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    氣袋采樣–熱脫附氣相色譜–質(zhì)譜聯(lián)用法測(cè)定汽車(chē)內(nèi)飾VOC散發(fā)量的不確定度評(píng)定

    2021-08-23 12:37:46聶靈波柳立志楊嬌娥蘭燕飛
    化學(xué)分析計(jì)量 2021年7期
    關(guān)鍵詞:曲線(xiàn)擬合甲苯重復(fù)性

    聶靈波,柳立志,楊嬌娥,蘭燕飛

    [1.國(guó)家汽車(chē)質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心(襄陽(yáng)),湖北襄陽(yáng) 441004; 2.神龍汽車(chē)有限公司,武漢 430056]

    近年來(lái),車(chē)內(nèi)空氣質(zhì)量問(wèn)題引起了世界汽車(chē)制造業(yè)和廣大消費(fèi)者的高度關(guān)注,GB/T 27630 《乘用車(chē)內(nèi)空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)指南》[1–2]對(duì)車(chē)內(nèi)空氣中的苯、甲苯、乙苯、二甲苯、苯乙烯、甲醛、乙醛、丙烯醛8種有害物質(zhì)規(guī)定了明確的限值。為了滿(mǎn)足國(guó)標(biāo)要求,整車(chē)廠(chǎng)將整車(chē)限值分解到總成零部件,通過(guò)零部件分解測(cè)試,對(duì)整車(chē)超標(biāo)原因進(jìn)行分析。內(nèi)飾零部件中VOC測(cè)試方法包括氣袋法、1 m3艙室法、綜合環(huán)境艙法等,其中氣袋法較完善,全球幾大主機(jī)廠(chǎng)均使用此方法[3]。

    為了保證測(cè)試結(jié)果的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性,需要對(duì)測(cè)量不確定度來(lái)源進(jìn)行分析并加以控制。查閱國(guó)內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn),氣袋法測(cè)試內(nèi)飾件中VOC散發(fā)量的不確定度評(píng)定,大多選擇汽車(chē)零部件作為測(cè)試樣品進(jìn)行重復(fù)性測(cè)試[4–7],受樣品一致性、樣品包裝與存儲(chǔ)、樣品預(yù)處理、封裝樣件的影響,重復(fù)性測(cè)試引入的精密度的不確定度可能會(huì)明顯增加[8];若樣品中各物質(zhì)的濃度高低不一,也可能導(dǎo)致各物質(zhì)的相對(duì)擴(kuò)展不確定度差異較大。

    筆者參照標(biāo)準(zhǔn)Q/EQCL–2008[9],采用氣袋采樣–熱脫附氣質(zhì)聯(lián)用法測(cè)試汽車(chē)內(nèi)飾件中的VOC散發(fā)量,使用空白袋加標(biāo)樣品作為測(cè)試樣品,并依據(jù)JJF 1059.1–2012[10]對(duì)測(cè)量結(jié)果的不確定度進(jìn)行評(píng)定,測(cè)試結(jié)果重復(fù)性較好。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    熱脫附氣質(zhì)聯(lián)用(ATD/GC–MS)儀:ATD650/GC680/SQ8–T型,珀金埃爾默儀器(上海)有限公司。

    氣相色譜柱:HP–Ultra2型柱(50 m×0.32 mm,0.52 μm),美國(guó)安捷倫科技有限公司。

    環(huán)境試驗(yàn)艙:V–BIR–32型,東莞昇微科技有限公司。

    采樣袋:Tedlar袋(含1根密封條和4個(gè)采樣閥,均為PTFE材質(zhì)),2 000 L,北京賽福萊博科技有限公司。

    空氣采樣泵:GilAir–plus型,流量為20~5 000 mL/min(恒流),美國(guó)Sensidyne公司。

    流量矯正器:defender 520M型,流量為50~5 000 mL/min,美國(guó)bios公司。

    氣體質(zhì)量流量計(jì):MF5008型,充氣流量為0~50 L/min,美國(guó)矽翔微機(jī)電系統(tǒng)有限公司。

    高壓氮?dú)猓杭兌葹?9.999%,武漢華星工業(yè)技術(shù)有限公司。

    Tenax管:Tenax TA 60/80型,已裝填不銹鋼管,珀金埃爾默儀器有限公司。

    標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)樣裝置:TSPS型,3位,德國(guó)GERSTEL公司。

