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    快速凝固過程中Ti3Al合金晶體結(jié)構(gòu)的演變

    2021-08-20 10:39:50劉震
    廣西物理 2021年2期
    關(guān)鍵詞:冷速晶體結(jié)構(gòu)微觀

    劉震

    (貴州大學(xué)大數(shù)據(jù)與信息工程學(xué)院,貴州 貴陽 550025)

    1 引言

    得益于高性能計算機及其相應(yīng)計算軟件的飛速發(fā)展,計算材料科學(xué)逐漸成為開發(fā)新材料、改善材料質(zhì)量以及發(fā)掘材料潛在性能的重要工具[1]。本文采用Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator(LAMMPS)分子動力學(xué)軟件[2]研究了Ti3Al材料的快速凝固過程。通過LAMMPS模擬計算可以在一些被實驗條件限制而難以達(dá)到預(yù)期效果的領(lǐng)域發(fā)揮意想不到的作用,比如凝聚態(tài)多體系材料的微觀結(jié)構(gòu)模擬,彌補了實驗中物理量難以達(dá)到的缺陷。通過LAMMPS計算可以模擬材料在快速冷卻、拉伸、沖擊以及膨脹等情況下的微觀結(jié)構(gòu)變化,并通過對比實驗數(shù)據(jù),建立起微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能之間的聯(lián)系。

    Ti-Al合金因其密度更低,更優(yōu)異的高溫比強度等性質(zhì)被認(rèn)為是替代鎳基合金的理想材料[3-5]。根據(jù)Al含量的不同,常見的有TiAl3,TiAl,和Ti3Al三種合金,其中Ti3Al由于具有更高的比彈模量,高溫下優(yōu)異的機械性能和更強的抗氧化能力而被廣泛應(yīng)用。Pei等人[6]使用分子動力學(xué)模擬的方法研究了不同冷速對于Ti3Al合金的玻璃態(tài)與晶體的影響。王海龍等人[7]在對Ti3Al非晶合金拉伸晶化行為的分子動力學(xué)模擬研究中發(fā)現(xiàn),晶化是由局部塑性變形引起的。夏繼宏等人[8]研究了不同冷速條件對Ti75Al25合金的非晶形成過程的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)液態(tài)合金非晶化的冷卻速率為1013K/s;在冷速為1×1011K/s時液態(tài)合金形成六角密排立方晶體結(jié)構(gòu)。

    與實驗方式相比,基于LAMMPS計算的分子動力學(xué)模擬具有不受實驗條件限制的優(yōu)勢,且在快速冷卻過程中可以對系統(tǒng)微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行持續(xù)觀察分析,有利于探究微觀結(jié)構(gòu)的演化過程。因此,本文采用分子動力學(xué)模擬技術(shù)對研究不同冷速下Ti3Al合金的凝固過程,其研究結(jié)果對實驗上制備高質(zhì)量的Ti3Al合金具備一定的參考價值。

    2 模擬方法

    本研究使用分子動力學(xué)方法模擬了Ti3Al合金的冷卻凝固過程。在模擬過程中,采用描述Ti-Al合金的嵌入原子勢(EAM勢)[9-11]描述體系中Ti原子和Al原子的相互作用。該勢函數(shù)經(jīng)常被用于描述Ti-Al合金體系中原子之間的相互作用[12-14],并取得了許多有益的結(jié)果。模擬開始時將比例為3:1的Ti原子和Al原子(共計32000個原子)放入周期性邊界盒子中,采用等溫等壓系綜(NPT),設(shè)置時間步長為1fs,體系初始溫度為2500K(Ti3Al合金熔點為1993K),并在此溫度下進(jìn)行等溫弛豫,以充分釋放體系內(nèi)部應(yīng)力。在等溫運行40ps后,分別以1×1010K/s,1×1011K/s,1×1012K/s,1×1013K/s,1×1014K/s 的冷速對系統(tǒng)進(jìn)行冷卻,直至體系降溫至200K。在整個模擬過程中,記錄不同溫度下體系中各原子的位置和能量信息,采用雙體分布函數(shù)、團(tuán)簇類型指數(shù)以及可視化軟件進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析,深入研究不同冷速對Ti3Al合金中晶體結(jié)構(gòu)的影響。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 雙體分布函數(shù)

