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    利用SPAMS研究長沙市秋季PM2.5化學(xué)組成及來源

    2021-08-13 07:42:04黃河仙丁華殷芙蓉馬佳陳陽楊凱譚杰朱穎劉荔彬
    關(guān)鍵詞:氣團(tuán)長沙市污染源

    黃河仙,丁華,殷芙蓉,馬佳,陳陽,楊凱,譚杰,朱穎,劉荔彬*

    (1.湖南省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,國家環(huán)境保護(hù)重金屬污染監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 長沙 410000;2.中國電建集團(tuán)中南勘測(cè)設(shè)計(jì)研究院有限公司,湖南 長沙 410014;3.昆山禾信質(zhì)譜技術(shù)有限公司,江蘇 昆山 215300)

    0 前言

    近年來,隨著城市化、工業(yè)化的高速發(fā)展,農(nóng)業(yè)、工業(yè)、商業(yè)、交通等不斷地向大氣排放污染物,空氣質(zhì)量急劇下降,使“灰霾天氣”這一名詞越來越頻繁地出現(xiàn)在大眾眼前[1]。灰霾是新型復(fù)合空氣污染,其本質(zhì)是與光化學(xué)污染相關(guān)聯(lián)的超細(xì)粒子污染[2],包括各種揚(yáng)塵(沙塵、風(fēng)揚(yáng)塵、建筑塵、道路塵等)、地殼元素、燃燒過程和工業(yè)過程產(chǎn)生的炭黑、元素碳,以及由氣態(tài)污染物經(jīng)二次轉(zhuǎn)化生成的有機(jī)顆粒物、硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽,還有少量的金屬元素(鉛、汞)、生物氣溶膠、放射性核素等[3]。

    若想改善中國區(qū)域性霾污染現(xiàn)狀,提高大氣能見度,須對(duì)細(xì)顆粒物(PM2.5)進(jìn)行有效的控制和治理,使用科學(xué)的源解析方法判斷PM2.5來源是關(guān)鍵。有別于對(duì)PM2.5中水溶性離子、碳組分、重金屬等成分進(jìn)行聯(lián)合監(jiān)測(cè),再與模型結(jié)合的傳統(tǒng)源解析方法[4],目前中國已有多個(gè)城市開展了單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(SPAMS)在線源解析研究,將PM2.5解析為汽車尾氣、燃煤、工業(yè)、揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒等來源[5-10]。馮銀廠[11]指出未來源解析技術(shù)的一個(gè)重要發(fā)展方向?yàn)榫?xì)化源解析,可滿足環(huán)境管理對(duì)源解析工作的精細(xì)化要求。王露等[12]利用CALPUFF-CMB復(fù)合模型將烏魯木齊市的燃煤源精細(xì)分為民用散煤源、電廠燃煤源、供熱燃煤源和工業(yè)燃煤源。王斌之等[13]對(duì)濰坊市環(huán)境受體中PM2.5污染特征及來源進(jìn)行精細(xì)化源解析研究。

    近年來,長沙城區(qū)空氣質(zhì)量通過有效治理,首要和主要污染物空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)和空氣質(zhì)量分指數(shù)(IAQI)絕大部分呈現(xiàn)下降趨勢(shì),但冬季環(huán)境空氣污染依舊較為嚴(yán)重[14]。2009年,長沙市PM2.5源解析結(jié)果表明,其主要來源為土壤揚(yáng)塵、二次顆粒物、交通排放、柴油機(jī)排放、煤燃燒和垃圾焚燒,其貢獻(xiàn)量分別為38.2%,21.0%,11.6%,11.1%,10.8%和7.2%[15]。近年來,隨著機(jī)動(dòng)車保有量逐年增加,城市內(nèi)機(jī)動(dòng)車尾氣污染已成為我國城市空氣污染的重要來源之一[16],2017年秋季,長沙市大氣PM2.5主要來源于機(jī)動(dòng)車尾氣(39%)和二次源(34%)[17]。目前湖南地區(qū)開展的源解析工作均為離線源解析,通常樣品采集時(shí)間為24 h,無法研究小時(shí)間尺度的突發(fā)污染事件[4]。而SPAMS的采樣時(shí)間短,且可以對(duì)小質(zhì)量的樣品進(jìn)行分析,這使得對(duì)大氣顆粒物短期組分變化的測(cè)量更精確[18]。現(xiàn)基于SPAMS對(duì)長沙市PM2.5進(jìn)行的采樣分析,以期為該地區(qū)顆粒物污染成因分析和精細(xì)化管理提供可靠的技術(shù)支撐。

