嚴重的影響1。因此,控制VOCs在大氣中的排放刻不容緩2。目前利用光催化劑降解污染物來有效控制VOCs的技術手段吸引了研究者的廣泛關注3。

    雖然在實驗過程中已采用多種技術手段去研究高效光催化劑,并了解對應的催化機理4。但對于從電子和原子水平深入剖析光催化機理,依然具有極大的挑戰(zhàn)。而基于第一性原理的密度泛函理論(DFT)計算能夠很好的解決這一問題5。但目前來說,從DFT計算角度來評價光催化降解污染物性能和機理的方法一直沒有被系統(tǒng)的總結,使得光催化劑在電子和原子水平的研究參差不齊。

    類石墨氮化碳g-C3N4作為一種二維非金屬光催化劑具有與眾不同的電學性質(zhì),良好的熱導性能,豐富的表面積,容易合成等優(yōu)點4,6。但其帶隙相對較大,電子空穴對復合率高,氧化能力弱不易生成電子空穴對限制了實際應用7。因此,相對性質(zhì)更突出的g-C3N4量子點便成了眾多研究者的關注熱點8。

    近日,廣東工業(yè)大學環(huán)境科學與工程學院敖志敏教授團隊考慮石墨烯優(yōu)異的導電性能,推測石墨烯能夠加速g-C3N4量子點電子空穴對的遷移,降低復合率,于是以g-C3N4量子點/石墨烯為例,從理論計算的角度提出了一種評價光催化劑性能和機理的方法。眾所周知,光催化降解有機污染物主要是利用光激發(fā)生成的電子空穴對去活化吸附在催化劑表面的水,氧氣以及其他的氧化物,使其生成羥基自由基和超氧離子自由基,并利用這些自由基使污染物降解為更為清潔的二氧化碳和水6。因此,提出以下幾點評價過程:①能帶結構、價導帶位置以及光吸附利用率,以此判斷光生電子空穴對效率;②對水、氧氣以及其他氧化物的吸附性能,判斷活性自由基的生成情況;③對污染物的吸附能力;④降解污染物的反應路徑,得出降解性能。與此同時,敖志敏教授團隊還闡述了一種新穎的電子躍遷機制,為合理的從DFT計算角度評價光催化劑性能和機理提供了有效指導。

    上述研究工作近期在Journal of Materials Chemistry A期刊上在線發(fā)表9。該工作不僅總結了在理論計算方面評價光催化劑性能和機理的方法,同時還表明g-C3N4量子點/石墨烯可以提高可見光利用率來有效生成光生電子對,促進羥基自由基和超氧離子自由基的生成,作用于光催化降解VOCs。重要的是,電子從量子點價帶經(jīng)過石墨烯這個跳板,躍遷到量子點的導帶上,在提高可見光利用率的同時,抑制了光生電子空穴對的復合。

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