利用核磁共振資料定量評價頁巖孔隙結(jié)構(gòu)

孟 昆，王勝建，薛宗安，侯瑞卿，肖 亮

1. 中國地質(zhì)大學(xué)（北京），北京 100083；2. 中國地質(zhì)調(diào)查局油氣資源調(diào)查中心，北京 100083；3. 中石化勝利石油工程有限公司 地質(zhì)錄井公司，山東 東營 257064

引 言

頁巖氣儲層的孔隙結(jié)構(gòu)是影響氣藏儲集能力和頁巖氣開采的主要因素[1]. 頁巖氣儲層中氣體的賦存形式包括吸附態(tài)、游離態(tài)和溶解態(tài)3種，以吸附態(tài)和游離態(tài)為主，其中較大孔隙中往往以游離態(tài)為主，而較小孔隙則以吸附態(tài)為主[2-4].定量表征頁巖氣儲層的孔隙大小和分布對于評估頁巖氣藏潛力、指導(dǎo)頁巖氣的勘探開發(fā)具有重要意義[5-7].

核磁共振（NMR）測井資料是研究巖石孔隙結(jié)構(gòu)的重要資料，在表征孔隙體積、孔徑分布和比表面積等方面具有其它資料所不可比擬的優(yōu)勢[8-12].目前，NMR測井資料廣泛用于表征巖石的孔隙結(jié)構(gòu)和劃分儲層類型，在常規(guī)-致密儲層中取得了很好的應(yīng)用效果[13-16].然而，由于頁巖氣儲層孔隙尺寸較小，且相應(yīng)的巖石物理配套實驗資料較少，因此常規(guī)的利用NMR測井表征巖石孔隙結(jié)構(gòu)的方法失去了作用.分形理論由 Mandelbrot[17]在 1975年首次提出，是用來描述不規(guī)則幾何圖形自相似特性的一種常用方法[18,19].1988年，Krohn[20]用掃描電鏡觀察巖石斷面，發(fā)現(xiàn)各種砂巖、頁巖及碳酸鹽巖在一定尺度內(nèi)具有良好的分形性質(zhì).賈芬淑等[21]利用分維數(shù)來定量評價砂巖的孔隙結(jié)構(gòu)，取得了一定的應(yīng)用效果.然而，大多數(shù)自然物體的形狀呈現(xiàn)出非均質(zhì)性和多重分形特征，一個恒定的分形維數(shù)不能準(zhǔn)確地描述其特征.因此，在分形的基礎(chǔ)上，有研究者提出了一種能提供更多孔隙特性信息的多重分形理論，將自相似性度量轉(zhuǎn)化為多重分形函數(shù)集[22,23].目前，國內(nèi)外學(xué)者針對巖心孔徑分布開展了大量的分形和多重分形性特征研究.胡琳等[24]基于壓汞數(shù)據(jù)，根據(jù)頁巖孔隙分形曲線的特征，將孔隙結(jié)構(gòu)劃分為滲透孔隙、凝聚-吸附孔隙和吸附孔隙三類.Jiang等[25]基于壓汞數(shù)據(jù)，建立了分形參數(shù)與孔隙度和滲透率之間的相關(guān)關(guān)系.Zhao等[26]基于低溫氮氣吸附和NMR實驗，發(fā)現(xiàn)中巴肯地層微孔隙體積和平均孔隙大小與多重分形參數(shù)譜寬（Δα）有較好的相關(guān)性.王民等[27]發(fā)現(xiàn)頁巖孔徑分布存在明顯的多重分形特征，孔徑分布的非均質(zhì)性主要與孔隙比表面積有關(guān).Liu等[28]基于低溫二氧化碳和氮氣實驗，發(fā)現(xiàn)了巴肯頁巖具有多重分形現(xiàn)象，廣義維數(shù)隨著階矩的增加而減小，多重分形譜呈現(xiàn)強的不對稱性.

