雙色光激發(fā)液體介質(zhì)輻射太赫茲波的仿真研究*

田澤中，朱 艷，王浩洋

（昆明理工大學(xué)，云南 昆明 650500）

0 引言

近幾十年，太赫茲技術(shù)在高帶寬通信[1-2]、醫(yī)療診斷[3]、無(wú)損檢測(cè)[4-5]和安全檢查[6-7]方面引起了廣泛關(guān)注，表現(xiàn)出巨大的發(fā)展?jié)摿?。超短脈沖激光器的發(fā)展，使獲得可靠的太赫茲源成為可能[8-9]，但缺乏大功率、寬頻帶和高效率的太赫茲源仍然是制約太赫茲技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵問(wèn)題。在眾多產(chǎn)生太赫茲輻射的方法中，最常見(jiàn)的是光整流和飛秒成絲[10]兩種方法。飛秒成絲是指飛秒激光脈沖在介質(zhì)中傳輸時(shí)，由強(qiáng)激光引起的自聚焦效應(yīng)和電離介質(zhì)后產(chǎn)生的等離子體帶來(lái)的衍射與折射效應(yīng)共同作用而達(dá)到的一種動(dòng)態(tài)平衡，形成穩(wěn)定的等離子體通道，而太赫茲波伴隨著等離子體形成產(chǎn)生[11]。相較于光整流方法，飛秒成絲可以產(chǎn)生寬帶寬、高能量的太赫茲輻射[12]。自1993 年飛秒成絲產(chǎn)生太赫茲被報(bào)道以來(lái)，飛秒成絲主要使用氣體介質(zhì)（通常為空氣、氮?dú)猓┊a(chǎn)生太赫茲波，但氣體介質(zhì)一般存在分子密度低、能量轉(zhuǎn)換效率低等問(wèn)題。與氣體介質(zhì)相比，液體介質(zhì)具有較高的分子密度和較低的電離勢(shì)。此外，由于液體介質(zhì)具有良好的自愈性，所以不容易被擊穿。2017 年，Zhang 等人通過(guò)將高強(qiáng)度超短激光脈沖聚焦在液體水膜中，產(chǎn)生了強(qiáng)于空氣介質(zhì)的太赫茲輻射[13]。這是自2008 年繼水蒸氣產(chǎn)生太赫茲輻射后，水介質(zhì)作為太赫茲輻射源的另一個(gè)重大進(jìn)展[14]。近年來(lái)，液體太赫茲源作為新的研究方向獲得了人們的廣泛關(guān)注。迄今為止，除水之外的其他液體如乙醇、甲醇、重水和丙酮激發(fā)太赫茲輻射的實(shí)驗(yàn)都已得到驗(yàn)證[15-16]。

基于飛秒成絲的太赫茲輻射方法，通常根據(jù)激發(fā)激光器的數(shù)目分為單色和雙色兩種情況。單色光情況下，只有一個(gè)特定中心波長(zhǎng)（通常為800 nm）的泵浦激光脈沖。雙色光情況下，需要在光束路徑中使用偏硼酸鋇（Barium Metaborate，BBO）晶體來(lái)產(chǎn)生泵浦激光（400 nm）的諧波。通常使用有質(zhì)動(dòng)力模型解釋單色光輻射太赫茲的物理機(jī)制[17]。對(duì)于雙色光，一般采用瞬態(tài)光電流模型進(jìn)行解釋。該模型將太赫茲輻射歸因于快速隧道電離產(chǎn)生的電子定向漂移電流[18]。

除理論分析，仿真模擬有助于理解物理機(jī)制。在眾多仿真模型中，PIC 方法被廣泛應(yīng)用于等離子體放電或等離子體真空器件的研究[19-20]。它通過(guò)跟蹤粒子軌跡來(lái)研究介質(zhì)與激光之間的相互作用，引入MCC 方法處理粒子之間的碰撞，因此可以采用PIC/MCC 方法對(duì)液體太赫茲源的輻射機(jī)理進(jìn)行研究。近幾年，PIC 方法被用于研究太赫茲的激發(fā)情況。2019 年，PIC 方法被用于研究單色激光脈沖激發(fā)水線的太赫茲輻射過(guò)程[21]。通過(guò)研究電子分布情況，人們將太赫茲輻射的產(chǎn)生歸因于水線幾何形狀的非對(duì)稱性。但之前的太赫茲仿真研究較少考慮電子與液體分子間的碰撞作用，而液體介質(zhì)中粒子間的相互碰撞對(duì)于產(chǎn)生太赫茲輻射的影響遠(yuǎn)大于氣體介質(zhì)，不能忽略。