    1 研究方法

    1.1 數(shù)據(jù)來源

    PM10、O3、NO2、CO和SO2的質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來源于中國空氣質(zhì)量在線監(jiān)測(cè)分析平臺(tái)(https://www.aqistudy.cn/),為長沙市各國控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位平均結(jié)果。

    1.2 源譜采集

    源譜采集采用真空瓶采樣法,選取長沙市市區(qū)主要污染源作為源譜采集對(duì)象,共采集了9個(gè)揚(yáng)塵源(道路揚(yáng)塵、建筑揚(yáng)塵、裸土),3個(gè)燃煤源(鍋爐), 14個(gè)機(jī)動(dòng)車尾氣源(柴油車、汽油車),7個(gè)工業(yè)工藝源(水泥、建材、涂料、化工、機(jī)械制造等),3個(gè)餐飲源(燒烤、食堂、大型飯店)和2個(gè)生物質(zhì)燃燒源(枯草、水稻),共涉及6個(gè)源類別[19-24]。

    1.3 采樣地點(diǎn)和時(shí)間

    采樣地點(diǎn):湖南省生態(tài)環(huán)境廳。

    采樣時(shí)間:2019年10月12日—11月25日,有效數(shù)據(jù)時(shí)間共計(jì)1 008 h。

    1.4 SPAMS數(shù)據(jù)分析

    監(jiān)測(cè)期間共采集3 184.1萬個(gè)顆粒物,其中有正、負(fù)譜圖信息的顆粒物577.9萬個(gè)。大氣顆粒物經(jīng)PM2.5切割頭切割后通過導(dǎo)電硅膠管引入SPAMS。顆粒物的粒徑及質(zhì)譜信息輸入到MATLAB r2011a上運(yùn)行的SPAMS Data Analysis V3.1軟件包進(jìn)行處理。通過自適應(yīng)共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法(ART-2a)對(duì)采集到的顆粒物進(jìn)行自動(dòng)分類[25],該算法能夠根據(jù)顆粒物質(zhì)譜中離子峰的種類及強(qiáng)度自動(dòng)將相似的顆粒物歸為同一類。使用的ART-2a算法參數(shù)如下:警戒因子為0.70,學(xué)習(xí)率為0.05,迭代次數(shù)為20。采用ART-2a算法將所有顆粒物分成數(shù)百種類型,然后通過人工根據(jù)化學(xué)成分特征將其合并為7類,分別為元素碳、有機(jī)碳、混合碳、富鉀、左旋葡聚糖、重金屬和礦物質(zhì)顆粒物,它們占總顆粒數(shù)的90%以上。通過對(duì)比采集的污染源源譜和環(huán)境空氣顆粒物譜圖,將環(huán)境顆粒物分為餐飲源、揚(yáng)塵源、生物質(zhì)燃燒源、機(jī)動(dòng)車尾氣源、燃煤源、工業(yè)工藝源、二次無機(jī)源及其他8種來源。

    1.5 HYSPLIT后向軌跡聚類分析

    HYSPLIT模式是一種歐拉和拉格朗日型混合的計(jì)算模式,其計(jì)算方法及分析邏輯見文獻(xiàn)[26-27]。利用該模式對(duì)監(jiān)測(cè)期間點(diǎn)位100 m高空逐小時(shí)48 h后向軌跡進(jìn)行聚類,分析不同源地、不同路徑氣流的平均源解析結(jié)果以及細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 PM2.5質(zhì)量濃度水平

