基于化學模式識別法的翼核果指紋圖譜及抗氧化活性研究

黃建猷，胡筱希，黃周鋒，陸國壽，譚 曉，藍常珍

基于化學模式識別法的翼核果指紋圖譜及抗氧化活性研究

黃建猷1, 2，胡筱希1#，黃周鋒1, 2，陸國壽1, 2*，譚 曉1，藍常珍3

1. 廣西壯族自治區(qū)中醫(yī)藥研究院，廣西 南寧 530022 2. 廣西中藥質量標準研究重點實驗室，廣西 南寧 530022 3. 廣西醫(yī)科大學藥學院，廣西 南寧 530021

基于化學模式識別法建立翼核果指紋圖譜與多成分含量測定，并研究其抗氧化活性，為其進一步開發(fā)利用提供依據。建立15批不同產地翼核果HPLC指紋圖譜，確定共有峰，通過對照品比對指認4種化學成分并測定樣品中含量，使用SPSS 19.0、SIMCA 14.1軟件進行聚類分析和主成分分析，DPPH法測定其抗氧化活性，并通過灰色關聯度分析建立其譜效關系。選取了8個色譜峰作為指紋圖譜的共有峰，通過聚類分析可將15批翼核果分為3類，主成分分析與聚類分析結果基本一致；經主成分分析，3個主成分因子的累積方差貢獻率為80.505%；被指認的大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚峰在15批樣品中的質量分數分別為0.06～2.08 mg/g、3.57～17.03 mg/g、0.04～1.53 mg/g、0.10～1.59 mg/g；15批樣品均具有抗氧化活性，8個共有峰與抗氧化活性存在一定的關聯度，關聯度在0.8259～0.6351，各特征峰所代表的化學成分對其抗氧化活性貢獻的大小順序為8號峰＞3號峰＞1號峰＞2號峰＞4號峰＞5號峰＞7號峰＞6號峰。翼核果抗氧化作用為“多成分”共同起效的結果，翼核果指紋圖譜的構建和化學模式識別為其質量控制提供科學依據，大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚可作為翼核果質量控制的指標性成分。

翼核果；指紋圖譜；大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷；大黃素；大黃酚；大黃素甲醚；抗氧化活性；化學模式識別；灰色關聯分析

在廣西傳統(tǒng)瑤藥中，最具代表性和民族特色的是民間傳統(tǒng)使用的“五虎”“九牛”“十八鉆”“七十二風”藥材[1]，“九?！卑ò拙排?、紅九牛、花九牛、青九牛、黃九牛、黑九牛、紫九牛、藍九牛[2]。翼核果又名紫九牛，為鼠李科（Rhamnaceae）植物翼核果Benth.的根、莖及葉，收載于《中國瑤藥學》[3]、《中國壯藥學》[4]等，別名血風根、血風藤、紅蛇根、青筋藤、鐵牛入石、拉牛入石；瑤醫(yī)認為其具有養(yǎng)血祛風、舒筋活絡、固腎益精等功效；用于治療貧血頭暈、月經不調、閉經、慢性肝炎、肝硬化、風濕筋骨疼痛、風濕性關節(jié)炎、腰肌勞損、四肢麻木、神經痛、跌打損傷、內傷等疾病。現代研究發(fā)現，翼核果中含有生物堿、黃酮苷、蒽醌等化學成分[5-9]，翼核果醇提物毒性低，對乙醇肝損傷有防治作用[10]。長期以來，對翼核果的質量控制研究多以薄層色譜（TLC）[11]、HPLC及其指紋圖譜[12-16]等指標性成分進行定性或定量檢測，但這些研究以單純的化學分析為主，而與藥效結合的整體性、聯系性探索較少，也未見對翼核果HPLC指紋圖譜與其活性相關性的報道?；诖耍緦嶒灲⒘瞬煌a地翼核果的指紋圖譜及對大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚4種成分進行了含量測定，應用聚類分析與主成分分析等化學模式識別法對不同產地翼核果藥材進行比較分析；通過DPPH法測定其抗氧化活性，并利用灰色關聯度分析其特征峰與抗氧化活性的關系，為能更好地開發(fā)利用翼核果藥材資源提供科學依據。

