基于BIXS方法的氣體中高濃度氚在線測量技術(shù)

楊 陽，賴財鋒，黃 坡，李 余，陳志林

中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽 621999

隨著聚變能源項目的逐級推進，氚操作量也將從實驗室級逐漸推進到聚變堆級。而氚準(zhǔn)確測量是聚變堆氚安全、工藝控制以及燃料衡算的基礎(chǔ)。聚變堆氚工藝系統(tǒng)中的氚濃度范圍覆蓋15個數(shù)量級，涉及到工藝系統(tǒng)內(nèi)、手套箱及流出物的分析測量。手套箱及流出物內(nèi)氚含量較低，防護級及流出物中的氚測量技術(shù)能夠滿足測量需求，但工藝系統(tǒng)內(nèi)高濃度氚的在線測量技術(shù)尚需展開深入研究。工藝級氣體中的氚測量氣量少，氚含量高(可高達(dá)純氚級)，因此需要探測器具有體積小、密封性好、穩(wěn)定性高等特點。

氣體中高濃度氚在線測量技術(shù)主要有拉曼光譜法[1]、電離室法[2]和β射線誘發(fā)X射線譜測量方法(β-ray induced X-ray spectrometry, BIXS)[3]，其測量范圍、響應(yīng)時間、工作氣氛、工作氣壓各不相同。其中BIXS方法的工作氣壓為10-3～105Pa，能夠在其余兩種方法無法工作的氣壓下(10-2～103Pa)進行氚濃度測量，即該方法對工作氣壓與工作氣氛無特殊要求。BIXS方法由日本富山大學(xué)氫同位素研究中心提出，早期僅通過BIXS能譜的總計數(shù)計算氣體中氚的分壓，沒有進行能譜分析[4]。德國卡爾斯魯厄氚實驗室(TLK)基于該方法搭建了高濃度氚在線測量系統(tǒng)，使用Geant4程序進行模擬優(yōu)化[5]，并分析了不同測量室材料對氚記憶效應(yīng)的影響[6]，系統(tǒng)對氚分壓的探測下限為7.1×10-3Pa[7]。國內(nèi)方面，中國原子能科學(xué)研究院基于NaI探測器建立了BIX氚分壓測量系統(tǒng)，基于能譜總計數(shù)獲得測量室內(nèi)氚的分壓，并對氚分壓為1～1×105Pa范圍內(nèi)的含氚氣體進行實驗測量[8]。為了進一步提升該方法的探測效率，分析BIXS能譜與氚分壓及氣氛的關(guān)系，本工作基于高分辨硅漂移探測器(silicon drift detector, SDD)建立BIXS測量系統(tǒng)，優(yōu)化測量室關(guān)鍵參數(shù)，實驗測量該系統(tǒng)在不同壓強下的響應(yīng)并對測量能譜進行初步分析。

1 基于蒙特卡洛方法的BIXS實驗系統(tǒng)設(shè)計及優(yōu)化

1.1 BIXS計算模型

BIXS方法通過測量氚β射線在測量室室壁材料中誘發(fā)的X射線譜計算測量室內(nèi)氣體氚濃度。圖1為基于PENELOPE程序[9]而建立的BIXS方法的蒙特卡洛(Monte Carlo, MC)計算模型。BIXS系統(tǒng)主要由測量室、探測器、探測器真空室三部分構(gòu)成。測量室為BIXS系統(tǒng)設(shè)計的關(guān)鍵，測量室為圓柱腔室，主材料為不銹鋼，內(nèi)壁鍍有金層，一方面能夠提高β射線-X射線轉(zhuǎn)換效率，另一方面能夠減小氚的記憶效應(yīng)；測量室底部為鍍有金層的鈹窗，在密封測量室的同時提高X射線的透過率；此外，為提高探測效率，探頭處于低真空環(huán)境。影響系統(tǒng)探測效率的參數(shù)主要為測量室尺寸(高度及直徑)、測量室鍍金層厚度(圖1中Au層-1厚度)、鈹窗厚度、鈹窗鍍金層厚度(圖1中Au層-2厚度)、探測器到測量室的距離，因此本工作詳細(xì)討論了上述5個參數(shù)對探測效率的影響。