    雙體分布函數(shù)是一種廣泛應(yīng)用于研究體系結(jié)構(gòu)的參數(shù),用g(r)來表示。作為一種研究非晶體和晶體的重要參數(shù),通過g(r)可以建立起理論與實際之間的聯(lián)系[15],它的意義是以體系中任一原子為中心時,在距離r處球面上的原子分布概率的統(tǒng)計平均值。雙體分布函數(shù)與實驗上的X 射線衍射得到的結(jié)構(gòu)因子成傅里葉變換關(guān)系:

    g(r)函數(shù)的第一峰為平均原子距離,如果體系為晶態(tài)結(jié)構(gòu),曲線會呈現(xiàn)出多個波動的峰,如果為非晶態(tài)結(jié)構(gòu),曲線只有短程的峰。如圖1 為不同冷速下Ti3Al 合金凝固后200K 的g(r)圖。從圖中可以看出,隨著冷速的升高,第一峰的峰值越來越小,這表明系統(tǒng)中第一近鄰相互成鍵的概率變得更小,長程有序度減弱。當(dāng)冷速小于等于1×1012K/s 時,除第一峰外,體系還形成了很多尖銳的小峰,說明此時系統(tǒng)形成了晶體。當(dāng)冷速大于1×1012K/s 時,g(r)曲線的第二峰分裂為兩個小峰,第二峰的分裂是非晶的顯著特征[16],表明系統(tǒng)形成了非晶結(jié)構(gòu)。

    圖1 不同冷速下Ti3Al 合金體系在200K 時的g(r)曲線

    3.2 晶體團(tuán)簇的數(shù)量

    雙體分布函數(shù)從整體的角度分析了體系微觀結(jié)構(gòu)隨冷速的變化,為了更加深入的研究Ti3Al 合金中的晶體結(jié)構(gòu)與冷速的關(guān)系,對體系中晶體團(tuán)簇進(jìn)行分析。LSC(the Largest Standard Cluster)[17]常被用作定義為一個原子周圍聚集其他原子所形成的最大標(biāo)準(zhǔn)團(tuán)簇。通常使用一組鍵對指數(shù)進(jìn)行表述,鍵對指數(shù)由CNS(Common Neighbour Subcluster)[18]種類(常采用Sijk的形式表示,以S555 結(jié)構(gòu)為例,i=5 表示共有近鄰原子數(shù),j=5 表示共有近鄰之間的成鍵數(shù),k=5 表示是由部分或全部的j 鍵構(gòu)成的最長連續(xù)鏈中的成鍵數(shù))及其數(shù)目確定,一組參數(shù)所標(biāo)示的LSC 結(jié)構(gòu)唯一確定。作為晶體結(jié)構(gòu)中的三種主要團(tuán)簇,面心立方fcc 結(jié)構(gòu)包含12 個S421鍵,密排六方hcp 結(jié)構(gòu)包含6 個S421 鍵和6 個S422 鍵、體心立方bcc 結(jié)構(gòu)包含6 個S444 鍵和8 個S666 鍵。為方便結(jié)構(gòu)的區(qū)分,我們稱一個局域結(jié)構(gòu)的中心原子為一個團(tuán)簇原子。

    如圖2 統(tǒng)計了fcc、hcp 以及bcc 三種晶體團(tuán)簇在不同冷速下的數(shù)量變化曲線,在1×1013K/s 和1×1014K/s冷速下,系統(tǒng)中的晶體團(tuán)簇數(shù)量很少,系統(tǒng)凝固形成非晶結(jié)構(gòu),這與圖1 分析結(jié)果一致。而在1×1010K/s 與1×1011K/s 冷速下,隨著體系溫度的降低,晶體團(tuán)簇原子的數(shù)量分別在1100K 與1070K 發(fā)生突變,說明這個溫度下系統(tǒng)開始結(jié)晶,且冷速越低,團(tuán)簇原子數(shù)量增加越明顯;在1×1012K/s 的冷速下,數(shù)量曲線在1110K時發(fā)生突變,但團(tuán)簇原子數(shù)量明顯小于前兩種冷速。總的來說,在1×1013K/s 和1×1014K/s 冷速下幾乎不存在晶體結(jié)構(gòu);在1×1010K/s、1×1011K/s 以及1×1012K/s 冷速時,隨著冷速的降低晶體團(tuán)簇原子越多,體系結(jié)晶越早。

