軸子拓?fù)浣^緣體候選材料層狀Eu1-xCaxIn2As2的物性研究*

易恩魁 王彬 沈韓 沈冰

(中山大學(xué)物理學(xué)院, 物理學(xué)國(guó)家級(jí)實(shí)驗(yàn)教學(xué)示范中心(中山大學(xué)), 廣州 510275)

1 引 言

近來(lái)二維磁性材料的研究越來(lái)越受到人們的關(guān)注.由于具有本征的磁有序和二維層狀的晶體結(jié)構(gòu)(層間以弱的范德瓦耳斯作用力結(jié)合), 二維磁性材料可以通過(guò)機(jī)械剝離、化學(xué)氣相沉積等手段制備成具有穩(wěn)定磁性的單原胞或幾個(gè)原胞的薄層[1-3].這就為制備新型自旋器件, 發(fā)展高密度、高集成度的新型芯片提供了新的材料基礎(chǔ).拓?fù)浣^緣體材料是近來(lái)凝聚態(tài)領(lǐng)域關(guān)注的熱點(diǎn), 由于非平庸拓?fù)鋺B(tài)的存在, 導(dǎo)致材料表現(xiàn)出諸多奇特的性質(zhì)(如量子化的電磁平臺(tái)等).電子在材料的表面或邊緣可以進(jìn)行無(wú)能量損耗的運(yùn)動(dòng), 這為研制新型低功耗芯片, 制備拓?fù)涑瑢?dǎo)器件、實(shí)現(xiàn)量子計(jì)算提供了新的選擇[4-7].綜合二維磁性材料和拓?fù)浣^緣體材料這兩類材料的特點(diǎn), 探索具有拓?fù)潆娮有再|(zhì)的二維本征磁性材料將會(huì)對(duì)研究拓?fù)潆娮游锢韺W(xué), 發(fā)展新一代低功耗、能夠突破量子極限的芯片有重要意義.

反鐵磁拓?fù)浣^緣體是近來(lái)研究較多的熱點(diǎn)拓?fù)洳牧?目前廣泛研究的反鐵磁拓?fù)浣^緣體MnBi2Te4(Bi2Te3)n(n=0,1,2,3)材料體系表現(xiàn)出層狀的晶體和磁性結(jié)構(gòu)[8-11].在MnBi2Te4薄層材料中,不同層(如MnTe層、BiTe層)作為截止頂端會(huì)影響體系中磁性和拓?fù)湫再|(zhì)的變化, 比如偶數(shù)層的薄膜樣品中會(huì)實(shí)現(xiàn)軸子拓?fù)鋺B(tài)[12], 奇數(shù)層的樣品中會(huì)出現(xiàn)量子反?；魻枒B(tài)[13].隨著n的增加, 層間耦合進(jìn)一步減弱, 體系反鐵磁的轉(zhuǎn)變溫度逐漸降低,材料中會(huì)同時(shí)出現(xiàn)反鐵磁序和鐵磁序的競(jìng)爭(zhēng)[14].當(dāng)n＞ 3時(shí), 理論預(yù)言層間耦合作用將消失, 體系可以成為一個(gè)純二維磁體[15].通過(guò)外加手段(比如磁場(chǎng)、門電壓、摻雜、壓力等), 體系可以出現(xiàn)多種磁性態(tài)和奇異電子態(tài), 這可以導(dǎo)致多種奇特的電磁效應(yīng)以及拓?fù)湎嘧?比如反鐵磁拓?fù)浣^緣態(tài)到陳絕緣態(tài)的相變)[16-19].角分辨光電子能譜實(shí)驗(yàn)觀察到了 M nBi2Te4的拓?fù)鋺B(tài)表面上打開了能隙[20,21], 符合預(yù)言的本征反鐵磁拓?fù)鋺B(tài)的電子結(jié)構(gòu), 但部分角分辨光電子能譜的實(shí)驗(yàn)觀察到了無(wú)能隙的能帶結(jié)構(gòu)[22-25], 多種實(shí)驗(yàn)的結(jié)果不一致.目前反鐵磁拓?fù)浣^緣體材料比較稀少, 特別是實(shí)驗(yàn)主要集中在Mn-Bi-Te體系中, 因此擴(kuò)大二維反鐵磁拓?fù)浣^緣體材料體系, 尋找可以獲得高質(zhì)量單晶的新材料成為研究磁性拓?fù)浣^緣體材料的急切需求.