圖1 BIXS測量系統(tǒng)計算模型

1.2 BIXS測量室尺寸

在氣氛為氫氣、測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm、鈹窗厚度為125 μm、鈹窗鍍金層厚度為100 nm的條件下，使用PENELOPE程序分別模擬了不同測量室高度(H=3.2、10、20、25 mm)及內(nèi)徑(D=5、10、15、20、25、30 mm)對BIXS能譜探測效率與能譜計數(shù)率的影響，結(jié)果示于圖2。由圖2可以看出，隨著測量室高度與內(nèi)徑的增加，探測效率逐漸減小，但同時由于測量室的體積增加，即測量室內(nèi)部的氚總量增加，計數(shù)率又呈上升趨勢。綜合考慮計數(shù)率與探測效率以及測量室裝配的可行性，選擇高度為10 mm、內(nèi)徑15 mm作為BIXS測量室內(nèi)部尺寸，即BIXS測量室靈敏體積為1.77 mL。

1×105 Pa氫氣，測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗厚度為125 μm，鈹窗鍍金層厚度為100 nm，探測器到測量室距離為2 mm H，mm：●——3.2，■——10，*——20，▲——25

1.3 BIXS測量室鍍金層厚度

氚β射線在Au中的最大射程為310 nm，因此討論了BIXS測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為200、300、400、500 nm下探測器的相對探測效率，結(jié)果示于圖3。圖3模擬結(jié)果表明，測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度在200～500 nm范圍內(nèi)對相對探測效率影響不大。為減小不銹鋼材料特征X射線對BIXS能譜影響，同時考慮鍍金工藝，選擇400 nm作為BIXS測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度。

1×105 Pa氫氣，測量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，鈹窗厚度為125 μm鈹窗鍍金層厚度為100 nm，探測器到測量室距離為2 mm

1.4 鈹窗鍍金層厚度

BIXS測量室鈹窗鍍金層對能譜中Au的特征X射線貢獻(xiàn)最大。若其厚度太小，則將降低β射線到X射線的轉(zhuǎn)換效率，進而降低探測器探測效率。而鈹窗鍍金層太厚則會阻擋低能X射線到達(dá)探測器，同樣降低探測器探測效率。因此，本工作計算了20～400 nm范圍內(nèi)鈹窗鍍金層厚度對探測器相對探測效率的影響，計算結(jié)果示于圖4。由圖4可以看出，鈹窗鍍金層厚度在20～400 nm間變化時，相對探測效率的最大值出現(xiàn)在100 nm處，因此鈹窗鍍金層厚度選擇為100 nm。

1×105 Pa氫氣，測量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗厚度為125 μm，探測器到測量室距離為2 mm

1.5 鈹窗厚度

設(shè)鈹窗厚度為125 μm時，探測器相對探測效率為100%。經(jīng)過模擬計算，探測器相對探測效率與鈹窗厚度的變化曲線示于圖5。圖5計算結(jié)果表明，鈹窗厚度越薄，探測器相對探測效率越大，但基于鈹窗機械強度以及穩(wěn)定性考慮，最終選擇100 μm作為BIXS測量室鈹窗厚度。

1×105 Pa氫氣，測量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗鍍金層厚度為100 nm，探測器到測量室距離為2 mm

1.6 BIXS測量室到探測器距離

確定BIXS測量室參數(shù)后，為搭建BIXS實驗系統(tǒng)，還需明確探測器與BIXS測量室距離對測量結(jié)果的影響。假設(shè)探測器與BIXS測量室距離為5 mm時，相對探測效率為100%，則該距離與相對探測效率的關(guān)系示于圖6。由圖6可以看出，隨著探測器到BIXS測量室距離的增加，相對探測效率呈減小趨勢。由于刀口法蘭裝配與鈹窗支撐件限制，最終確定探測器與測量室的距離為6 mm。

1×105 Pa氫氣氣氛，測量室高度為10 mm、內(nèi)徑為15 mm，測量室側(cè)壁及頂部鍍金層厚度為500 nm，鈹窗厚度為125 μm，鈹窗鍍金層厚度為100 nm

2 BIXS實驗測量系統(tǒng)

基于上述關(guān)鍵參數(shù)與高分辨SDD探測器搭建了1.77 mL小體積BIXS實驗測量系統(tǒng)(圖7)，其中圖7(a)為BIXS測量室照片，圖7(b)為BIXS實驗測量系統(tǒng)。BIXS測量室內(nèi)嵌在一個定制的CF25盲法蘭中，進氣管道與出氣管道均為外徑3.175 mm不銹鋼管道，通過焊接固定在測量室兩側(cè)；BIXS測量室通過CF25刀口法蘭與探頭真空室密封連接；SDD探測器探頭位于探頭真空室中，探測器自帶CF40探頭密封組件與探頭真空室下端通過CF40刀口法蘭盤密封連接。BIXS測量室與探頭真空室均接入真空計測量其中的真空度。