低溫氮氣吸附、低溫二氧化碳吸附、壓汞和NMR是常用的研究巖心孔徑分布的實驗方法，巖心孔徑分布的多重分形特征分析被用來進一步刻畫巖心孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性和非均質(zhì)性.鄂西地區(qū)震旦系陡山沱組是中國頁巖氣勘查的新層系，陡山沱組直井分段壓裂的日產(chǎn)氣量最高達5 460 m3/d、水平井壓裂獲得5.53萬m3/d穩(wěn)定頁巖氣流[29,30].目前，針對該層系的頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)的研究尚不充分.為提高對該層系儲層的孔隙結(jié)構(gòu)的有效評價精度，本文基于多重分形理論對飽含鹽水狀態(tài)的巖心T2譜進行多重分形特征分析及敏感參數(shù)提取，研究多重分形參數(shù)與巖石孔隙結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系，并通過敏感的多重分形參數(shù)建立頁巖氣儲層孔隙結(jié)構(gòu)的定量表征和分類的方法.

1 地質(zhì)背景

鄂西地區(qū)位于四川盆地東部，大地構(gòu)造上處于揚子板塊中段.目的層震旦系陡山沱組沉積環(huán)境主要為潮坪、臺內(nèi)盆地及斜坡沉積，而黑色頁巖段主要發(fā)育于臺內(nèi)盆地[31].陡山沱組二段暗色泥頁巖地層厚度超過50 m；有機碳含量（TOC）普遍大于1%；有機質(zhì)類型以I~II1型為主，成熟度（Ro）介于0.58%~2.38%之間，平均為1.98%；頁巖礦物成分以白云石為主，具備形成頁巖氣的良好地質(zhì)條件[29,32].

鄂陽頁1井位于鄂西地區(qū)黃陵背斜的西南部，其震旦系陡山沱組可劃分為四段.陡一段為灰色泥質(zhì)白云巖，厚度11.46 m；陡二段以黑色碳質(zhì)頁巖和灰黑色白云質(zhì)頁巖為主，厚度127.69 m；陡三段以灰色灰質(zhì)白云巖、淺灰色白云巖為主，厚度57.72 m；陡四段發(fā)育一套深灰色泥巖，厚度0.65 m（圖1）.本次研究選取鄂陽頁1井震旦系陡山沱組陡二段巖心20塊，其中黑色碳質(zhì)頁巖9塊、灰黑色白云質(zhì)頁巖11塊，開展了飽含鹽水狀態(tài)的NMR研究，通過對T2譜的多重分形特征分析，研究頁巖氣儲層的微觀孔隙結(jié)構(gòu).

圖1 鄂陽頁1井震旦系陡山沱組地層柱狀圖Fig. 1 Stratigraphic column of the Sinian Doushantuo formation, eyangye 1 well

2 NMR實驗和數(shù)據(jù)分析

2.1 NMR實驗

NMR實驗在紐邁 MicroMR20-G型核磁共振巖心分析儀上完成.為了使巖心 NMR實驗與實際NMR測井資料之間具有較好的匹配性，在巖心NMR實驗時往往選用與NMR測井儀器相對應(yīng)的回波間隔，這些回波間隔在常規(guī)儲層中具有一定的適用性，但對于黏土含量較高、孔喉半徑較小的細粒級儲層，其回波間隔則需要選用更小的值[33,34]. 本文考慮到頁巖儲層的微小孔隙較發(fā)育，T2譜上短弛豫組分所占比重較大，在實驗時選擇 0.069 ms的回波間隔進行測量.其它的測量參數(shù)包括：等待時間（Tw）=1.5 s，掃描次數(shù)=64，接收增益=100%，回波個數(shù)=8 192.