最近, 理論工作預(yù)言了一類新的層狀反鐵磁拓?fù)浣^緣材料—Eu-122體系, 比如 E uIn2As2,EuSn2As2, E uSn2P2等.代 表材料 E uSn2P2和 E uSn2As2具有典型的二維范德瓦耳斯結(jié)構(gòu)[26-28], 可以通過(guò)機(jī)械剝離的手段獲得二維薄膜材料; 在 E uIn2As2中,理論預(yù)言了兩種沿c軸方向的反鐵磁結(jié)構(gòu), 都會(huì)導(dǎo)致Z4=2 的非平庸拓?fù)鋺B(tài), 及量子化的拓?fù)湫?yīng)[26].角分辨光電子能譜的實(shí)驗(yàn)觀察到在 E uIn2As2和EuSn2As2中存在非平庸拓?fù)鋺B(tài)的相關(guān)能帶結(jié)構(gòu)[27,28].輸運(yùn)實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明, 在 E uIn2As2中本征的反鐵磁磁矩沿著ab面方向[29].這表明在Eu-122體系中,可能會(huì)實(shí)現(xiàn)與 M nBi2Te4不同的本征面內(nèi)磁矩的軸子拓?fù)鋺B(tài)[26].此外如果保留沿c軸的反鐵磁序, 調(diào)節(jié)磁矩的方向也沿c軸, 可能誘導(dǎo)出新的高階拓?fù)鋺B(tài).豐富的磁有序和磁性態(tài)為在Eu-122體系中探索新奇拓?fù)鋺B(tài), 制備二維磁性電子器件提供了材料基礎(chǔ).但目前Eu-122體系的材料大都處于金屬態(tài)而非絕緣態(tài), 如何調(diào)節(jié)載流子濃度提升費(fèi)米能級(jí),同時(shí)保留相同的磁結(jié)構(gòu)成為調(diào)控材料的關(guān)鍵.

本文通過(guò)研究不同元素對(duì)體系的雜質(zhì)摻雜效應(yīng), 最終發(fā)現(xiàn)Ca成功地?fù)诫s進(jìn) E uIn2As2材料體系中.盡管體系引入無(wú)磁Ca, 但 E u1-xCaxIn2As2中仍然發(fā)現(xiàn)了與母體類似的長(zhǎng)程反鐵磁結(jié)構(gòu).通過(guò)磁各向異性的研究發(fā)現(xiàn)反鐵磁矩沿ab面內(nèi)方向, 這與未摻雜的母體非常相似.在反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以上也同樣發(fā)現(xiàn)了鐵磁極化子的存在.由此可見, 非磁性摻雜對(duì)體系的磁性影響不大.但電輸運(yùn)的結(jié)果表明體系的載流子濃度明顯降低了.通過(guò)化學(xué)摻雜成功地將費(fèi)米能級(jí)沿電子型方向進(jìn)行調(diào)制, 這為在二維磁性材料中探索和誘導(dǎo)非平庸拓?fù)鋺B(tài)提供了重要信息.

2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

采用高溫自助熔劑法生長(zhǎng) E uIn2As2體系材料(包括母體和摻雜的材料), 以In作為自助熔劑.將Eu,X(摻雜的元素), In和As的金屬粉末按化學(xué)計(jì)量比稱重, 研磨混合均勻后裝入氧化鋁小坩堝中, 然后將裝有原料的坩堝密封進(jìn)真空石英試管中.為防止實(shí)驗(yàn)過(guò)程中原料被空氣氧化, 以上的實(shí)驗(yàn)步驟均在充滿高純度氬氣( O2和 H2O 的體積分?jǐn)?shù)低于0.1 × 10—6)的手套箱中進(jìn)行.將密封好的原料放入馬弗爐中加熱至1000 ℃燒結(jié)1天, 之后以5 ℃/h的速率緩慢冷卻至700 ℃, 然后將單晶與助熔劑分離, 最終冷卻至室溫.在坩堝的底部得到薄片狀的單晶.