本文通過(guò)PIC/MCC 模擬構(gòu)建了雙色激光脈沖激發(fā)液體介質(zhì)產(chǎn)生太赫茲輻射的仿真模型，以液態(tài)水和重水介質(zhì)為對(duì)象展開(kāi)研究。首先，仿真模擬液體介質(zhì)的電離過(guò)程，并在雙色激光場(chǎng)作用下產(chǎn)生自由電子。其次，為了深入了解激光與液體介質(zhì)相互作用的細(xì)節(jié)，計(jì)算電子在非對(duì)稱激光場(chǎng)下的運(yùn)動(dòng)以及電子與分子的碰撞作用。電子的集體運(yùn)動(dòng)構(gòu)成方向性電流浪涌，產(chǎn)生了遠(yuǎn)場(chǎng)區(qū)域的太赫茲輻射。再次，為了消除雙色激光場(chǎng)中電子高頻振蕩對(duì)太赫茲輻射的影響，采用小波變換對(duì)電子電流進(jìn)行濾波處理，得到了太赫茲時(shí)域波形。最后，對(duì)太赫茲場(chǎng)強(qiáng)與激光能量的關(guān)系進(jìn)行研究，結(jié)果顯示，仿真結(jié)果與現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)結(jié)果趨勢(shì)大致相同。

1 模型方法

液體介質(zhì)太赫茲輻射的PIC/MCC 模擬示意圖如圖1 所示，仿真周期從圖1（a）開(kāi)始到圖1（g）結(jié)束。

以激光脈沖為實(shí)驗(yàn)條件，圖1 中步驟（a）的線極化激光電場(chǎng)可表示為[22]：

圖1 液體介質(zhì)太赫茲輻射的PIC/MCC 模擬

式中：τ0是激光半高全寬；E1和E2分別是基頻波ω和倍頻波2ω的振幅；φ是基頻波與倍頻波之間的相位差。

圖1 中步驟（b）模擬了液體介質(zhì)中的電離過(guò)程。粒子產(chǎn)生在被時(shí)間步長(zhǎng)和空間步長(zhǎng)劃分的連續(xù)時(shí)間和連續(xù)空間中。為了將現(xiàn)有的電離理論應(yīng)用于水介質(zhì)和重水介質(zhì)，將水介質(zhì)和重水介質(zhì)視為無(wú)定型半導(dǎo)體。液體介質(zhì)的光擊穿可以被描述為電子空穴對(duì)的產(chǎn)生[23]。由瞬態(tài)光電流模型可知，只有隧穿電離機(jī)制可以對(duì)漂移電流產(chǎn)生貢獻(xiàn)，輻射太赫茲波。因?yàn)樗泶╇婋x電離率與振蕩電場(chǎng)直接相關(guān)，所以在每個(gè)光學(xué)周期內(nèi)可以產(chǎn)生凈漂移電流密度的累加，從而形成電流浪涌[24]。因此，仿真過(guò)程中只考慮隧穿電離。由于電子與空穴的復(fù)合所需時(shí)間在皮秒尺度，遠(yuǎn)大于脈沖時(shí)間，因此不考慮電子復(fù)合[25]。在如此短的時(shí)間尺度下，電子擴(kuò)散也可以忽略不計(jì)[26]。

圖1 中步驟（c）描述了電子在激光場(chǎng)下的加速運(yùn)動(dòng)，根據(jù)電子在每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)所受到的電場(chǎng)力計(jì)算電子的速度和位置。根據(jù)牛頓力學(xué)原理，電子的速度和位置更新如下：

式中：dt為循環(huán)一次的時(shí)間步長(zhǎng)；Fi為每個(gè)電子所受的電場(chǎng)力；字母i代表迭代次數(shù)；vi,1和xi為當(dāng)前時(shí)間步經(jīng)過(guò)激光電場(chǎng)加速后的電子速度和位置。對(duì)于遠(yuǎn)場(chǎng)輻射，等離子體可視為點(diǎn)源。由于相互作用過(guò)程中電子的最大位移遠(yuǎn)小于輻射太赫茲場(chǎng)的波長(zhǎng)，因此沒(méi)有考慮電子位移的影響。由于電子的速度遠(yuǎn)小于光速，因此不考慮相對(duì)論效應(yīng)，忽略磁場(chǎng)。等離子體勢(shì)場(chǎng)遠(yuǎn)小于電場(chǎng)，因此也被忽略。