1 儀器與材料

1.1 儀器

Waters高效液相色譜儀（2998 PDA Detector，Waters e2695 Separations Module，Empower 3色譜工作站，美國Waters公司）；XS-205型電子天平（瑞士梅特勒公司）；KS-3200DE液晶超聲波清洗器（昆山潔力美超聲儀器有限公司）。

1.2 試藥

對照品：大黃素（中國食品藥品檢定研究院，批號110756-201913）；大黃酚（自制，經HPLC檢測質量分數大于98%）；大黃素甲醚（中國食品藥品檢定研究院，批號110758-201817）；大黃素- 8--β--吡喃葡萄糖苷（成都瑞芬生物科技有限公司，批號D-018-180802，質量分數大于98%）。磷酸（廣東光華科技股份有限公司，分析純），甲醇（廣東光華科技股份有限公司，分析純），乙腈（默克股份兩合公司，色譜純），Milli-Q超純水系統(tǒng)（美國Milipore公司）。

1.3 藥材

翼核果分別收集于不同地點，見表1。經廣西中醫(yī)藥研究院盧文杰主任藥師鑒定為鼠李科（Rhamnaceae）植物翼核果Benth.的根、莖及葉。

表1 15批翼核果藥材信息

2 方法與結果

2.1 溶液的制備

2.1.1 混合對照品溶液的制備 精密稱取大黃素- 8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚對照品適量，加甲醇制成質量濃度分別為27.20、40.08、29.36、21.84 μg/mL的混合對照品溶液，即得。

2.1.2 供試品溶液的制備 精密稱取翼核果藥材（粉碎，過40目篩）0.2 g至25 mL量瓶中，加入20 mL甲醇超聲30 min，放冷，用甲醇定容至刻度，搖勻，0.45 μm微孔濾膜濾過，取續(xù)濾液，即得。

2.2 色譜條件

Waters SunFire?C18色譜柱（250 mm×4.6 mm，5 μm）；流動相0.1%磷酸（A）-乙腈（B），梯度洗脫（0～40 min，85%～75% A；40～60 min，75%～65% A；60～80 min，65% A；80～100 min，65%～50% A；100～120 min，50%～30% A；120～130 min，30%～10% A；130～135 min，10%～85% A；135～145 min，85% A）；體積流量1 mL/min；柱溫25 ℃；檢測波長285 nm；進樣量10 μL。

2.3 方法學考察

2.3.1 精密度試驗 取同一批翼核果粉末（S1）約0.2 g，精密稱定，按“2.1.2”項下方法制備供試品溶液，按“2.2”項下色譜條件連續(xù)進樣6次，以5號峰（大黃素）為參照峰計算各共有峰的相對保留時間和相對峰面積。各色譜峰的相對保留時間及相對峰面積的RSD值均小于3%，表明儀器精密度良好。

2.3.2 穩(wěn)定性試驗 取同一批翼核果粉末（S1）約0.2 g，精密稱定，按“2.1.2”項下方法制備供試品溶液，室溫下放置，分別在0、3、6、12、18、24 h后按“2.2”項下色譜條件進樣分析，以5號峰（大黃素）為參照峰計算各共有峰的相對保留時間和相對峰面積。各色譜峰的相對保留時間及相對峰面積的RSD值均小于3%，表明供試品溶液在室溫放置24 h內穩(wěn)定性良好。

2.3.3 重復性試驗 取同一批翼核果粉末（S1）約0.2 g，精密稱定，平行制備6份，按“2.1.2”項下方法制備供試品溶液，按“2.2”項下色譜條件進樣分析，以5號峰（大黃素）為參照峰計算各共有峰的相對保留時間和相對峰面積。各色譜峰的相對保留時間及相對峰面積的RSD值均小于3%，表明方法重復性良好。

2.4 指紋圖譜的建立

2.4.1 共有峰的標定 取15批不同產地翼核果粉末，分別按“2.1.2”項下方法制備供試品溶液，按“2.2”項下色譜條件進行測定，得到15批翼核果藥材HPLC圖。采用中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)（2004A版）進行色譜峰匹配，樣品（S1）圖譜作為參照圖譜，共標定8個色譜峰，選擇中位數法生成對照圖譜（R），采用多點校正建立指紋圖譜，見圖1、2。