通過(guò)Cu靶X射線粉末衍射儀(型號(hào): Model EMPYREAN)在室溫下測(cè)量 E uIn2As2體系材料(包括母體和摻雜的材料)的結(jié)構(gòu); 通過(guò)掃描電子顯微鏡(型號(hào): 熱場(chǎng)Quanta400F)上配有的元素的能量色散譜(EDS)測(cè)量元素的成分和比例; 通過(guò)Quantum Design公司物性綜合測(cè)量系統(tǒng)(PPMS)的振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)測(cè)量直流磁化強(qiáng)度; 通過(guò)PPMS的直流電阻選件測(cè)量電阻.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 不同元素?fù)诫s的實(shí)驗(yàn)結(jié)果

為了能夠調(diào)節(jié)費(fèi)米面, 嘗試了多種元素對(duì)體系進(jìn)行摻雜(如圖1, 利用Ca進(jìn)行摻雜改變費(fèi)米能級(jí)): 比如在In的位置用Ga, Cd, Zn, Sn, Ag等元素進(jìn)行摻雜; 在As位通過(guò) S b,P 等元素進(jìn)行摻雜;在Eu位通過(guò)Sm, Ca等元素進(jìn)行摻雜.結(jié)果如表1所列, 元素?fù)诫s的體系中摻雜元素的含量低于儀器的識(shí)別精度, 最終只有Sn, Ca元素成功地?fù)诫s進(jìn)入體系, 其中Ca元素?fù)诫s效應(yīng)較為明顯.選取Ca摻雜的 E u1-xCaxIn2As2單晶進(jìn)行詳細(xì)研究.X射線衍射的結(jié)果表明, 制備的單晶表現(xiàn)出良好的結(jié)晶取向, 由于Ca原子與Eu原子半徑相似, 摻雜沒(méi)有引起明顯的晶格變化.EDS的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Ca成功地?fù)诫s進(jìn)了體系, 單晶為 E u0.81Ca0.19In2As2.

表1 E uIn2As2 體系不同元素?fù)诫s材料的單晶制備實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 1.Summary of results of single crystal growth of doped EuIn2As2 compounds∶ Ag, Sm, Sb.

圖1 (a) E u0.81Ca0.19In2As2 的晶體結(jié)構(gòu), 其中無(wú)磁的Ca元素替換掉部分磁性元素Eu; (b)體系材料能帶結(jié)構(gòu)示意圖, 其中母體 E uIn2As2 處于金屬態(tài), 通過(guò)摻雜提升費(fèi)米能級(jí), 可以實(shí)現(xiàn)可能的拓?fù)鋺B(tài); (c)母體 E uIn2As2 (上圖)和 E u0.81Ca0.19In2As2 (下圖)的X射線單面晶體衍射Fig.1.(a) Crystal structure of E u0.81Ca0.19In2As2.The atoms of non-magnetic element Ca replace some of the atoms of magnetic element Eu.(b) Schematic of band structure and Fermi level of E u1-xCaxIn2As2.Fermi level can be lifted by doping.(c) X-ray diffraction pattern of single crystals of E uIn2As2 (upper) and E u0.81Ca0.19In2As2 (lower).

3.2 E u0.81Ca0.19In2As2 的磁性研究

在 E uIn2As2中, 長(zhǎng)程反鐵磁序的建立依賴于Eu的磁性, 而摻雜無(wú)磁Ca會(huì)在長(zhǎng)程反鐵磁體系中引入無(wú)序雜質(zhì).理論模擬的結(jié)果表明, 建立長(zhǎng)程反鐵磁是形成非平庸拓?fù)鋺B(tài)的必要條件, 過(guò)多的無(wú)序會(huì)抑制長(zhǎng)程反鐵磁序, 最終影響拓?fù)鋺B(tài)的形成[26].因此首先研究無(wú)序雜質(zhì)對(duì)于體系磁性質(zhì)的影響.

