土壤中238U、226Ra、210Pb、210Po在3種蔬菜中的轉(zhuǎn)移及食用后劑量估算

梁國帥，陳柏迪，陳志東，鄧 飛

(廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心，廣州 510300)

鈾礦、釷礦及伴生放射性礦的開發(fā)利用在國家發(fā)展中具有重要地位。然而，對這些礦產(chǎn)資源的開發(fā)利用過程中，鈾、鐳、釷等天然放射性核素及其子體隨著生產(chǎn)工藝的各個流程進行富集、遷移、轉(zhuǎn)化，最終形成了一定量的放射性廢物，如果管理不當會進入環(huán)境。放射性核素直接或者間接通過大氣、降雨進入土壤，最終導致土壤受到放射性污染。放射性核素從土壤中轉(zhuǎn)移到植物，植物通過被食用的途徑進入人體，從而對人體產(chǎn)生了一定的輻射影響。

國內(nèi)外有相關(guān)研究指出，芥菜(Brassica juncea L.Czern.Et Coss.)、莧菜(Amaranthus tricolor)、大白菜(Brassica pekinensis)對于土壤中重金屬具有一定的吸附作用[1-4]，但是對于放射性核素的吸附研究鮮有報道。同時此3種蔬菜為公眾較常食用的蔬菜，是環(huán)境輻射劑量評價中的一個考量因素。研究其對土壤中的核素的吸附作用及進入人體后所產(chǎn)生的輻射劑量，既補充了蔬菜對放射性核素的吸附研究，又為放射性礦及伴生放射性礦的污染治理以及環(huán)境輻射評價提供一定的依據(jù)及數(shù)據(jù)支持。

在植物對于放射性核素的吸附研究中，國內(nèi)學者對238U吸附研究較多[5-8]，而對于226Ra、210Pb、210Po的吸附研究較少。目前較多研究是配制的含放射性核素的溶液，定量與土壤混合模擬受污染土壤環(huán)境[5-6]，或少數(shù)學者用實際受污染土壤但是以盆栽的形式來進行植物對核素的吸附研究[9]，而在更加接近實際污染情況的區(qū)塊土壤進行植物對核素的吸附研究比較缺乏。

本實驗研究利用廣東地區(qū)受鈾礦采冶污染土地、分別在含有不同濃度的238U、226Ra、210Pb、210Po區(qū)塊土壤中種植蔬菜，用放化分析方法，分析成熟期蔬菜的根、莖、葉中238U、226Ra、210Pb、210Po含量，探究蔬菜各部位對于238U、226Ra、210Pb、210Po的吸附規(guī)律，并初步估算公眾食用后的待積有效劑量，為廣東地區(qū)鈾礦污染地質(zhì)的輻射影響評價提供與實際情況更加接近的數(shù)據(jù)資料。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

1.1.1蔬菜

種子品種：燈籠芥，質(zhì)量指標：DB 440 100 T 19—2002；種子品種：大白菜，質(zhì)量指標：GB 16 715.2—2010；種子品種：莧菜，質(zhì)量指標：DB 440 100 T 27—2003。

從播種開始，至蔬菜自然生長至成熟期，收集雨水每天早晚進行噴淋澆灌，蔬菜經(jīng)過自然生長至成熟期全部收獲。收獲樣品后，按根、莖、葉分離(大白菜地上部分都按葉處理)，清洗干凈后晾干，稱鮮重計算產(chǎn)量；在105 ℃烘箱中烘干，稱量干重；分別置于馬弗爐中灰化后，稱量灰重；密封干燥保存樣品待處理測量。