圖7 BIXS測量室照片(a)及BIXS實驗測量系統(tǒng)照片(b)

3 含氚的氫氬混合氣體的測量

3.1 測量方法

進行氚測量實驗前，首先采用氦質(zhì)譜檢漏儀對測量系統(tǒng)漏率進行檢測；非測量時間內(nèi)，BIXS測量室內(nèi)部保存1×105Pa氫氣，進行本底采集。實驗開始前，采用分子泵機組將BIXS測量室抽真空至1×10-2Pa以下，然后向測量室內(nèi)充入含氚氣體。本次實驗采用體積比為1∶1的氫、氬混合氣體，其中氚的活度濃度為3.61×1011Bq/m3。先控制測量室壓強為55 kPa，多次測量BIXS能譜獲得實驗系統(tǒng)穩(wěn)定性與測量精度；再控制測量室壓強為20～70 kPa，每個壓力點測量24 h，獲得不同壓強下BIXS實驗?zāi)茏V。實驗結(jié)束后采用催化氧化+分子篩吸附的方式除去測量室中氣體。

3.2 結(jié)果與討論

BIXS實驗系統(tǒng)漏率≤1×10-10Pa·L/s。在壓強為55 kPa時對BIXS實驗?zāi)茏V進行測量，結(jié)果示于圖8。如圖8所示，能譜中可以清晰地分辨Ar的Kα、Kβ特征峰，Au的Mα特征峰，以及不銹鋼中Fe與Ni的Kα特征峰。四次測量中全譜計數(shù)率偏差<0.8%，Ar的Kα特征峰計數(shù)率偏差<1.3%，Au的Mα特征峰計數(shù)率偏差<3.8%，可以看出該方法的測量結(jié)果穩(wěn)定性較好。由于氚的記憶效應(yīng)，實驗結(jié)束后，BIXS能譜范圍內(nèi)(0～18.6 keV)本底總計數(shù)率由0.011/s抬升至0.075/s，使用機械泵除氣12 h后，本底計數(shù)率下降至0.036/s。

圖8 BIXS實驗系統(tǒng)測得能譜

不同壓強下的BIXS能譜及計數(shù)率示于圖9。由圖9可以看出，隨著壓強的增加，即測量室內(nèi)氚總量的增加，能譜的總計數(shù)率呈增加趨勢，其中軔致輻射譜及Ar的特征峰計數(shù)率均呈線性增加趨勢，且Ar峰計數(shù)率的線性明顯好于能譜總計數(shù)率。但由于混合氣體中Ar氣的存在，氚β射線將更多的能量損失在了氣體中而非鍍金層中，使得Au的特征X射線峰強度幾乎不隨氣體壓強變化，如圖9(b)中的紅色線條所示，由此還可以通過Ar峰與Au峰的比值判斷測量室內(nèi)總氣壓與氚的分壓。此外，對比BIXS能譜總計數(shù)率的模擬值(圖9(b)中青色線條)與實驗值(圖9(b)中藍(lán)色線條)，可以看出在該條件下模擬結(jié)果與實驗結(jié)果較為吻合。

圖9 不同壓強下BIXS實驗系統(tǒng)測得能譜(a)及BIXS能譜各部分計數(shù)率隨壓強變化關(guān)系(b)

4 結(jié) 論

基于BIXS方法建立了高濃度氚在線測量實驗系統(tǒng)，采用MC方法設(shè)計并優(yōu)化了系統(tǒng)關(guān)鍵參數(shù)，搭建了1.77 mL小體積BIXS實驗系統(tǒng)，通過實驗測量獲得20～70 kPa含氚氫氬混合氣體的BIXS能譜，并對能譜各部分進行了初步分析。實驗結(jié)果表明；BIXS系統(tǒng)重復(fù)測量結(jié)果顯示全譜計數(shù)率偏差<0.8%，Ar的Kα峰計數(shù)率偏差<1.3%，Au的Mα峰計數(shù)率偏差<3.8%，整體穩(wěn)定性較好；不同壓強下BIXS實驗系統(tǒng)測量結(jié)果顯示，BIXS能譜總計數(shù)率、Ar的Kα峰計數(shù)率以及軔致輻射譜計數(shù)率隨壓強增加呈線性上升趨勢，但Au的Mα峰計數(shù)率在該氣氛下幾乎不隨氚的分壓改變；此外，該條件下BIXS能譜的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果較為吻合。