與氣體介質(zhì)相比，液體介質(zhì)中自由電子的自由路徑長(zhǎng)度較小，因此粒子之間的碰撞不可忽略，故引入MCC 格式來(lái)處理粒子之間的碰撞。在圖1 步驟（d）中，電子的能量損失和碰撞后速度由MCC模型計(jì)算。水和重水是由自由水分子及其不同質(zhì)量和構(gòu)型的團(tuán)簇組成的，因此在水和重水中的碰撞過(guò)程十分復(fù)雜[27]。電子與分子的碰撞有彈性碰撞、振動(dòng)激發(fā)碰撞[（010）和（100）+（001）]以及旋轉(zhuǎn)激發(fā)碰撞（J=0 →0-3）[29-36]。對(duì)于彈性碰撞，采用經(jīng)典力學(xué)中的二體碰撞法計(jì)算電子碰撞后的速度[37]。對(duì)于非彈性碰撞，能量損失是通過(guò)在不改變運(yùn)動(dòng)方向的情況下減少動(dòng)力能量來(lái)計(jì)算的[27]，然后用二體碰撞法計(jì)算碰撞后的速度。電子碰撞后的速度為vi,2，是下一步的初速度。

仿真模型的物理基礎(chǔ)是瞬態(tài)光電流模型，根據(jù)圖1 中步驟（g）計(jì)算電子電流密度和太赫茲場(chǎng)[18]：

式中，e是電子電荷，Ne是介質(zhì)中電子密度，vd為電子在非對(duì)稱激光場(chǎng)下的漂移速度。根據(jù)式（2），輻射的太赫茲場(chǎng)取決于介質(zhì)中自由電子的密度和漂移速度。圖1 中步驟（e）的電子密度Nei是根據(jù)電子的空間分布來(lái)計(jì)算的。圖1 中步驟（f）的電子速度Vi是通過(guò)對(duì)網(wǎng)格點(diǎn)空間步長(zhǎng)范圍內(nèi)vi,2電子速度求均值得到的，可以反映電子運(yùn)動(dòng)的一般趨勢(shì)。

2 仿真和討論

使用構(gòu)建的液體介質(zhì)激發(fā)太赫茲輻射的PIC/MCC仿真模型，對(duì)比研究液態(tài)水介質(zhì)和重水介質(zhì)激發(fā)產(chǎn)生太赫茲輻射的過(guò)程，并充分分析中間變量的計(jì)算過(guò)程。仿真中所用的激光及介質(zhì)參數(shù)如表1 所示。

表1 激光及介質(zhì)參數(shù)

激光脈沖激發(fā)介質(zhì)中電子密度的演化如圖2（a）所示。在激光脈沖范圍內(nèi)，液態(tài)水和重水的電子密度逐漸增大。激光脈沖結(jié)束時(shí)，不再發(fā)生電離事件，使得電子密度達(dá)到最大值。出現(xiàn)最大值后，電子密度出現(xiàn)了輕微的下降趨勢(shì)，并伴有振蕩。造成這種現(xiàn)象的原因在于，激光離開(kāi)后電子不斷離開(kāi)和進(jìn)入模擬區(qū)域，且離開(kāi)的電子多于進(jìn)入的電子。兩種介質(zhì)電子密度變化趨勢(shì)相同，但由于液態(tài)水電離能低于重水電離能，所以液態(tài)水的電子密度增速和電離總量均大于重水介質(zhì)。通過(guò)跟蹤粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡，得到如圖2（b）和圖2（c）所示的電子速度和電子電流密度。電子在雙色激光場(chǎng)中的運(yùn)動(dòng)是高頻振蕩和平均漂移疊加而成的，因此電子速度和電子電流密度均會(huì)劇烈振蕩。從圖2（c）中不容易觀察到明顯的漂移電流。為了濾除電子高頻振蕩，得到電子的漂移電流密度，采用小波變換（Wavelet Transform，WT）方法處理振蕩的電子電流。平滑的漂移電流密度如圖2（d）所示，可以觀察到液態(tài)水中產(chǎn)生的電子電流密度大于重水介質(zhì)。