圖1 15批翼核果藥材HPLC指紋圖譜

圖2 翼核果藥材HPLC對照指紋圖譜

2.4.2 相對峰面積和相對保留時間 選取峰面積較大，出峰時間較穩(wěn)定的5號峰（大黃素）作為參照峰（S）。取15批翼核果指紋圖譜計算各色譜峰保留時間和峰面積與同一色譜圖中S峰的保留時間和峰面積的比值，得到的相對保留時間和相對峰面積，見表2、3。結果表明，各共有峰的相對保留時間RSD值均小于1.0%，說明共有峰出峰時間均較穩(wěn)定，成分種類相對穩(wěn)定。

2.4.3 相似度 將得到的15批翼核果指紋圖譜導入的“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)（2004A版）”，進行色譜峰匹配，生成翼核果對照指紋圖譜（圖2），并計算不同批次之間的相似度。結果顯示，15批樣品與對照指紋圖譜之間的相似度分別為0.782、0.978、0.973、0.921、0.930、0.947、0.954、0.856、0.965、0.616、0.917、0.608、0.426、0.198、0.875。結果表明，不同產地樣品存在較大差異。

表2 15批翼核果指紋圖譜共有峰相對保留時間

表3 15批翼核果指紋圖譜共有峰相對峰面積

2.4.4 主要色譜峰的化學指認 采用對照品對各峰進行指認，按“2.2”項下色譜條件進樣分析，記錄HPLC圖，通過比較各峰保留時間和紫外吸收光譜，對各峰進行指認（圖3）。翼核果樣品HPLC指紋圖譜中2、5、6、8號峰得到化學指認，依次為大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚。

2-大黃素-8-O-β-D-吡喃葡萄糖苷 5-大黃素 6-大黃酚 8-大黃素甲醚

2.5 HPLC同時測定翼核果中4種有效成分的含量

2.5.1 色譜條件 同“2.2”項色譜條件。

2.5.2 對照品溶液的制備 分別稱取大黃素- 8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚對照品適量，精密稱定，加甲醇分別制成含大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷340.00 μg/mL、大黃素501.00 μg/mL、大黃酚367.00 μg/mL、大黃素甲醚273.00 μg/mL的對照品溶液。分別取各對照品溶液5 mL至25 mL量瓶中，用甲醇稀釋并定容至刻度，然后分別取混合對照品溶液1、2、4、6、8、10 mL，均定容至10 mL，得到不同質量濃度的混合對照品溶液。

2.5.3 供試品溶液的制備 同“2.1.2”項下方法。

2.5.4 線性關系考察 按照“2.2”項下的色譜條件對每個不同質量濃度的對照進行測定并記錄峰面積。以峰面積為縱坐標（），對照品質量濃度為橫坐標（），進行線性回歸，即得回歸方程及線性范圍。回歸方程、線性范圍及相關系數分別為大黃素- 8--β--吡喃葡萄糖苷＝37 437＋10 234.2，6.80～68.00 μg/mL，2＝0.999 8；大黃素＝18 331－5 852.5，10.02～100.20 μg/mL，2＝0.999 9；大黃酚＝16 108－2 128.6，7.34～73.40 μg/mL，2＝0.999 5；大黃素甲醚＝16 082－291.8，5.46～54.60 μg/mL，2＝0.999 8；結果表明4種成分在上述質量濃度范圍內線性關系良好。

2.5.5 精密度試驗 取同一混合對照品溶液在“2.2”項下色譜條件連續(xù)進樣6次，記錄色譜峰面積，計算大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚峰面積的RSD值分別為0.56%、0.38%、0.43%、0.52%，表明儀器的精密性良好。

2.5.6 穩(wěn)定性試驗 取S1批翼核果藥材，按“2.5.3”項下方法制備供試品溶液，室溫下放置，分別在0、3、6、12、18、24 h后按“2.2”項下色譜條件進樣分析，記錄色譜峰面積，計算大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚峰面積的RSD值分別為0.89%、0.96%、1.43%、1.25%。