圖2(a)是 E uIn2As2和 E u0.81Ca0.19In2As2的磁化數(shù)據(jù).如圖2(a)插圖所示, 可以觀察到在高溫下Eu0.81Ca0.19In2As2的磁化率隨溫度變化的行為滿足居里-外斯定律χ=C/(T-Θ) , 其中χ為磁化率,C為居里常數(shù),Θ為體系的居里溫度, 這表明在這一溫度區(qū)間體系以順磁態(tài)為主導(dǎo).隨著溫度降低,Eu0.81Ca0.19In2As2磁化率開始偏離居里-外斯行為.隨著溫度的進(jìn)一步降低, 如圖2(a)主圖所示, 在16 K下 E uIn2As2和 E u0.81Ca0.19In2As2的磁化率都出現(xiàn)了尖峰的特征, 表明體系經(jīng)歷了一個(gè)磁相變.在相轉(zhuǎn)變溫度以下, 磁化率隨溫度的降低而降低,這符合典型的反鐵磁磁化行為的特征.在母體EuIn2As2的研究中, 中子散射實(shí)驗(yàn)和電磁共振實(shí)驗(yàn)[30,31]已證實(shí)這一相變是反鐵磁相變, 并會(huì)引起低溫電阻率的一個(gè)尖峰行為.對(duì)比母體,Eu0.81Ca0.19In2As2的磁化行為和母體非常類似, 其磁化率尖峰的轉(zhuǎn)變溫度也沒(méi)有明顯變化, 因此我們判斷, 在摻雜的 E u0.81Ca0.19In2As2中, 反鐵磁相變依然存在.此外觀察到在磁轉(zhuǎn)變溫度以上, 磁化率偏離了居里-外斯定律, 這表明體系中存在磁漲落或短程磁有序.為了研究體系中的短程磁有序, 可以根據(jù)公式f=Θ/TN來(lái)計(jì)算體系的阻挫系數(shù).其中f為阻挫系數(shù),TN為反鐵磁轉(zhuǎn)變的奈爾溫度(TN=16K),Θ為體系的居里溫度(由居里-外斯定律χ=C/(T-Θ) 擬合的高溫段曲線可得Eu0.81Ca0.19In2As2的Θ值為65.2 K, 正的Θ值表明除了長(zhǎng)程的反鐵磁序, E u0.81Ca0.19In2As2中還存在鐵磁關(guān)聯(lián)).計(jì)算出 E u0.81Ca0.19In2As2阻挫系數(shù)為4.3, 高于 E uIn2As2的阻挫系數(shù)1.9[29].可見Ca的摻雜對(duì)體系中長(zhǎng)程反鐵磁序的影響不大, 但是影響了中溫區(qū)的短程磁序和可能的磁漲落.

圖2(b)給出了2 K溫度下Eu0.81Ca0.19In2As2在H//c和H//ab的磁滯回線, 體系表現(xiàn)出明顯的磁各向異性.根據(jù)2 K下體系的飽和磁化強(qiáng)度Msat的值為 1.87×104emu/mol (1 emu = 10—3A·m2),可以計(jì)算出有效磁矩為 6.9μB, 略小于單個(gè) E u2+的有效磁矩 7μB, 這可能是無(wú)磁Ca替換了部分Eu,導(dǎo)致平均磁矩降低.當(dāng)H//ab時(shí), 從磁化的微分曲線 dM/dH上可以明顯看到, 在磁化達(dá)到飽和之前, 出現(xiàn)了一個(gè)尖峰.與母體一樣,Eu0.81Ca0.19In2As2在外加磁場(chǎng)的作用下經(jīng)歷了一個(gè)“自旋反轉(zhuǎn)”相變.當(dāng)H//c時(shí), 體系缺乏這一相變.圖2(c)和圖2(d)分別給出不同溫度下H//c和H//ab磁滯回線.可以觀察到磁化隨著磁場(chǎng)的增大逐漸達(dá)到飽和, 并隨著溫度的增加呈現(xiàn)系列性的演變.在簡(jiǎn)單共線反鐵磁的結(jié)構(gòu)中, 當(dāng)沿磁矩方向施加的磁場(chǎng)達(dá)到一個(gè)臨界值Hsp時(shí), 兩套磁的子格子突然反轉(zhuǎn)到一個(gè)近平行于外加場(chǎng)的方向, 以保持體系的能量最低.而當(dāng)磁場(chǎng)垂直于磁矩平面時(shí), 兩套磁子格子將逐漸反轉(zhuǎn)達(dá)到飽和.因此根據(jù)各向異性的磁化數(shù)據(jù)我們判斷, E u0.81Ca0.19In2As2的基態(tài)磁結(jié)構(gòu)的磁矩仍然沿ab面方向[29].盡管引入了近20%的無(wú)磁雜質(zhì)Ca, 但體系仍然保持了與母體 E uIn2As2一樣的磁結(jié)構(gòu).這與其他材料, 如Co摻雜的BaFe2-xCoxAs2明顯不同[32].后者的雜質(zhì)摻雜將明顯抑制反鐵磁序, 反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度大大降低, 10%的摻雜將完全抑制掉長(zhǎng)程反鐵磁序.Ca的摻雜不會(huì)破壞EuIn2As2的反鐵磁序, 從而不會(huì)對(duì)體系中可能存在的非平庸拓?fù)鋺B(tài)產(chǎn)生較大影響.