圖2 液態(tài)水與重水激發(fā)太赫茲計(jì)算結(jié)果

根據(jù)式（4），由漂移電流密度計(jì)算介質(zhì)對(duì)太赫茲輻射的吸收率后得到太赫茲的時(shí)域波形。如 圖3 所示，使用小波變換的方法可以濾除電子高頻振蕩得到良好的太赫茲時(shí)域波形。重水介質(zhì)的太赫茲時(shí)域?qū)挾鹊陀谝簯B(tài)水介質(zhì)，這是由于重水介質(zhì)電離能高，相對(duì)于液態(tài)水介質(zhì)產(chǎn)生電離的時(shí)間短，因此產(chǎn)生的太赫茲輻射脈寬較短。但是，重水介質(zhì)產(chǎn)生太赫茲輻射場(chǎng)的強(qiáng)度高于液態(tài)水。雖然水中的電子電流密度高于重水介質(zhì)，但由表1 可知，重水介質(zhì)對(duì)太赫茲的吸收相對(duì)液態(tài)水介質(zhì)少。因此，重水介質(zhì)產(chǎn)生的太赫茲遠(yuǎn)場(chǎng)輻射強(qiáng)于液態(tài)水介質(zhì)。激光離開(kāi)后，兩種介質(zhì)產(chǎn)生的太赫茲場(chǎng)開(kāi)始振蕩并逐漸減小到零，這是由波包失去相干性的散射過(guò)程引起的[41]。

圖3 太赫茲時(shí)域波形的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和仿真結(jié)果的對(duì)比

使用該模型研究太赫茲場(chǎng)幅值隨激光能量的變化情況，如圖4 所示?？梢钥闯觯S著激光能量的增大，兩種介質(zhì)產(chǎn)生太赫茲場(chǎng)的幅值均逐漸增大。這一變化趨勢(shì)與之前的研究保持一致[42]。重水介質(zhì)在激光能量小于0.9 mJ 時(shí)，產(chǎn)生的太赫茲輻射峰值小于液態(tài)水介質(zhì)，這是由于重水介質(zhì)電離能高，存在一段范圍內(nèi)的激光能量能夠電離液態(tài)水但不能或只能較少電離重水介質(zhì)，只產(chǎn)生較小的漂移電流密度。當(dāng)激光能量大于這一范圍并增大時(shí)，重水介質(zhì)電離程度增加，形成較大的漂移電流密度產(chǎn)生較大的太赫茲輻射。由于液態(tài)水對(duì)于太赫茲輻射的強(qiáng)吸收性，使得重水介質(zhì)產(chǎn)生的太赫茲強(qiáng)度逐漸大于液態(tài)水介質(zhì)。但是，兩種介質(zhì)的仿真結(jié)果均略小于實(shí)驗(yàn)結(jié)果。有兩個(gè)原因可解釋這一現(xiàn)象：一是實(shí)驗(yàn)中電離情況遠(yuǎn)比仿真復(fù)雜，如兩種介質(zhì)中均存在不同種類的分子基團(tuán)，會(huì)對(duì)電離過(guò)程造成影響；二是仿真過(guò)程中只考慮了瞬態(tài)光電流對(duì)太赫茲產(chǎn)生的貢獻(xiàn)，而沒(méi)有考慮有質(zhì)動(dòng)力和其他非線性效應(yīng)。

圖4 太赫茲強(qiáng)度隨激光能量的變化情況

3 結(jié)語(yǔ)

本文采用PIC/MCC 仿真方法基于瞬態(tài)光電流模型構(gòu)建了用于研究液態(tài)水介質(zhì)的仿真模型，對(duì)比研究了液態(tài)水介質(zhì)和重水介質(zhì)產(chǎn)生太赫茲輻射的過(guò)程及結(jié)果，并用小波變換得到了電子漂移電流密度和太赫茲時(shí)域波形，解釋了仿真結(jié)果背后的物理機(jī)制。這一工作有助于更好地理解液體介質(zhì)產(chǎn)生太赫茲輻射的物理機(jī)理，為選擇合適的液體介質(zhì)、優(yōu)化液體太赫茲源提供了方法和思路。