1.1.2實驗土壤

相關(guān)研究[10-14]指出，鈾礦區(qū)周邊土壤中238U含量為6.88～551.9 mg/kg(238U活度濃度為84.97～6 815.96 Bq/kg)，本實驗研究以此為參考，設(shè)計了3塊種植地，模擬礦區(qū)周邊污染土壤情景。1號地為廣東紅壤(對照點，長寬高與2、3號地一致)，2、3號地土壤采用238U、226Ra、210Pb、210Po活度濃度較高的土壤(由受鈾礦污染的土壤與廣東紅壤按比例使用攪拌機混合后轉(zhuǎn)移至長、寬、高分別為2 m、1.5 m、1.8 m的種植地)。對種植地進行九宮格采樣混合后測量其土壤的元素含量及理化性質(zhì)，結(jié)果列于表1。各核素的活度濃度在1、2、3號地中逐級遞增，其余理化性質(zhì)處于相同水平。本研究中的食用性芥菜、大白菜、莧菜均為草本生植物，耕作層皆在表層0～20 cm之間。

表1 實驗土壤中元素含量和理化參數(shù)

1.2 測試儀器與方法

ICP-MS 7900，美國安捷倫公司生產(chǎn)；FH463B氡釷分析儀，北京核儀器廠生產(chǎn); HD-2011雙路低本底α、β測量儀, 核工業(yè)北京地質(zhì)研究院生產(chǎn)。

鈾標準溶液，核工業(yè)北京化工冶金研究院生產(chǎn)，標準證書為GBW(E)080173；鐳標準溶液，核工業(yè)北京地質(zhì)研究院生產(chǎn)，標準證書為GBW04313a；210Pb、210Po標準溶液，核工業(yè)東北分析測試中心檢定。

蔬菜灰樣及土壤干樣品中的238U分析方法參照國家標準GB/T 14506.30—2010，探測限：0.01 mg/kg。226Ra分析方法參照GB 14883.6—1994，探測限：4.3 Bq/kg。210Pb、210Po分析方法參照核行業(yè)標準EJ/T 859—1994，探測限分別為：7.1 Bq/kg、0.87 Bq/kg。

實驗中樣品抽取25%以及15%分別進行平行樣分析以及進行復檢，平行性以及復檢結(jié)果良好,并對蔬菜進行重復種植獲取偏差數(shù)據(jù)。由于雨水沖洗(每天澆淋)減少了空氣中放射性核素210Pb、210Po在葉面的沉積，因此，核素通過葉面被吸收的量可忽略不計。本工作僅考慮通過土壤吸收轉(zhuǎn)移因素。

本文引入轉(zhuǎn)移系數(shù)TF(Transfer Factor)，其計算方法如下：

式中，Cplant為植物體內(nèi)某種核素含量，Bq·kg-1(干)；Csoil為土壤某種核素含量，Bq·kg-1(干)。

參考前人總結(jié)的分類[15]：

低轉(zhuǎn)移植物：TF<1;

中轉(zhuǎn)移植物：1

高轉(zhuǎn)移植物：5

超高轉(zhuǎn)移植物：TF>10。

劑量估算參考《放射性核素攝入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范》(GB/T 16148—2009)，及《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》GB 18871—2002的規(guī)定進行。

2 結(jié)果分析和討論

2.1 蔬菜中核素含量分布

3種蔬菜生長收獲率正常，產(chǎn)量及干鮮比列于表2。相關(guān)研究[16-18]獲得的鮮產(chǎn)量數(shù)據(jù)與本研究類似，芥菜、大白菜、莧菜等鮮菜產(chǎn)量分別為3.86～5.64、4.90～5.58、3.63～4.83 kg/m2。

表2 蔬菜產(chǎn)量及干鮮比

如圖1(a)～圖1(d)所示，隨著土壤中各核素活度濃度的升高，蔬菜中的根、莖、葉中各核素的活度濃度也相應(yīng)升高，成正比關(guān)系；芥菜的葉部位中，在2號地中可能到達了吸附飽和度，相比于3號地樣品沒有出現(xiàn)明顯變化；同樣地這種情況也出現(xiàn)在大白菜的葉的210Po活度濃度變化當中。

