Fe3GeTe2/h-BN/石墨烯二維異質(zhì)結(jié)器件中的高效率自旋注入*

楊維 韓江朝 曹元 林曉陽 趙巍勝

(北京航空航天大學集成電路科學與工程學院, 北京 100191)

1 引 言

自從第一種二維材料石墨烯被剝離出來并用于自旋電子學, 二維材料在自旋電子器件方面的巨大潛力引起了人們的廣泛關(guān)注[1].與塊體材料相比,二維材料的原子厚度、超凈的界面和靈活的堆疊方式為物理效應和超低功耗器件的探索提供了巨大的機遇[2,3].其中, 在二維材料中的鐵磁性一直是人們探索的一個方向.早期工作是利用摻雜或缺陷和鄰近效應向石墨烯中引入磁性[4].二維Cr2Ge2Te6是實驗上第一個被發(fā)現(xiàn)的二維鐵磁材料, 其鐵磁性可以保留直到層數(shù)降低到兩層, 其居里溫度(Curie temperature,TC)從體材料中的68 K降低到了雙層中的30 K[5].CrI3是被發(fā)現(xiàn)的第一種單層二維鐵磁材料, 其TC僅有45 K, 磁序隨著層數(shù)的奇偶變化呈現(xiàn)出鐵磁性和反磁性[6].隨后, Fe3GeTe2和VSe2等單層二維材料中均發(fā)現(xiàn)了固有鐵磁性[7-10].基于二維鐵磁材料的范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)具有許多超越傳統(tǒng)體材料的優(yōu)勢, 比如磁性可控[11-13]、磁阻巨大[14]和高效翻轉(zhuǎn)[15,16]等.這些優(yōu)勢使得二維鐵磁材料在自旋電子學的邏輯和存儲應用方面具有極大的潛力[17-19].

在自旋電子學邏輯應用方面, 一個關(guān)鍵問題就是高效自旋注入.即把鐵磁材料中的自旋極化電流有效地注入到自旋傳輸?shù)臏系乐腥?石墨烯具有低自旋軌道耦合的特性和優(yōu)異的電學性能, 其自旋擴散長度在實驗上已經(jīng)達到幾十微米, 是自旋傳輸?shù)睦硐霚系繹20].而在二維鐵磁材料中, Fe3GeTe2與石墨烯晶格匹配度高, 實驗上已經(jīng)證明Fe3GeTe2/石墨烯/Fe3GeTe2的范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有160%的磁阻率[21].因此Fe3GeTe2是石墨烯合適的二維鐵磁金屬電極[22].而且, Fe3GeTe2的TC可以通過多種調(diào)控方式, 如: 近似耦合[23]、界面交換耦合[24]、原子比控制[25]和離子液體調(diào)控[7], 使其達到室溫.基于以上考慮, 本文利用密度泛函理論結(jié)合非平衡態(tài)格林函數(shù), 揭示了Fe3GeTe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)存在的高效自旋注入現(xiàn)象.相比于Fe3GeTe2/石墨烯直接接觸, 由于Fe3GeTe2自旋電子態(tài)在布里淵區(qū)的獨特分布, 使用氮化硼實現(xiàn)隧穿接觸時可以在更大偏壓下保持高效自旋注入.這些結(jié)果將有利于推動二維鐵磁材料在自旋邏輯實際應用方面的發(fā)展.