圖2 (a)溫度依賴的 E uIn2As2 和 E u0.81Ca0.19In2As2 的磁化率曲線 χ (T) , 藍(lán)線來(lái)自于 E uIn2As2 數(shù)據(jù), 紅線來(lái)自于Eu0.81 Ca0.19In2As2 數(shù)據(jù).測(cè)量以零場(chǎng)冷的方式在1000 下進(jìn)行, 外加磁場(chǎng)的方向沿著ab面.在20 K左右明顯觀察到一個(gè)磁化曲線的尖峰.插圖為溫度依賴的 E u0.81Ca0.19In2As2 的磁化率倒數(shù) 1 /χ=H/M 曲線, 其中H為外加磁場(chǎng), M為樣品的磁化強(qiáng)度, 虛線表示的是根據(jù)居里-外斯定律擬合的曲線.(b) E u0.81Ca0.19In2As2 的磁滯回線測(cè)量結(jié)果, 外加磁場(chǎng)分別沿著晶體的ab面和c軸.插圖為放大方框區(qū)域內(nèi)的曲線, 其中黑色(右)對(duì)應(yīng)磁化強(qiáng)度, 藍(lán)色(左)對(duì)應(yīng)磁化強(qiáng)度微分, 可以觀察到微分曲線有一個(gè)明顯的尖峰.(c)外加磁場(chǎng)沿晶體的ab面方向時(shí), 樣品在溫度為2, 10, 15, 20和30 K時(shí)的磁化強(qiáng)度隨磁場(chǎng)變化曲線.(d)外加磁場(chǎng)沿晶體的c方向時(shí), 樣品在溫度為2, 5, 15, 20, 30, 35, 40, 60, 70和80 K時(shí)的磁化強(qiáng)度隨磁場(chǎng)變化曲線Fig.2.(a) Temperature dependent χ (where χ is the magnetic susceptlilty) of E uIn2As2 and E u0.81Ca0.19In2As2 , the blue curve represents E uIn2As2 , the red curve represents E u0.81Ca0.19In2As2.The inset is the temperature dependent 1 /χ of E uIn2As2 and Eu0.81Ca0.19In2As2in low temperature region.(b) The magnetic hysteresis loops at 2 K with the applied field within ab plane and along c axis.The inset is the d M/dH curve for the applied field within ab plane.(c) The magnetic hysteresis loops at 2, 10, 15,20 and 30 K with the applied field within ab plane.(d) The magnetic hysteresis loops at 2, 5, 15, 20, 30, 35, 40, 60, 70 and 80 K with the applied field along c axis.