2.5.7 重復性試驗 取S1批翼核果藥材，按“2.5.3”項下方法制備供試品溶液，平行制備6份，按“2.2”項下色譜條件進樣分析，記錄色譜峰面積，計算大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚峰面積的RSD值分別為1.62%、1.57%、1.48%、1.55%。

2.5.8 加樣回收率試驗 精密稱取已測定的翼核果粉末（S1）6份，每份0.1 g，加入混合對照品溶液適量，按“2.5.3”項下方法制備供試品溶液，按“2.2”項下色譜條件進樣分析，記錄色譜峰面積，計算回收率。結果表明，大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚的平均回收率分別為98.33%、100.89%、97.84%、101.67%，RSD值分別為1.82%、1.66%、1.48%、1.75%。

2.5.9 樣品測定 取15批翼核果藥材按“2.5.3”項下方法制備供試品溶液，平行制備2份，按“2.2”項下色譜條件進行測定，計算各成分含量，結果見表4。

2.6 化學模式識別

2.6.1 聚類分析 將15批翼核果樣品各共有峰的峰面積導入SPSS 19.0軟件進行系統(tǒng)聚類分析，采用Ward法，平方Euclidean距離聚類，結果見圖4。結果顯示，當分類距離為5時，15批樣品可分為3類，第I類S1～S10、S14，第II類S12、S13，第III類S11、S15。

2.6.2 主成分分析（PCA） 為評價所有成分的樣品分辨能力，運用SIMCA 14.1分析軟件對其進行PCA結果見圖5，由PCA圖可以看出，S1～S10、S13～S14聚為一類；S12為一類；S11、S15聚為一類，結果與聚類分析的結果基本一致，樣品之間的離散程度較大，表明樣品差異性較大[17-18]。

表4 15批翼核果多成分含量測定結果(n＝2)

圖4 15批翼核果聚類分析樹狀圖

圖5 翼核果PCA圖

采用SPSS 19.0 進行主成分因子分析，相關系數的特征值和方差貢獻率見表5，以特征值＞1為標準，得到前3個主成分因子的累積方差貢獻率為80.505%＞80%。故可采用前3個主成分因子為指標對15批翼核果樣品進行評價。

表5 3個主成分因子的特征值和方差貢獻率

2.7 DPPH法測定抗氧化活性

2.7.1 溶液配制 精密稱取DPPH適量，加無水乙醇配制成0.05 mg/mL溶液，避光保存。

2.7.2 DPPH自由基清除作用 參考文獻方法[19]，按“2.1.2”項下方法提取樣品，甲醇稀釋成不同質量濃度（相當于生藥量）的供試品溶液。取供試品溶液20 μL與180 μL DPPH溶液置于96孔板上，得樣品組；取供試品溶液20 μL與180 μL無水乙醇置于96孔板上，得對照組；取無水乙醇20 μL，與180 μL DPPH溶液置于96孔板上，得空白組。上述樣品組和對照組設5個質量濃度梯度，每個質量濃度梯度設3復孔；空白組也同時設3復孔。振蕩充分混勻后，避光條件下反應1 h，使用酶標儀在517 nm波長處測定，各質量濃度下的吸光度（）取平均值。按下式計算自由基清除率。

自由基清除率＝1?(A?A)/A

A為樣品組的；A為對照組的；A為空白組的。

使用SPSS 19.0統(tǒng)計軟件作logistic回歸分析，計算得到半數清除濃度（IC50），結果見表6。各樣品IC50的大小依次為S7＞S10＞S4＞S5＞S12＞S9＞S8＞S2＞S14＞S3＞S11＞S6＞S1＞S15＞S13。由此可知，S13樣品在本實驗組中DPPH自由基清除能力最強，即抗氧化能力最強。

2.8 翼核果HPLC圖譜與抗氧化活性的灰色關聯分析[20-21]