    采樣期間長沙市ρ(PM2.5)隨時(shí)間的變化及其對(duì)應(yīng)的空氣質(zhì)量等級(jí)見圖1。由圖1可見,采樣期間ρ(PM2.5)平均值為55.5 μg/m3,其中優(yōu)、良天氣占比為80.3%,污染天氣占比為19.7%。采樣期間總體空氣質(zhì)量一般,捕捉到了數(shù)次污染過程,其中ρ(PM2.5)最高達(dá)208 μg/m3,達(dá)到重度污染水平,出現(xiàn)在 11月6日03:00。

    圖1 長沙市ρ(PM2.5)隨時(shí)間的變化及其對(duì)應(yīng)的空氣質(zhì)量等級(jí)

    2.2 PM2.5成分分析

    監(jiān)測(cè)期間長沙市PM2.5通過ART-2a分類方法分類的結(jié)果見圖2。由圖2可見,排前3位的成分分別是元素碳(36.4%),有機(jī)碳(23.6%),富鉀顆粒(16.1%)。此外,混合碳占比為8.3%,重金屬占比為4.2%,礦物質(zhì)占比為5.6%,左旋葡聚糖占比為4.7%。

    圖2 長沙市PM2.5成分分類結(jié)果

    2.3 PM2.5來源及變化趨勢(shì)分析

    2.3.1 PM2.5來源解析

    監(jiān)測(cè)期間長沙市PM2.5源解析結(jié)果見圖3。由圖3可見,貢獻(xiàn)排在前3位的分別為機(jī)動(dòng)車尾氣源、二次無機(jī)源和工業(yè)工藝源,占比分別為27.4%,21.5%和17.4%;揚(yáng)塵源和燃煤源占比分別為15.4%和8.4%,分列4,5位;生物質(zhì)燃燒源占6.1%;餐飲源占2.2%。部分地區(qū)SPAMS源解析結(jié)果見表1。由表1可見,長沙市揚(yáng)塵源占比僅次于揚(yáng)州;機(jī)動(dòng)車尾氣源占比僅低于杭州和揚(yáng)州;燃煤源占比在各城市中最低;工業(yè)工藝源僅略低于杭州;二次無機(jī)源最高,說明長沙市大氣氧化性相對(duì)較強(qiáng),氣-粒轉(zhuǎn)化過程可能強(qiáng)于其他部分城市。

    圖3 長沙市PM2.5源解析結(jié)果

    表1 部分地區(qū)基于SPAMS的PM2.5源解析結(jié)果

    2.3.2 PM2.5來源變化趨勢(shì)

    監(jiān)測(cè)期間長沙市PM2.5各類污染源變化趨勢(shì)見圖4。由圖4可見,機(jī)動(dòng)車尾氣源、二次無機(jī)源和工業(yè)工藝源是排在前3位的污染源,監(jiān)測(cè)期間隨著ρ(PM2.5)升高,這3類污染源顆粒數(shù)增加最明顯。生物質(zhì)燃燒源和揚(yáng)塵源顆粒數(shù)在ρ(PM2.5)出現(xiàn)低值時(shí)其比例升高,這可能是由于此時(shí)其余各污染源顆粒數(shù)大幅減少,而大氣背景中含有生物質(zhì)燃燒源和揚(yáng)塵源特征的顆粒占比凸顯所致,但揚(yáng)塵源整體貢獻(xiàn)較高,占比相對(duì)穩(wěn)定。