實驗基本步驟如下：（1）將巖心切割成直徑為2.50 cm、長度在0.50 cm以上的柱塞樣品，并將端面磨平、拋光，制備標(biāo)準(zhǔn)柱塞樣；（2）對巖心樣品進行洗油、洗鹽處理；（3）配置濃度為5.0 mg/L的KCl溶液浸泡樣品，將真空室內(nèi)抽真空、加壓飽和8 h，飽和壓力為0.3 MPa，直到巖心達到完全飽含鹽水狀態(tài)；（4）對飽含鹽水狀態(tài)的巖心進行NMR實驗，得到完全飽含鹽水狀態(tài)的T2譜. 實驗過程中，考慮到所選取的頁巖巖心在長時間浸泡后容易散開，故未做離心處理.

2.2 數(shù)據(jù)分析

20塊頁巖樣品的NMR孔隙度（Φ-nmr）、T50和孔隙比例如表1所示. 從表中可以看到，所選巖心的NMR孔隙度介于0.86%~3.17%，平均值為1.77%.表中T50是歸一化T2譜反向累積曲線上50%的飽和度所對應(yīng)的T2，其類似于壓汞實驗中的中值壓力Pc50（汞飽和度為50%時對應(yīng)的進汞壓力），被驗證為研究孔隙結(jié)構(gòu)的重要參數(shù)[35-37].根據(jù)國際理論與應(yīng)用化學(xué)學(xué)會（IUPAC）的定義，寬度小于2 nm的孔隙稱為微孔，介于2~50 nm的孔隙稱為中孔，而寬度大于50 nm稱為宏孔[38].

表1 20塊頁巖巖心樣品的NMR孔隙度、T50、孔隙比例和T2譜的多重分形參數(shù)Table 1 Basic parameters of the 20 shale cores and multifractal parameters of their T2 spectra

圖2(a)為 20塊巖心完全飽含鹽水狀態(tài)下的T2譜.從圖中可以看到，所有巖心T2譜上T2小于10 ms的組分所占比例均較高，而大于10 ms的弛豫組分所占比例相對較低，指示本文使用的巖心以小孔隙為主.圖2(b)是對完全飽含鹽水狀態(tài)的T2譜進行幅度值的依次累加，再對累加后的各幅度點除以其幅度總和得到的歸一化累積曲線，歸一化累積曲線可近似視為孔隙半徑的累積分布曲線.圖3為基于NMR獲得的黑色碳質(zhì)頁巖（5#）和灰黑色白云質(zhì)頁巖（13#）樣品的孔隙比例分布，兩塊樣品孔隙比例差異主要體現(xiàn)在中孔與宏孔：黑色碳質(zhì)頁巖有較高的宏孔比例和較低的中孔比例；而灰黑色白云質(zhì)頁巖反之.

圖2 (a)完全飽含鹽水狀態(tài)的20塊頁巖巖心的T2譜；(b) T2譜歸一化累積曲線Fig. 2 (a) T2 spectra of the 20 shale cores with fully saturated salt water; (b) Normalized cumulative curve of T2 spectra

圖3 基于NMR獲得的黑色碳質(zhì)頁巖（5#）和灰黑色白云質(zhì)頁巖（13#）樣品的孔隙比例分布Fig. 3 The pore size distributions of black carbonaceous shale core (5#) and gray-black dolomitic shale core (13#) acquired with NMR

3 基于T2譜的多重分形分析

多重分形理論被廣泛應(yīng)用于巖石微觀孔徑的分析，可以深入刻畫巖石的結(jié)構(gòu)細節(jié)和非均質(zhì)性[25,37].完全飽含鹽水狀態(tài)巖心的T2譜經(jīng)過歸一化累積處理，可近似代表巖心的孔隙半徑分布曲線，已被證明可用來進行多重分形特征分析[39].