2.8.1 原始數據的無量綱化處理 原始數據的變換采用初值化變換法。變換的母序列記為{0()}，子序列記為{X()}，將翼核果不同批次抗氧化活性的藥效指標作為母序列，翼核果不同批次的共有峰峰面積作為子序列。

表6 15批樣品抗氧化活性

2.8.2 絕對差序列及關聯系數的計算 在=時（為峰號），母序列記為{X()}，子序列記為{X()}，母序列與子序列的絕對差序列D0i()=|0()－X()|(1≤≤)。計算在時母序列與子序列的關聯系數()。

()=[minmin|0()－Y()|＋maxmax|0()－Y()|]/ [|0()－Y()|＋maxmax|0()－Y()|]

Y()為翼核果不同批次抗氧化活性的藥效指標；Y()為不同批次翼核果特征峰面積歸一化數值；為峰號；為分辨系數，作用是削弱最大絕對差數值的失真，提高關聯系數之間的顯著性差異?（0, 1），本實驗中取0.5；|0()－Y()|為母序列與子序列的絕對差值；minmin|0()－Y()|絕對差值的最小值，又記為Dmin；maxmax|0()－Y()|為絕對值的最大值，又記為Dmax。

2.8.3 關聯度（）的計算實質上是對時間序列幾何關系的比較，是母序列與子序列各個時刻的的平均值，根據“2.8.1”項和“2.8.2”項計算，峰1～8的值依次為0.689 4、0.679 1、0.698 8、0.670 8、0.668 4、0.635 1、0.640 4、0.825 9。由不同批次翼核果相關峰與其抗氧化作用的關聯分析數據可知，對抗氧化作用藥效貢獻由大到小的特征峰依次為峰8＞峰3＞峰1＞峰2＞峰4＞峰5＞峰7＞峰6，并采用對照品對2、5、6、8號峰進行指認，依次為大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚。

3 討論

翼核果HPLC指紋圖譜以及4種成分的含量測定過程中，通過HPLC-PDA在210～400 nm進行全波段掃描，綜合考慮選取285 nm作為本實驗的檢測波長；分別比較無水乙醇、95%乙醇、60%乙醇、甲醇、60%甲醇等不同溶劑的提取效果及甲醇-水、乙腈-水、甲醇-磷酸溶液、乙腈-磷酸溶液等為流動相的分離效果，結果表明甲醇為提取溶劑，乙腈-0.1%磷酸水溶液為流動相時色譜峰數目最多，分離效果最佳。

翼核果指紋圖譜中，樣品S14高達80個色譜峰，樣品S7只有25個色譜峰，有2批樣品含有60～70個色譜峰，有2批樣品含有50～60個色譜峰，有3批樣品含有40～50個色譜峰，另有6批樣品含有30～40個色譜峰，顯示不同產地樣品存在較大差異。翼核果分布于我國廣西、廣東、福建、臺灣等省，由于地區(qū)差異可能導致翼核果的品質存在差異，進而影響其藥效。由聚類分析結果顯示，15批藥材大致分為3類，S1～S10、S14聚為一類，S12、S13聚為一類，S11、S15為另外一類。聚類分析結果與產地無明顯相關性，推測可能與加工、儲藏、采收期等因素有關，由于樣品數量小、信息量有限，具體原因還有待進一步研究。PCA分析結果顯示，15批HPLC指紋圖譜共有峰中提取了3個主成分，除S13外，與聚類分析結果較為一致，2種分析的方法相互印證。后續(xù)又測定大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚4種有效成分的含量，結果發(fā)現不同批次間含量存在較大差異，為控制不同產地翼核果的質量提供了有效方法。

翼核果在傳統(tǒng)上可應用于治療慢性肝炎、肝硬化[3]；現代研究也表明，翼核果及其提取物具有多重功效，可以減輕乙醇所致小鼠急性肝損傷的影響，其醇提物能降低乙醇所致小鼠血清谷丙轉氨酶的升高，提高肝臟過氧化氫酶和總抗氧化能力，且可明顯減輕肝組織病理改變[10]；抗氧化能力是有效反映肝損傷與肝再生失衡狀態(tài)評價的重要因素。本研究采用灰色關聯度分析方法將抗氧化藥效的細胞模型與不同批次的翼核果藥材醇提物的特征峰峰面積進行關聯，說明翼核果抗氧化作用是“化學成分群”共同作用的結果，并采用對照品對大黃素-8--β--吡喃葡萄糖苷、大黃素、大黃酚、大黃素甲醚4個成分進行了指認，但有一些成分尚未明確。究竟是哪些成分起作用，如何起作用還有待進一步研究。