    圖4 長沙市PM2.5來源比例、顆粒數(shù)及質(zhì)量濃度變化

    11月6日、17日、24日分別發(fā)生了一次重污染過程,機(jī)動(dòng)車尾氣源、二次無機(jī)源和工業(yè)工藝源是這3次重污染過程的主要污染源,在3次重污染過程中分別占比為80.1%,63.3%和71.1%。11月6日,各污染源占比分別為機(jī)動(dòng)車尾氣源為43.7%,二次無機(jī)源為20.3%,工業(yè)工藝源為16.0%,揚(yáng)塵源為13.6%,生物質(zhì)燃燒源為2.3%,燃煤源為2.4%,其他源為1.1%,餐飲源為0.6%;11月17日和24日,占比最高的均為二次無機(jī)源,分別為25.8%和26.0%,工業(yè)工藝源占比分別為18.1%和23.2%,機(jī)動(dòng)車尾氣源占比分別為19.4%和21.8%,揚(yáng)塵源占比分別為16.0%和13.0%,燃煤源占比分別為12.6%和7.8%,生物質(zhì)燃燒源占比分別為5.4%和5.0%,其他源占比分別為1.3%和1.3%,餐飲源占比分別為1.4%和1.8%。

    重污染天(重度污染和嚴(yán)重污染)PM2.5來源貢獻(xiàn)特征見圖5。由圖5可見,重污染當(dāng)天顆粒物平均數(shù)量最多(188 514個(gè)),其次是重污染前一天(173 120個(gè)),數(shù)量最少的是重污染后一天(63 506個(gè)),總數(shù)量還不到重污染當(dāng)天的一半。機(jī)動(dòng)車尾氣源、工業(yè)工藝源和二次無機(jī)源在重污染當(dāng)天數(shù)量最多(分別為53 030,36 703和45 515個(gè)),其次是重污染前一天(分別為32 445,30 885和45 369個(gè)),后一天數(shù)量最少(分別為27 148,7 807和9 460個(gè));揚(yáng)塵源、餐飲源、燃煤源和其他源都是重污染前一天數(shù)量最多,其次是重污染當(dāng)天,后一天最少。以上數(shù)據(jù)顯示,機(jī)動(dòng)車尾氣源、二次無機(jī)源和工業(yè)工藝源是長沙市環(huán)境空氣中最主要的污染源。

    圖5 重污染天PM2.5來源貢獻(xiàn)特征

    2.3.3 PM2.5來源的日變化特征

    監(jiān)測(cè)期間長沙市PM2.5來源占比及質(zhì)量濃度日變化特征見圖6。由圖6可見,ρ(PM2.5)呈現(xiàn)明顯的夜間高、白天低的特征。二次無機(jī)源占比在11:00—12:00達(dá)到一天中的相對(duì)高值;工業(yè)工藝源、生物質(zhì)燃燒源占比在夜間明顯高于白天,與ρ(PM2.5)變化趨勢(shì)一致;餐飲源占比高值出現(xiàn)在20:00—22:00,與上海地區(qū)觀測(cè)結(jié)果一致[35];機(jī)動(dòng)車尾氣源在早高峰時(shí)段前后(08:30—10:30)占比較高;燃煤源和揚(yáng)塵源則在13:00—16:00占比達(dá)到相對(duì)高值。

    圖6 長沙市PM2.5來源及質(zhì)量濃度日變化特征

    各污染物質(zhì)量濃度、氣象參數(shù)及二次無機(jī)源占比日變化特征見圖7。

    圖7 各污染物質(zhì)量濃度、氣象參數(shù)及二次無機(jī)源占比日變化特征

    由圖7可見,ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)和ρ(NO2)日變化特征較為一致,均表現(xiàn)為夜間高、午后低。這一方面與邊界層高度有關(guān)[36-37],另一方面可能受到工業(yè)工藝源、生物質(zhì)燃燒源和餐飲源排放的影響。此外ρ(CO)在上午08:00—10:00出現(xiàn)次峰值,早于機(jī)動(dòng)車尾氣源峰值1 h,可見主要受到早高峰時(shí)段機(jī)動(dòng)車尾氣排放影響[38]。ρ(O3)與ρ(NO2)變化趨勢(shì)相反,隨午后氣溫升高顯著增長,峰值出現(xiàn)在16:00—17:00左右,ρ(NO2)夜間升高受到晚高峰NO排放對(duì)O3滴定效應(yīng)的影響。ρ(SO2)在上午11:00達(dá)到峰值,疑似受周邊排放源影響。受早高峰機(jī)動(dòng)車氮氧化物排放并在大氣中迅速轉(zhuǎn)化導(dǎo)致硝酸鹽信號(hào)增強(qiáng)的影響,1~2 h后導(dǎo)致二次無機(jī)源占比出現(xiàn)相對(duì)峰值。