2 計算模型與理論方法

本文采用經(jīng)典的兩端口器件模型來進行計算,如圖1所示, 包括由Fe3GeTe2構(gòu)成的左電極, 石墨烯構(gòu)成的右電極和Fe3GeTe2/氮化硼/石墨烯層狀異質(zhì)結(jié)構(gòu)成的中心透射區(qū).其中, 以氮化硼的層數(shù)為0層或者3層來模擬實驗上的透明接觸和隧穿接觸兩種接觸情況.其中, Fe3GeTe2選取1 × 1晶胞(a=b= 3.991 ?), 而石墨烯和氮化硼選取超胞來使晶格與Fe3GeTe2匹配[22], 其晶格失配度分別為6.5%和7.8%.本文基于VASP(Viennaab initiosimulation package)中的密度泛函分析方法對器件結(jié)構(gòu)進行了優(yōu)化[26], 截斷能取值為400 eV, 布里淵區(qū)是由以G點為中心21 ×21 × 1的Monkhorst網(wǎng)格采樣, 設定力的收斂準則為0.01 eV/A.在此基礎上本文利用Nanodcal軟件包基于密度泛函理論結(jié)合非平衡態(tài)格林函數(shù)來進行輸運計算[27-29].輸運計算過程中, 基組函數(shù)通過雙Zeta加極化(double-zeta plus polarization,DZP)軌道基集的線性組合(linear combination of atomic orbital, LCAO)來描述原子.交互關(guān)聯(lián)能采用考慮線性自旋極化的局域密度近似(local density approximation, LDA), 截止能取值為160 Ry.在輸運計算過程中, 左右電極的自洽計算采用100 ×9 × 100的k點網(wǎng)絡抽樣, 中心區(qū)采用1 × 9 × 100的k點網(wǎng)絡抽樣, 對應器件的輸運方向沿著x和z軸, 如圖1所示.為了防止z軸上周期性重復帶來的影響, 在器件z軸上加入了15 ?真空層.在進行平衡態(tài)輸運計算時, 通過對布里淵區(qū)的透射系數(shù)取平均得到對應能量下的透射系數(shù):

圖1 Fe3GeTe2/氮化硼(3)/石墨烯器件的(a)側(cè)視圖和(b)俯視圖, 其中器件的電極區(qū)域由虛線框標出; 在器件的中心透射區(qū)Fe3GeTe2和石墨烯之間有0層或者3層氮化硼, 這里所示的模型是具有3層氮化硼的器件結(jié)構(gòu)Fig.1.(a) The side view and (b) top view of Fe3GeTe2/h-BN(3)/graphene devices.The electrode regions of the device are indicated by a dashed frame.The number of h-BN layers between graphene and Fe3GeTe2 in the center region is 0 or 3.The model shown here is the device structure with 3 layers h-BN.

其中,ABZ是布里淵區(qū)面積,Tσ(E,k//) 是依賴橫向布洛赫波矢k//、能量E和自旋σ的透射系數(shù).使用朗道爾-巴蒂克(Landauer-Buttiker)公式計算非平衡態(tài)下的自旋流:

其中e是單位電荷,h是普朗克常數(shù),fL/R(E,μL/R)是左右電極的費米狄拉克分布.μL/R=EF±eVb/2分別代表左電極和右電極在偏置電壓Vb下的化學勢.根據(jù)自旋流的大小, 可以定義非平衡態(tài)下自旋注入效率:

3 計算結(jié)果與分析

利用單層Fe3GeTe2向石墨烯注入自旋的結(jié)果如圖2所示.圖2(a)和圖2(b)分別是在沒有氮化硼作隧穿層的器件中的I-V特性曲線和對應的自旋極化率.從圖2(a)可以看到自旋向上的電流明顯高于自旋向下的電流, 這表明有很好的自旋注入效果.實際上, 在低偏壓 ± 0.1 V下, 石墨烯中的自旋極化率高達93.3% (圖2(b)).不過, 隨著偏壓的增大, 自旋向下電流也逐漸增大, 使得自旋極化率逐漸下降, 在 ± 0.3 V偏壓下只有60%左右.

圖2 (a) 透明接觸器件的I-V曲線; (b) 透明接觸器件石墨烯溝道中的自旋極化率; (c) 隧穿接觸器件的I-V曲線; (d) 隧穿接觸器件石墨烯溝道中的自旋極化率Fig.2.(a) I-V curves of the transparent contact device; (b) spin polarization in graphene channel of the transparent contact device;(c) I-V curves of the tunneling contact device; (d) spin polarization in graphene channel of the tunneling contact device.