3.3 E u0.81Ca0.19In2As2 的電輸運(yùn)研究

圖3 是 E u0.81Ca0.19In2As2和 E uIn2As2電輸運(yùn)測(cè)量結(jié)果.可以看出, E u0.81Ca0.19In2As2和EuIn2As2在高溫區(qū)域表現(xiàn)出類似的金屬性行為.在低溫區(qū)可以看到一個(gè)明顯的尖峰, 其位置正對(duì)應(yīng)于體系發(fā)生的反鐵磁轉(zhuǎn)變.在反鐵磁溫度以上, 由于出現(xiàn)了短程磁有序, 隨著溫度的降低, 磁性雜質(zhì)的散射作用增強(qiáng), 電子的局域化增強(qiáng), 電阻曲線呈上翹形式.在反鐵磁相變溫度以下, 長(zhǎng)程反鐵磁序隨溫度的降低而增強(qiáng), 電子的局域化程度因此降低, 電阻呈下降趨勢(shì).此外觀察到相比母體 E uIn2As2, 摻雜的Eu0.81Ca0.19In2As2的電阻率明顯升高.與母體一樣,Eu0.81Ca0.19In2As2的霍爾電阻率隨磁場(chǎng)呈線性的依賴關(guān)系(如圖3(b)插圖所示), 體系表現(xiàn)出單帶金屬行為.但是 E u0.81Ca0.19In2As2的霍爾系數(shù)遠(yuǎn)大于母體, 且隨溫度的變化不大(如圖3(b)所示).由公式Rh=1/(nq) , 其中Rh為霍爾系數(shù),n為載流子濃度,q為單個(gè)空穴電荷, 可得Eu0.81Ca0.19In2As2的空穴型載流子濃度為 1.9×1019cm-3, 低于母體EuIn2As2(1.8×1020cm-3)一個(gè)數(shù)量級(jí).盡管Ca和Eu的化學(xué)價(jià)相同 ( +2) , 離子半徑也相似, 但Ca的摻雜改變了體系的化學(xué)勢(shì), 費(fèi)米能級(jí)明顯升高.

圖3 (a)溫度依賴的 E uIn2As2 和 E u0.81Ca0.19In2As2 的電阻率ρ數(shù)據(jù).藍(lán)線代表 E uIn2As2 , 紅線代表 E u0.81Ca0.19In2As2.(b)溫度依賴的 E uIn2As2 和 E u0.81Ca0.19In2As2 的霍爾系數(shù)數(shù)據(jù).藍(lán)線代表 E uIn2As2 , 紅線代表 E u0.81Ca0.19In2As2.測(cè)量時(shí)外加磁場(chǎng)沿著c軸.插圖為2 K下隨磁場(chǎng)變化的 E uIn2As2 和 E u0.81Ca0.19In2As2 霍爾電阻率數(shù)據(jù).藍(lán)線代表 E uIn2As2 , 紅線代表Eu0.81 Ca0.19In2As2Fig.3.(a) Temperature dependent resistivity of E uIn2As2 and E u0.81Ca0.19In2As2.The blue curve represents E uIn2As2 , and the red curve represents E u0.81Ca0.19In2As2.(b) The temperature dependent Hall coefficients of of E uIn2As2 and E u0.81Ca0.19In2As2.The blue curve represents E uIn2As2 , and the red curve represents E u0.81Ca0.19In2As2.The field is exerted along c axis.The inset is the field dependent of Hall resistivity of E uIn2As2 and E u0.81Ca0.19In2As2.The blue curve represents E uIn2As2 , and the red curve represents E u0.81Ca0.19In2As2.

3.4 E u0.81Ca0.19In2As2 中鐵磁極化子的研究

圖4 是 E u0.81Ca0.19In2As2電磁輸運(yùn)測(cè)量結(jié)果.在反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以下, 磁阻MR(定義為MR=[ρ(H)-ρ(0)]/ρ(0) , 其中ρ(H) 為磁場(chǎng)下的電阻率,ρ(0)為零場(chǎng)下的電阻率)隨著磁場(chǎng)的增加而增加,而當(dāng)材料的磁化強(qiáng)度達(dá)到飽和時(shí), 磁阻隨著磁場(chǎng)的增加而降低, 這符合典型的反鐵磁磁阻的特征.隨著溫度的升高, 磁阻呈現(xiàn)系列性的演化, 磁阻極大值位置向低磁場(chǎng)方向移動(dòng), 而其值逐漸減小.低溫下的磁阻圖像可以理解為反鐵磁關(guān)聯(lián)與鐵磁關(guān)聯(lián)的競(jìng)爭(zhēng)所導(dǎo)致的載流子局域化與反局域化.在反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以上, 可以觀察到負(fù)的磁阻, 這表明此時(shí)體系中仍然存在著磁性的雜質(zhì)散射.先前的磁化數(shù)據(jù)表明, 在這一區(qū)域存在著短程磁有序和局域磁有序, 為研究其磁性關(guān)聯(lián), 根據(jù)Bethe-Ansatz模型, 把不同溫度下的隨磁場(chǎng)依賴的磁阻MR(H) 按照公式