    2.3.4 PM2.5來源后向軌跡聚類法分析結(jié)果

    監(jiān)測(cè)期間點(diǎn)位的48 h不同影響氣團(tuán)后向軌跡聚類及其對(duì)應(yīng)的PM2.5源解析結(jié)果見圖8。由圖8可見,第1簇為偏東方向氣團(tuán),占比為30.3%,ρ(PM2.5)平均值為53.4 μg/m3,前2位的污染源為二次無機(jī)源和工業(yè)工藝源。第2簇為東北偏北方向氣團(tuán),占比為23.2%,ρ(PM2.5)平均值為55.2 μg/m3,前2位的污染源為機(jī)動(dòng)車尾氣源和二次無機(jī)源。第3簇為偏西方向氣團(tuán),占比為16.9%,ρ(PM2.5)平均值為58.3 μg/m3,前2位的污染源同樣為機(jī)動(dòng)車尾氣源和二次無機(jī)源。第4簇為正北方向氣團(tuán),占比為13.4%,ρ(PM2.5)平均值為54.3 μg/m3。第5簇為東北方向氣團(tuán),占比為9.2%,ρ(PM2.5)平均值為65.6 μg/m3,機(jī)動(dòng)車尾氣源占比最高,為44.2%。第6簇為西北方向氣團(tuán),占比為7.0%,ρ(PM2.5)平均值為47.7 μg/m3,二次無機(jī)源占比僅次于偏東方向氣團(tuán),可能與氣團(tuán)傳輸路徑較長,顆粒物老化程度更高有關(guān)。

    圖8 點(diǎn)位48 h后向軌跡聚類及其對(duì)應(yīng)的PM2.5源解析結(jié)果

    整體看來,在東北方向氣團(tuán)主導(dǎo)下,ρ(PM2.5)最高,且機(jī)動(dòng)車尾氣源占比最高。究其原因,由于監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于長沙市城南,在監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的東北方向集中了交通量較大的萬家麗高架路、高鐵站商圈、萬家麗商圈,以及穿城而過的京港澳高速、機(jī)場(chǎng)高速和繞城高速等區(qū)域和交通要道,氣團(tuán)在經(jīng)過上述地段時(shí),將大量的機(jī)動(dòng)車尾氣攜帶至城南區(qū)域,由于監(jiān)測(cè)期間的大氣邊界層下移,導(dǎo)致污染物無法擴(kuò)散。在偏東方向氣團(tuán)主導(dǎo)下,工業(yè)工藝源、燃煤源貢獻(xiàn)最大,可能與長沙市東城郊以及瀏陽市工業(yè)園分布有關(guān)。

    3 結(jié)論

    (1)長沙市ρ(PM2.5)平均值為55.5 μg/m3,其中優(yōu)、良天氣占比為80.3%,污染天氣占比為19.7%,總體空氣質(zhì)量一般。

    (2)排前3位的顆粒物成分分別是元素碳(36.4%),有機(jī)碳(23.6%),富鉀顆粒(16.1%)。前3位的污染源為機(jī)動(dòng)車尾氣源、二次無機(jī)源、工業(yè)工藝源,占比分別為27.4%,21.5% 和17.4%,ρ(PM2.5)升高主要伴隨著以上污染源顆粒物貢獻(xiàn)的增加。

    (3)受工業(yè)工藝源、生物質(zhì)燃燒源和餐飲源排放的影響,夜間顆粒物濃度明顯升高;此外早高峰期間,機(jī)動(dòng)車尾氣源占比也有明顯增長,且伴隨顆粒物濃度的小幅升高。

    (4)在偏東方向氣團(tuán)主導(dǎo)下,工業(yè)工藝源和燃煤源貢獻(xiàn)最大;在東北方向氣團(tuán)主導(dǎo)下,ρ(PM2.5)最高,且機(jī)動(dòng)車尾氣源占比最高。

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