圖2(c)所示為隧穿接觸器件分辨自旋的IV特性曲線.在隧穿接觸器件中, 即使偏壓增加到0.3 V, 自旋向下的電流依然十分微弱.而自旋向上的電流正常地隨著偏壓增大而增大.因此, 如圖2(d)所示, 在[—0.3 V, +0.3 V]的偏壓范圍內(nèi),石墨烯中的自旋極化率都保持在很高的數(shù)值(94.8%—98.7%).除了自旋極化率的變化外, 相比于透明接觸器件, 隧穿接觸器件電流小了一個數(shù)量級, 這是由于隧穿電流隨著勢壘厚度呈現(xiàn)指數(shù)衰減造成的.電流的減小意味著在同樣工作電壓下隧穿接觸器件的功耗更低, 但是對信號測量的靈敏度要求會增加.

為了深入理解兩種器件輸運機制, 本文計算了兩種器件分辨自旋的透射譜, 如圖3所示.圖3(a)是透明接觸器件的透射譜, 圖3(b)是隧穿接觸器件的自旋分辨透射譜.左邊一列對應兩種器件的自旋向上通道, 右邊一列對應自旋向下通道.當左邊的Fe3GeTe2電極注入一個具有橫向動量kx的電子, 在不考慮散射的情況下, 只有當右邊石墨烯電極在同樣的橫向動量kx具有可用的電子態(tài)時, 來自左電極的電子才能有效透射過中心區(qū)[30].而石墨烯在費米面附近只有在狄拉克錐上才具有可用電子態(tài), 所以只有在狄拉克錐附近區(qū)域的電子才能對輸運起貢獻.在本文的器件中, 由于選取了的石墨烯超胞, 狄拉克錐附近對應布里淵區(qū)的G點附近.而正如圖3所示, 兩種器件的自旋向下和自旋向上通道的透射系數(shù)在G點(kx= 0)附近都具有明顯的石墨烯能帶的狄拉克錐特征.而且, 在透明接觸器件中除了狄拉克錐型區(qū)域外, 還具有呈現(xiàn)帶狀的高透射區(qū)域.而在隧穿接觸器件中, 除了狄拉克錐區(qū)域以外, 其他區(qū)域的貢獻都小到可以忽略.

圖3 (a)透明接觸器件和(b)隧穿接觸器件的透射譜, 其中左邊一列是自旋向上通道的透射譜, 右邊一列是自旋向下通道的透射譜Fig.3.Transmission spectra of (a) the transparent contact devices and (b) the tunneling contact devices.The left column is the transmission spectra of the spin up channel and the right column is the transmission spectra of the spin down channel.