圖4 (a) E u0.81Ca0.19In2As2 在2, 5, 8, 10, 12, 14, 16, 30, 60和150 K時(shí)隨磁場(chǎng)變化的磁阻數(shù)據(jù); (b)根據(jù)Bethe-Ansatz模型在18, 20和30 K時(shí)歸一化的磁阻數(shù)據(jù); (c)根據(jù)Majumdar-Littlewood公式在20, 30和60 K時(shí)擬合的磁阻數(shù)據(jù)Fig.4.(a) Field dependent MR of E u0.81Ca0.19In2As2 at 2, 5, 8, 10, 12, 14, 16, 30, 60 and 150 K; (b) the scaled MR at 18, 20 and 30 K within Bethe-Ansatz model; (c) the fitting of MR data at 20, 30 and 60 K by using Majumdar-Littlewood formula.

歸一化成一條曲線(如圖4(b)所示)[33].以MR(H)為縱坐標(biāo),H/(T+T*) 為橫坐標(biāo), 通過(guò)嘗試調(diào)整特征溫度T*, 可以把不同溫度的MR(H) 曲線歸一化到同一條特征曲線上, 從而得到T*=-14.1K.負(fù)的特征溫度表明體系中存在著鐵磁關(guān)聯(lián), 這讓我們聯(lián)想到在 E uB6, H gCr2Se2, E uTiO3[34-36]材料中,反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以上, 出現(xiàn)了具有鐵磁關(guān)聯(lián)的鐵磁極化子.鐵磁極化子是電荷載流子在有限距離內(nèi)自旋極化而產(chǎn)生的局域磁阻.為了探究體系中是否存在這種短程磁有序, 下面根據(jù)Majumdar-Littlewood公式:

對(duì)20—60 K的磁阻數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合, 其中ξ0是相關(guān)長(zhǎng)度,kf是費(fèi)米半徑,M是樣品的磁化強(qiáng)度,Msat是樣品的飽和磁化強(qiáng)度.如圖4(c)所示, 可以發(fā)現(xiàn)磁阻與 (M/Msat)2呈近線性的依賴關(guān)系符合鐵磁極化子模型所預(yù)言的電磁輸運(yùn)行為特征[37].因此我們判斷在 E u0.81Ca0.19In2As2中, 反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以上存在著短程和局域的鐵磁有序, 即鐵磁極化子.

4 結(jié) 論

研究了不同元素對(duì)層狀反鐵磁拓?fù)浣^緣體EuIn2As2體系的雜質(zhì)摻雜效應(yīng), 并成功制備了Eu0.81Ca0.19In2As2單晶.雖然引入了約20%的無(wú)磁雜質(zhì)Ca, 但體系中的長(zhǎng)程反鐵磁序被保留了下來(lái).通過(guò)詳細(xì)的磁化研究發(fā)現(xiàn), E u0.81Ca0.19In2As2的磁性與母體中類似, 磁矩沿ab面內(nèi)方向.由于雜質(zhì)的摻雜, 體系的載流子濃度明顯降低, 費(fèi)米能級(jí)被提升,這為在二維磁性材料中調(diào)制和誘導(dǎo)非平庸拓?fù)鋺B(tài)提供了重要信息.在反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以上同樣發(fā)現(xiàn)了鐵磁極化子.這啟發(fā)我們關(guān)注低維體系中短程磁序?qū)﹄娮討B(tài)和拓?fù)鋺B(tài)的影響和作用.