3.1 NMR響應(yīng)機理

巖石孔隙中的流體存在三種弛豫機制，包括體積弛豫、表面弛豫和擴散弛豫，根據(jù)NMR基本原理，橫向弛豫時間可表示為[40,41]：

(1)式中T2、T2b、T2s和T2d分別表示橫向弛豫時間、橫向體積弛豫時間、橫向表面弛豫時間和橫向擴散弛豫時間，單位為ms.

一般來說，親水巖石的橫向弛豫主要取決于其表面弛豫和擴散弛豫，體積弛豫通?？珊雎圆挥?，且回波間隔和磁場梯度較小時擴散弛豫也可忽略不計.故橫向弛豫時間可表示為[40,41]：

(2)式中ρ2為橫向表面弛豫率，單位為μm/ms；針對頁巖樣品，Sondergeld和Curtis等[42,43]認為其橫向表面弛豫率的取值為50 nm/ms.S為孔隙的表面積，單位為μm2；V為孔隙的體積，單位為μm3.

由于孔隙的表面積與體積之比與孔隙半徑和形狀因子有關(guān)，對于具有規(guī)則形狀的孔隙，可根據(jù)(2)式推導(dǎo)出橫向弛豫時間與巖石孔隙半徑的關(guān)系[44]：

(3)式中Fs為孔隙形狀因子，球狀孔隙取3，柱狀孔隙取2；r為孔隙半徑，單位為μm.

由(3)式可知，T2與孔隙半徑呈正比關(guān)系，利用該式可將T2譜轉(zhuǎn)化成巖石的孔隙半徑分布.

3.2 多重分形理論

本文采用計盒法對多重分形理論進行簡要介紹.完全飽含水狀態(tài)的巖心T2譜經(jīng)過歸一化累積處理，將其分布范圍視為數(shù)據(jù)集長度L，以尺度ε將數(shù)據(jù)集L分割成N(ε)個部分.對數(shù)據(jù)集L進行插值處理，使分割集數(shù)目N(ε) = 2m，則可定義尺度 ε =L·2-m(m=0,1,2,)[45].尺度為ε時，第i個分割集的概率測度可表示為：

(4)式中，vi(ε)為第i個分割數(shù)據(jù)集下的數(shù)據(jù)累加值，i取正整數(shù).

具有多重分形特征的概率分布數(shù)據(jù)集，概率測度與尺度ε符合冪指數(shù)關(guān)系[45,46]：

(5)式中，αi為Coarse-Holder指數(shù)或奇異強度，代表第i個分割集的數(shù)據(jù)分布密度.

因此，不同的分割集可能具有相同的奇異強度，用Nα(ε)表示ε下奇異強度分布在α及其附近的分割數(shù)據(jù)集累加占總數(shù)據(jù)集的比例，則Nα(ε)可表示為：

(6)式中，f(α)為多重分形譜或奇異譜.

定義配分函數(shù)為：

(7)式中，q為階矩或權(quán)重因子，取值范圍可為[-∞,+∞]；τ(q)為質(zhì)量函數(shù)，可表示為：

不同的q值具有不同的廣義分形維數(shù)，τ(q)能被用來計算廣義分形維數(shù)D(q)：

根據(jù)勒讓得變換可得階矩q對應(yīng)的奇異強度α(q)、f(α)與τ(q)的關(guān)系為：

通常，廣義分維譜qD(q)和多重分形譜 αf(α)是描述分形特征的兩組不同的參數(shù)[37,39,47].廣義分維譜qD(q)中提取D(q)值研究數(shù)據(jù)集的分布特征；多重分形譜 αf(α)中提取α(q)、f(α)和譜寬Δα研究數(shù)據(jù)集的分布特征，譜寬Δα被定義為：

3.3 T2譜的多重分形特征分析

對20塊巖心的T2譜歸一化累積曲線進行多重分形分析，選取q的范圍為[-10,10]，步長為1.圖4(a)是5#巖心樣品在q取[-10,10]時配分函數(shù)與不同盒子尺度在雙對數(shù)坐標(biāo)系下的交會圖，圖4(b)為質(zhì)量函數(shù)譜qτ(q)，而圖4(c)則為廣義分維譜qD(q).由(9)式可知，在q不等于1時，τ(q)與qD(q)可以進行相互轉(zhuǎn)化，質(zhì)量函數(shù)譜與廣義分維譜具有相等的效力.圖 4(d)為多重分形譜法得到的 αf(α).對于廣義分維譜qD(q)，隨著q的增加，D(q)逐漸減??；多重分形譜隨著奇異強度α的增大，先增大再減小.