圖1 蔬菜中238U、226Ra、210Pb、210Po活度濃度

3種菜中4種核素的活度濃度根部都比莖、葉部高。對于4種核素的吸附主要集中在根部的現(xiàn)象，與陳敏[5]、陳世寶[8]、馮涌[19]等人研究結(jié)果類似，說明植株根對238U、226Ra等核素的吸附作用明顯高于莖和葉。有研究結(jié)果表明，大多數(shù)植株的根存在著植物共生真菌，即叢枝菌根真菌[20]，這種真菌對重金屬有一定的固定作用，從而會使重金屬主要固定在植株根部[21]。由于蔬菜根通常為不食用部分，這就很大程度減少了蔬菜對于人體的劑量貢獻。

2.2 轉(zhuǎn)移系數(shù)

如圖2(a)～圖2(d)顯示,238U在芥菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在6.56×10-3～1.28×10-2之間，最高值出現(xiàn)在1號地中；在大白菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在4.39×10-3～8.57×10-3之間，最高值出現(xiàn)在1號地中；在莧菜中轉(zhuǎn)移系在4.21×10-3～1.11×10-2之間，最高值出現(xiàn)在3號地中。

圖2 238U、226Ra、210Pb、210Pb 在蔬菜中的轉(zhuǎn)移系數(shù)

226Ra在芥菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在3.53×10-3～4.86×10-3之間，最高值出現(xiàn)在2號地中；在大白菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在1.22×10-3～5.33×10-3之間，最高值出現(xiàn)在3號地中；在莧菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在1.95×10-3～8.75×10-3之間，最高值出現(xiàn)在3號地中。

210Pb在芥菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在1.94×10-3～7.89×10-3之間，最高值出現(xiàn)在1號地中；在大白菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在2.57×10-3～1.00×10-2之間，最高值出現(xiàn)在1號地中；在莧菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在5.01×10-3～8.99×10-3之間，最高值出現(xiàn)在3號地中。

210Po在芥菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在2.78×10-3～9.49×10-3之間，最高值出現(xiàn)在1號地中；在大白菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在2.42×10-3～8.90×10-3之間，最高值出現(xiàn)在1號地中；在莧菜中轉(zhuǎn)移系數(shù)在1.92×10-3～8.52×10-3之間，最高值出現(xiàn)在3號地中。

3種蔬菜的轉(zhuǎn)移系數(shù)并沒有隨著土壤中核素活度濃度的增高而增高，或者存在其它明顯變化關(guān)系，且皆集中在10-2～10-3之間。實驗表明3種蔬菜皆為低轉(zhuǎn)移植物，對所研究的4種天然放射性核素的吸附能力并不強。

在蔬菜生長過程中，土壤中各種核素會相互影響植物吸收，用Pearson分析法對238U、226Ra、210Pb、210Po的轉(zhuǎn)移系數(shù)進行雙變量的相關(guān)性分析，計算核素轉(zhuǎn)移到蔬菜過程中，4種核素之間的相關(guān)系數(shù)。結(jié)果表明，芥菜中238U和226Ra的TF，在0.05水平顯著相關(guān)；大白菜中210Pb和210Po的TF，在0.01水平顯著相關(guān)；莧菜中核素的TF沒有出現(xiàn)顯著相關(guān)。這可能是由于226Ra是238U的隔代子體，210Po是210Pb的隔代子體，從而導致他們在植物體內(nèi)的濃度有一定的相關(guān)性。

本次試驗的結(jié)果與前人的類似研究對比，結(jié)果基本一致。Lauria D C[22]等人研究表明，一般植株對238U的轉(zhuǎn)移系數(shù)在10-4～10-2之間；Ng Y C[23]對幾種農(nóng)作物的轉(zhuǎn)移系數(shù)實驗結(jié)果表明,不同的農(nóng)作物對226Ra的轉(zhuǎn)移系數(shù)在7×10-5～0.75之間，Mohammed[24]等人研究表明谷物對226Ra轉(zhuǎn)移系數(shù)值在0.006～0.036之間。IAEA-TRS-No.472[25]出版物中指出，葉菜類對238U、226Ra、210Pb、210Po的轉(zhuǎn)移系數(shù)分別在4.4×10-3～0.68、1.8×10-3～1.3×102、3.2×10-3～2.5×101、2.5×10-4～5.0×10-2之間。本次實驗結(jié)果也在IAEA-TRS-No.472的數(shù)據(jù)庫葉菜類的轉(zhuǎn)移系數(shù)范圍內(nèi)。本工作實驗數(shù)據(jù)可以對數(shù)據(jù)庫進行細化補充。