    甲醇:色譜純,西格瑪奧德里奇(上海)貿(mào)易有限公司。

    VOC標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液:編號(hào)為GSB 07–1986–2005,包含苯、甲苯、乙苯、乙酸丁酯、苯乙烯、鄰二甲苯、間二甲苯,對(duì)二甲苯、正十一烷,各組分質(zhì)量濃度均為1 000 μg/mL,溶劑為甲醇,中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    將VOC標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液注入密封的采樣袋內(nèi),準(zhǔn)確充入1 200 L氮?dú)?,制成?biāo)準(zhǔn)氣體樣品,參數(shù)列于表1,將采樣袋轉(zhuǎn)移到恒溫試驗(yàn)艙內(nèi),于60 ℃保持4.5 h,用Tenax 管捕集3 L VOC氣體,用ATD/GC–MS對(duì)Tenax管進(jìn)行二級(jí)脫附分析。將VOC標(biāo)準(zhǔn)系列管按樣品相同的條件進(jìn)行分析。用9種單項(xiàng)物質(zhì)對(duì)應(yīng)的SIM校準(zhǔn)曲線(xiàn)對(duì)目標(biāo)物進(jìn)行定量分析。按相同條件進(jìn)行空白袋測(cè)試,最終結(jié)果為測(cè)試結(jié)果扣除袋空白后的值。為了系統(tǒng)全面地評(píng)定采樣袋法測(cè)VOC含量的不確定度,分別對(duì)低、高濃度的樣品進(jìn)行評(píng)定。

    表1 標(biāo)準(zhǔn)氣體制備參數(shù)

    1.3 數(shù)學(xué)模型

    式中:c——測(cè)試袋中零件揮發(fā)出來(lái)的待測(cè)目標(biāo)物的質(zhì)量濃度,μg/m3;

    m——捕集管中采集的目標(biāo)物的質(zhì)量,ng;

    v——采樣體積,L;

    X——數(shù)字修約;

    Δ——各種因素造成的重復(fù)性R。

    1.4 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)

    VOC系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液:用移液槍分別移取50、100、500 μL 1 000 μg/mL的VOC標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,溶解并稀釋至1 mL,制備成質(zhì)量濃度分別為50、100、500、1 000 μg/mL的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。用1 μL微量進(jìn)樣器分別移取1 μL上述4種濃度的標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)樣裝置用氮?dú)獯祾叩絫enax管內(nèi),制成標(biāo)準(zhǔn)樣品管。用ATD/GC–MS對(duì)Tenax管進(jìn)行二級(jí)脫附分析,分別測(cè)量各化合物的色譜峰面積,以標(biāo)準(zhǔn)工作溶液的質(zhì)量(X)為橫坐標(biāo),色譜峰面積(Y)為縱坐標(biāo)進(jìn)行線(xiàn)性回歸,計(jì)算線(xiàn)性方程和相關(guān)系數(shù)。

    2 不確定度來(lái)源

    根據(jù)實(shí)驗(yàn)過(guò)程,以及對(duì)數(shù)學(xué)模型進(jìn)行分析,得到不確定度的主要來(lái)源有:(1)采樣體積的不確定度;(2)采樣袋充氣體積的不確定度;(3)標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液濃度的不確定度;(4)標(biāo)準(zhǔn)系列溶液制備過(guò)程引入的不確定度;(5)標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)擬合引入的不確定度;(6)測(cè)量重復(fù)性的不確定度;(7)數(shù)字修約引入的不確定度。

    3 不確定度評(píng)定

    3.1 樣品采集引入的不確定度

    3.1.1 采樣體積引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,1(V)

    3.1.2 充氣體積引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,2(V)

    試驗(yàn)通過(guò)氣體質(zhì)量流量計(jì)向采樣袋中充入1 200 L氮?dú)猓槠湫?zhǔn)證書(shū),U=3%,k=2,則其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,2(V)=1.5%。

    3.2 采樣管中目標(biāo)物的質(zhì)量m引入的不確定度

    目標(biāo)物質(zhì)量不確定度分量由標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液、標(biāo)準(zhǔn)系列制備、曲線(xiàn)擬合引入的不確定度組成。