為了對這些特征有一個深入了解, 本文研究了Fe3GeTe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)和Fe3GeTe2/氮化硼/石墨烯異質(zhì)結(jié)的能帶特征, 如圖4所示.在兩種異質(zhì)結(jié)中, 費米面和石墨烯狄拉克錐的相對位置都有一些偏移, 這是由于金屬和半導體層狀材料的接觸形成肖特基勢壘造成的影響.結(jié)合圖4(a)和圖3(a)分析可知, 在透明接觸器件中的帶狀的高透射區(qū)域其實源自Fe3GeTe2分辨自旋的能帶特征.因此,可以得出結(jié)論透明接觸器件的輸運特性主要受Fe3GeTe2和石墨烯在費米面附近能帶排布的影響.如圖4(a)的Fe3GeTe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)所示, 在費米面附近Fe3GeTe2自旋向上能帶與石墨烯的狄拉克錐發(fā)生了明顯的雜化, 形成了導電通道(圖4(a)).而Fe3GeTe2自旋向下能帶和石墨烯的狄拉克錐則沒有明顯的雜化, 只有在更高能量處(0.15 eV)才發(fā)生了能帶的交纏.這些特征可以很好地解釋在低偏壓下Fe3GeTe2中的自旋向下電流很小, 而 ± 0.3 V偏壓下增長迅速, 降低了自旋注入效率.而Fe3GeTe2與石墨烯之間的軌道雜化是由于異質(zhì)結(jié)界面電荷轉(zhuǎn)移造成的.如圖4(c)差分電荷密度所示, 石墨烯的pz軌道損耗電子而Fe3GeTe2的 dz2軌道積聚電子, 在界面上電荷重分配, 造成石墨烯狄拉克錐和Fe3GeTe2自旋向上能帶的雜化.此外, 在隧穿接觸器件中, 輸運特性僅受石墨烯狄拉克錐區(qū)域內(nèi)的Fe3GeTe2能帶影響.在Fe3GeTe2/氮化硼/石墨烯異質(zhì)結(jié)中, 情況和透明接觸不一樣.由于隧穿層氮化硼的存在,Fe3GeTe2與石墨烯之間不會發(fā)生直接的軌道雜化.因此, Fe3GeTe2中自旋極化的電子需要隧穿注入到石墨烯中.然而, 正如圖4(b)所示, Fe3GeTe2在狄拉克錐附近只有自旋向上的能帶穿過了費米能級.這種特征意味著Fe3GeTe2只會隧穿注入自旋向上的電子到石墨烯中.而且, 這種特征在費米面附近的一定能量范圍內(nèi)都能保持.因此, 隧穿器件能夠在更大的偏壓范圍內(nèi)實現(xiàn)高效地注入自旋到石墨烯中.為了證實這個推斷, 本文計算了費米能級上k點依賴的Fe3GeTe2態(tài)密度分布, 如圖4(d)所示.可以看到, 在費米面上的G點附近, 只有自旋向上的電子態(tài)分布, 沒由自旋向下可用的電子態(tài).這證明了在隧穿器件中, 只有自旋向上電子能隧穿注入到石墨烯中.

圖4 (a) Fe3GeTe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)能帶; (b) Fe3GeTe2/氮化硼/石墨烯異質(zhì)結(jié)能帶; (c) Fe3GeTe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)差分電荷密度,其中綠色代表電子損耗, 黃色代表電子積聚; (d) 費米能級上k點依賴的Fe3GeTe2態(tài)密度分布; 圖4(a) 和圖4 (b) 中左邊一列為自旋向上能帶, 右邊一列為自旋向下能帶Fig.4.(a) Band structure of Fe3GeTe2/graphene heterojunction; (b) band structure of Fe3GeTe2/boron nitride/graphene heterojunction; (c) the differential charge density of Fe3GeTe2/graphene heterojunction, where the green and yellow represent electron depletion and accumulation respectively; (d) the k dependent density of states distribution at the Fermi level in Fe3GeTe2.In Fig.4(a) and Fig.4(b), the left column represents the spin up bands, and the right column represents the spin down bands.

4 結(jié) 論

本文基于密度泛函理論結(jié)合非平衡態(tài)格林函數(shù)研究了單層二維鐵磁材料Fe3GeTe2對石墨烯自旋注入的結(jié)果.結(jié)果表明在沒有氮化硼作為隧穿層的情況下, 由于Fe3GeTe2自旋向上的能帶與石墨烯的狄拉克錐能帶在費米面附近發(fā)生了軌道雜化,導致透明接觸器件在低偏壓下可以有效注入自旋極電流到石墨烯中.在使用氮化硼作為隧穿層的情況下, 由于Fe3GeTe2在石墨烯狄拉克錐區(qū)域只有自旋向上的能帶位于費米能級附近, 使得只有自旋向上的電子隧穿注入到石墨烯中, 這讓隧穿接觸器件能在[—0.3 V, 0.3 V]偏壓范圍內(nèi)都能實現(xiàn)高效自旋注入.本文的這些結(jié)果, 將有助于理解Fe3GeTe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)的輸運特性, 推動全二維自旋邏輯器件的發(fā)展.