本實驗在建立翼核果HPLC指紋圖譜的基礎上，采用化學模式識別法對其進行評價；建立多成分含量測定，為翼核果的質量控制提供依據；并研究其抗氧化活性，并通過灰色關聯度分析建立其譜效關系, 為其進一步開發(fā)利用提供依據。

利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

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[21] 李生茂, 曾濱陽, 葉強, 等. 砂仁揮發(fā)油抗炎活性譜效關系研究 [J]. 中國實驗方劑學雜志, 2015, 21(9): 133-136.

Chromatographic fingerprints and antioxidant activity ofbased on chemical pattern recognition

HUANG Jian-you1, 2, HU Xiao-xi1, HUANG Zhou-feng1, 2, LU Guo-shou1, 2, TAN Xiao1, LAN Chang-zhen3

1. Guangxi Institute of Traditional Medical and Pharmaceutical Sciences, Nanning 530022, China 2. Guangxi Key Laboratory of Traditional Chinese Medicine Quality Stardands, Nanning 530022, China 3. Pharmaceutical College, Guangxi Medical University, Nanning 530021, China

Based on chemical pattern recognition, the HPLC fingerprints and multi-component content determination ofwas established to provide basis for further development and utilization.The HPLC fingerprints of 15 batches ofwere established to determine the common peaks. Four chemical components were identified and the content of the samples were determined by comparison with the reference materials. Cluster analysis principal component analysis were carried out by SPSS 19.0 and SIMCA 14.1 software. The antioxidant activity was determined by DPPH method，and spectrum-effect relationship was established by gray correlation analysis.Eight chromatographic peaks were selected as the common peaks of the fingerprint, 15 bathes ofcould be divided into three categories by cluster analysis, and the results of principal component analysis and cluster analysis were basically the same; By principal component analysis, the cumulative variance contribution rate of the three principal component factors was 80.505%. The content emodin-8--β--glucopyranoside, emodin, chrysophanol and physcion were 0.06—2.08 mg/g, 3.57—17.03 mg/g, 0.04-1.53 mg/g, 0.10—1.59 mg/g. 15 batches of samples all showed antionxidant activities. The correlation between HPLC fingerprint and the antioxidant activity was from 0.8259 to 0.6351.The contribution of chemical compositions represented by each characteristic peak to the antioxidant activity was in the order of peak 8＞peak 3＞peak 1＞peak 2＞peak 4＞peak 5＞peak 7＞peak 6.The antioxidant activity ofmay be the combined effect of a variety of chemical constituents. The establishment of HPLC fingerprint of. and the application of chemical pattern recognition can provide scientific basis for quality control of.

Benth.; fingerprint; emodin-8--β--glucopyranoside; emodin; chrysophanol; physcion; anti-oxidant activity; chemical pattern recognition; gray correlation analysis

R282.6

A

0253 - 2670(2021)16 - 5021 - 07

10.7501/j.issn.0253-2670.2021.16.027

2021-01-13

廣西科技計劃項目（桂科AD17195002）；廣西自然科學基金資助項目（2016GXNSFAA380092）；廣西中藥質量標準研究重點實驗室自主研究課題（桂中重自201506，桂中重自201601）

黃建猷（1981—），男，副主任藥師，主要從事中藥、民族藥及復方藥效物質基礎及質量標準化研究。E-mail: dearhuangjianyou@126.com

陸國壽（1980—），男，副主任藥師，主要從事中藥、民族藥及復方藥效物質基礎及質量標準化研究。E-mail: luguoshou@foxmail.com

#并列第一作者：胡筱希（1991—），女，助理研究員，主要從事天然藥物化學及質量標準研究。E-mail: huxiaoxi0124@126.com

[責任編輯 時圣明]