    3.2.1 標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,1(m)

    由VOC標(biāo)準(zhǔn)溶液證書(shū),得到各物質(zhì)相對(duì)擴(kuò)展不確定度為2%,k=2。因此,標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液各成分的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,1(m)=2%/k=1%。因間二甲苯、對(duì)二甲苯色譜圖中保留時(shí)間相同,兩個(gè)色譜峰重合成一個(gè)峰,則對(duì),間-二甲苯的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為2%。

    3.2.2 標(biāo)準(zhǔn)系列溶液制備過(guò)程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,2(m)

    VOC標(biāo)準(zhǔn)系列配制過(guò)程引入的不確定度包括量具允差和溫度引起溶液體積變化兩個(gè)部分。取與樣品相當(dāng)濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液(100 μg/mL)進(jìn)行不確定度評(píng)定[12],各量具引入的不確定度列于表2[13–14],對(duì)表2中不確定度分量進(jìn)行合成,得VOC標(biāo)準(zhǔn)系列制備過(guò)程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,1=1.87%。

    表2 配制標(biāo)準(zhǔn)樣品時(shí)各量具引入的不確定度

    移液器具于20 ℃校準(zhǔn),標(biāo)準(zhǔn)系列制備于25 ℃進(jìn)行,甲醇體積膨脹系數(shù)為1.18×1 0–3℃–1,按矩形分布計(jì)算,k= 3,則溫度變化引起溶液體積變化的不確定度urel,2=(25–20)×1.18×1 0–3/k=0.34%[12]。

    將以上分量合成,則VOC標(biāo)準(zhǔn)溶液配制過(guò)程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    3.2.3 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)擬合引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel,3(m)

    標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)擬合引入的不確定度包含以下四個(gè)來(lái)源:測(cè)試色譜峰面積Y時(shí)的隨機(jī)變量,既影響標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)峰面積,又影響樣品的峰面積,如分析設(shè)備引入峰面積的不確定度;導(dǎo)致標(biāo)準(zhǔn)值賦值樣品X值的誤差的隨機(jī)效應(yīng);X和Y值可能受恒定的未知偏移的影響,如X值取自?xún)?chǔ)備溶液的連續(xù)稀釋時(shí)所產(chǎn)生的偏移;曲線(xiàn)的線(xiàn)性假設(shè)未必有效[15]。從以上來(lái)源得到曲線(xiàn)擬合不確定度的公式如下:

    式中:sR——工作曲線(xiàn)色譜峰面積的標(biāo)準(zhǔn)偏差;

    b1——工作曲線(xiàn)的斜率;

    n——配制標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度點(diǎn)個(gè)數(shù),n=4;

    p——樣品的測(cè)定次數(shù),p=6;

    x——標(biāo)準(zhǔn)溶液的質(zhì)量平均值,ng;

    ——重復(fù)測(cè)試樣品中待測(cè)物的平均含量;

    Yj——第j個(gè)校準(zhǔn)溶液的色譜峰面積;

    b0——工作曲線(xiàn)的截距,b0=0;Xi——第i個(gè)校準(zhǔn)溶液的濃度;

    ——校準(zhǔn)溶液的平均濃度。

    用ATD/GC–MS測(cè)得VOC標(biāo)準(zhǔn)系列質(zhì)量及峰面積數(shù)值見(jiàn)表3。

    表3 VOC標(biāo)準(zhǔn)線(xiàn)性方程及相關(guān)系數(shù)

    由線(xiàn)性方程計(jì)算樣品中VOC平均含量,列于表4。

    表4 精密度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    同理,可計(jì)算其它化合物由工作曲線(xiàn)擬合引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

    3.3 重復(fù)性測(cè)試引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(R)

    以表1中低濃度方法為例,制備質(zhì)量濃度為33.33 μg/m3的標(biāo)準(zhǔn)氣體,采集6個(gè)tenax管,計(jì)算得tenax管中VOC的質(zhì)量為100 ng,測(cè)定采樣袋內(nèi)VOC的實(shí)際濃度。計(jì)算各苯系物的精密度列于表4。

    以甲苯為例,重復(fù)性測(cè)定過(guò)程精密度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度按A類(lèi)評(píng)定,采用貝塞爾公式計(jì)算:

    式中:R——測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差,%;

    n——精密度試驗(yàn)平行測(cè)試次數(shù),n=6。

    同理,可計(jì)算其它苯系物的重復(fù)性測(cè)試的不確定度。因加標(biāo)回收率屬于系統(tǒng)誤差,不在不確定度評(píng)定范圍內(nèi)[16]。

    3.4 由數(shù)字修約引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(X)

    考慮到數(shù)字修約原則,本報(bào)告值保留至兩位小數(shù)[17]。由表4可知,甲苯的測(cè)定平均值為30.31 μg/m3,則由數(shù)字修約引入的甲苯的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(R)=0.005/30.31=0.016%。同理,可計(jì)算其它化合物由數(shù)字修約引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

    4 測(cè)試結(jié)果的不確定度報(bào)告

    4.1 合成相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度和擴(kuò)展不確定度

    將上述計(jì)算得到的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度分量列于表5。

    表5 不確定度分量 %

    同理可計(jì)算得其它化合物的合成不確定度,列于表6。

    表6 各化合物含量的相對(duì)擴(kuò)展不確定度

    取95%的置信概率,包含因子k=2,則相對(duì)擴(kuò)展不確定度u=k×urel=13.90%。當(dāng)測(cè)得樣品中甲苯的含量為30.31 μg/m3時(shí),擴(kuò)展不確定度為30.31×13.90%=4.21 μg/m3,則汽車(chē)內(nèi)飾件中甲苯散發(fā)量結(jié)果表示為(30.31±4.21) μg/m3,k=2。其它化合物同理。

    4.2 不同樣品濃度相對(duì)擴(kuò)展不確定度比較

    按照表1低濃度方法的不確定評(píng)估方法來(lái)評(píng)估高濃度方法的相對(duì)擴(kuò)展不確定度,列于表7。汽車(chē)內(nèi)飾件中甲苯散發(fā)量約為30、150 μg/m3時(shí),相對(duì)擴(kuò)展不確定度依次為14%、8%(k=2)。

    表7 不同樣品濃度相對(duì)擴(kuò)展不確定度比較

    5 結(jié)論

    汽車(chē)內(nèi)飾件中甲苯散發(fā)量各不確定度分量占比如圖1。

    圖1 甲苯各不確定度分量占比

    研究發(fā)現(xiàn),測(cè)試結(jié)果的不確定度主要來(lái)源于采樣過(guò)程、系列標(biāo)準(zhǔn)制備和標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)擬合引入的不確定度。標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)擬合引入的不確定度對(duì)測(cè)定結(jié)果的影響最大,實(shí)際測(cè)試時(shí)可通過(guò)減小標(biāo)準(zhǔn)樣品色譜峰面積的標(biāo)準(zhǔn)偏差、適當(dāng)增加標(biāo)準(zhǔn)系列濃度點(diǎn)數(shù)(n=6),增加濃度點(diǎn)平行樣個(gè)數(shù)(p=2)來(lái)提高標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)擬合的準(zhǔn)確性,其中標(biāo)準(zhǔn)偏差可以通過(guò)提高分析設(shè)備的精密度,降低基線(xiàn)噪音來(lái)改善。采樣體積、充氣體積引入的不確定度通過(guò)使用精度較高的采樣泵、流量計(jì)和流量矯正器來(lái)改善。系列標(biāo)準(zhǔn)制備過(guò)程可進(jìn)行如下改善:在試驗(yàn)中可以選用容量允差較小的移液器具和合適的移液體積,采取逐級(jí)稀釋?zhuān)褂糜薪?jīng)驗(yàn)的分析人員規(guī)范操作過(guò)程,選用密封性好的儲(chǔ)存容器在規(guī)定的環(huán)境中儲(chǔ)存標(biāo)液,以減少標(biāo)液的揮發(fā)損耗。

    不同濃度的樣品,測(cè)定結(jié)果的不確定度并不總是一樣,樣品濃度越低,測(cè)定結(jié)果不確定度越高;當(dāng)樣品濃度增加到一定量時(shí),不確定度會(huì)保持在8%左右,按此規(guī)律可方便快捷地估算出不同濃度樣品的袋式法VOC測(cè)試結(jié)果的不確定度。

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