    圖2 不同冷速下晶體團(tuán)簇的數(shù)量變化曲線

    3.3 三種主要晶體的數(shù)量演變圖

    為了更詳細(xì)探究Ti3Al 合金中不同晶體結(jié)構(gòu)演變的細(xì)節(jié),統(tǒng)計了五種冷速下不同類型晶體團(tuán)簇的數(shù)量變化。fcc,hcp 和bcc 團(tuán)簇的數(shù)量做了一定比例的縮放(fcc,hcp 結(jié)構(gòu)原子數(shù)量縮小10000 倍,bcc 結(jié)構(gòu)原子數(shù)量縮小了1000 倍)以方便對比研究。由圖3 可知,在1×1012K/s 冷速下,bcc 團(tuán)簇數(shù)量明顯多于另外兩種晶體團(tuán)簇,這是因為在快速凝固過程中,晶體的生長是先形成亞穩(wěn)態(tài)的bcc 團(tuán)簇,然后bcc 團(tuán)簇再轉(zhuǎn)化成穩(wěn)定的晶態(tài)團(tuán)簇[19],因此,在1×1012K/s 冷速下形成了大量因冷速過快而未轉(zhuǎn)化的bcc 團(tuán)簇。在1×1010K/s、1×1011K/s 冷速下,體系中形成了以hcp 與fcc 團(tuán)簇占主導(dǎo)的晶體結(jié)構(gòu),且fcc 與hcp 團(tuán)簇分別在1×1011K/s與1×1010K/s 冷速下數(shù)目最多,此時系統(tǒng)中晶化程度較深,bcc 團(tuán)簇的含量較少。在1×1013K/s、1×1014K/s冷速下,體系中fcc 與hcp 團(tuán)簇數(shù)量幾近為零,bcc 團(tuán)簇的數(shù)量隨著冷速的下降稍有增長,但在體系中含量依舊很低。

    圖3 不同冷速下不同晶體團(tuán)簇的數(shù)量變化曲線

    3.4 構(gòu)型熵

    熵的概念表征了體系的混亂程度,熵值的大小既體現(xiàn)了整個體系微觀結(jié)構(gòu)的有序程度,同時也說明了整個體系的能量分布。為了更好的探究體系中結(jié)構(gòu)的變化,引入構(gòu)型熵(configuration entropy)的分析方法,其公式定義為:

    圖4 不同冷速下Ti3Al 合金體系的結(jié)構(gòu)熵隨溫度T 的變化曲線

    3.5 可視化分析

    為了更直觀且清楚地展示出三種冷速下Ti3Al 合金形成晶體結(jié)構(gòu)的細(xì)節(jié),采用三維可視化軟件分別對200K 時模擬體系的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,得到如圖5 所示的晶體結(jié)構(gòu)分布圖。在1×1010K/s 冷速下,Ti3Al 合金形成了以fcc 與bcc 晶體結(jié)構(gòu)為主的層片狀晶體結(jié)構(gòu),晶體取向基本相同,且體系中fcc 晶體結(jié)構(gòu)的數(shù)量略高于bcc 晶體結(jié)構(gòu);在1×1011K/s 冷速下,體系晶體結(jié)構(gòu)同樣為層片狀,但fcc 晶體結(jié)構(gòu)的數(shù)量遠(yuǎn)高于bcc;在1×1012K/s 冷速下,系統(tǒng)形成了納米晶,晶體取向各不相同。故冷速越低,體系中形成的hcp 晶體越多,這是因為標(biāo)準(zhǔn)的Ti3Al 合金是hcp 結(jié)構(gòu)[20],在低冷速下體系中fcc 結(jié)構(gòu)有足夠的時間轉(zhuǎn)化成hcp;bcc 原子在體系中的含量一直都保持比較少的數(shù)量。

    圖5 材料凝固后晶體原子可視化圖。(a)-(c)分別代表1×1010K/s、1×1011K/s、1×1012K/s、冷速

    4 結(jié)論

    采用分子動力學(xué)模擬的方法對Ti3Al 合金在不同冷速下的快速凝固過程進(jìn)行分析。得出如下結(jié)論:

    (1)Ti3Al 合金快速凝固過程中,1×1010K/s、1×1011K/s 與1×1012K/s 三種冷速下,系統(tǒng)形成了晶體,結(jié)晶轉(zhuǎn)變溫度分別為1110K,1070K,1010K,冷速越高,體系的結(jié)晶溫度越低;冷速為1×1013K/s、1×1014K/s時形成了非晶體。

    (2)1×1010K/s,1×1011K/s 以及1×1012K/s 冷速的構(gòu)型熵曲線分別在1100K、1050K 和1010K 急劇下降,體系中LSCs 的種類明顯減少,結(jié)構(gòu)有序度大幅度提升,且冷速越低,熵值越低,體系有序度越高;1×1013K/s 和1×1014K/s 冷速下體系中LSCs 的種類較多,體系形成更無序的微觀結(jié)構(gòu)從而保持了較高的構(gòu)型熵。

    (3)Ti3Al 合金在1×1010K/s 與1×1011K/s 冷速下形成了取向基本相同的層片狀晶體結(jié)構(gòu),且1×1010K/s時,fcc 與hcp 晶體結(jié)構(gòu)數(shù)量基本相同,1×1011K/s,fcc 晶體結(jié)構(gòu)數(shù)量遠(yuǎn)多于hcp 晶體結(jié)構(gòu);1×1012K/s 冷速下,形成了晶體取向不一的納米晶,bcc 晶體數(shù)量增加,但仍以fcc 與bcc 晶體結(jié)構(gòu)為主。

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