2.3 待積有效劑量估算

參考國標《放射性核素攝入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范》(GB/T 16148—2009)，公眾若食入此種蔬菜后產(chǎn)生的待積有效劑量為：

E=I×P1×P2

式中，E為食入一定量蔬菜的待積有效劑量，μSv；I為年食入量，kg；P1為蔬菜中某種核素的濃度，Bq·kg-1(鮮)；P2為某種核素的有效劑量系數(shù)，μSv·Bq-1。

UNSCEAR 2000年報告書提供的食入有效劑量系數(shù)列于表3，蔬菜食用部分(莖葉)中238U、226Ra、210Pb、210Po含量列于表4。由此估算得出公眾每食入食用部分(莖葉)1 kg的待積有效劑量列于表5。由表5可見，食入1 kg蔬菜的待積有效劑量，238U為0.001～0.105 μSv，226Ra為0.004～0.576 μSv，210Pb為0.019～0.646 μSv，210Po為0.010～1.30 μSv。

表3 食入有效劑量系數(shù)(單位：μSv·Bq-1)[26]

表4 蔬菜食用部分核素含量[Bq/kg(鮮)]

表5 食入1 kg蔬菜產(chǎn)生的待積有效劑量(μSv)

我國國標GB 18871—2002《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》中規(guī)定，公眾成員所受的輻射源的照射, 包括獲準的源、實踐所產(chǎn)生的照射和在干預情況下受到的照射, 其照射的劑量限值為1 mSv/a。食入每 kg在試驗所設(shè)計的不同污染程度土壤下生長的蔬菜，238U貢獻的劑量約占限值的1×10-6～1.05×10-4;226Ra貢獻的劑量約占限值的4×10-6～5.76×10-4；210Pb貢獻的劑量約占限值的1.9×10-5～4.46×10-4；210Po貢獻的劑量約占限值的1.0×10-5～1.30×10-3；大部分都遠低于千分之一。

3 結(jié)論

(1)芥菜、大白菜、莧菜的根中的238U、226Ra、210Pb、210Po含量比莖、葉高，芥菜對于這4種核素的吸附作用主要集中在根部。由于根通常為不食用部分，這就很大程度減少了對于人體的劑量貢獻。

(2)在廣東地區(qū)鈾礦污染地質(zhì)環(huán)境中生長的芥菜、大白菜、莧菜皆為低轉(zhuǎn)移植物，對于238U、226Ra、210Pb、210Po富集能力不強，轉(zhuǎn)移系數(shù)結(jié)果在IAEA-TRS-No.472的數(shù)據(jù)庫葉菜類的范圍內(nèi)，可以作為對數(shù)據(jù)庫進行驗證與補充。芥菜中238U和226Ra的TF之間以及大白菜中210Pb和210Po的TF之間存在相互影響關(guān)系；莧菜中3種核素的TF沒有出現(xiàn)相互影響關(guān)系。

(3)本實驗條件下生長的3種蔬菜可食用部分進入人體后，每1 kg產(chǎn)生的待積有效劑量，238U為0.001～0.105 μSv，226Ra為0.004～0.576 μSv，210Pb為0.019～0.646 Sv，210Po為0.010～1.30 μSv。本實驗結(jié)果可以為廣東地區(qū)鈾礦污染地區(qū)的輻射影響評價提供更準確的數(shù)據(jù)參考。