圖4 5#頁巖T2譜的多重分形分析. (a)配分函數(shù)與不同盒子尺度的雙對數(shù)圖；(b)質(zhì)量函數(shù)譜q~τ(q)；(c)廣義分維譜q~D(q)；(d)多重分形譜α~f(α)Fig. 4 Multifractal analysis of the T2 spectra of the 5# shale core. (a) Log-log plots of the partition function versus different box scales;(b) The mass functional spectrum q~τ(q); (c) The generalized dimension spectrum q~D(q); (d) The multifractal spectrum α~f(α)

20塊頁巖樣品典型的多重分形特征參數(shù)如表1所示，包括最小廣義分維數(shù)Dmin、最大廣義分維數(shù)Dmax、階矩為-1的廣義分維數(shù)D-1、階矩為1的廣義分維數(shù)D1、譜寬Δα和最小最大廣義分維數(shù)的差值（Dmin-Dmax），其中下標(biāo)min和max分別代表最小和最大階矩.

4 結(jié)果與討論

4.1 基于T2譜的多重分形參數(shù)的孔隙結(jié)構(gòu)分類

結(jié)合T2譜形態(tài)和表1所示各巖心的孔隙比例，依次選取3塊不同孔隙結(jié)構(gòu)類型的代表性巖心，開展多重分形分析. 圖5(a)是三塊巖心樣品在完全飽含鹽水狀態(tài)下的T2譜歸一化累積曲線，5#樣品的歸一化曲線位于圖中最右側(cè)，表1中的孔隙比例指出其微孔和中孔比例最低，宏孔比例最高，指示出具有較好的連通性和儲集空間，代表孔隙結(jié)構(gòu)最好的巖心；18#樣品的歸一化曲線位于圖中最左側(cè)，微孔和中孔比例最高，宏孔比例最低，指示出具有較差的連通性和儲集空間，代表孔隙結(jié)構(gòu)最差的巖心；8#樣品的歸一化曲線介于5#和18#之間，孔隙結(jié)構(gòu)中等.圖5(b)是三塊樣品的廣義分維譜.由圖可知：階矩q小于0時，廣義分維數(shù)與孔隙結(jié)構(gòu)質(zhì)量呈反比，孔隙結(jié)構(gòu)越好，廣義分維數(shù)越低；當(dāng)階矩q大于0時，廣義分維數(shù)與孔隙結(jié)構(gòu)質(zhì)量呈正比，孔隙結(jié)構(gòu)越好，廣義分維數(shù)越高.廣義分維數(shù)差值[D(-q) -D(q)]與孔隙結(jié)構(gòu)質(zhì)量呈反比，孔隙結(jié)構(gòu)越好，廣義分維數(shù)差值越低.圖5(c)是三塊樣品的多重分形譜，多重分形譜呈現(xiàn)先增加再減小的形態(tài)，譜寬（Δα）與孔隙結(jié)構(gòu)質(zhì)量成反比，孔隙結(jié)構(gòu)越好，譜寬數(shù)值越低.

圖5 三類頁巖樣品的孔隙結(jié)構(gòu)分析. (a) T2譜歸一化累積曲線；(b)廣義分維譜q~D(q)；(c)多重分形譜α~f(α)Fig. 5 Pore structure analysis for three types of shale cores. (a) Normalized cumulative curves of T2 spectra; (b) The generalized dimension spectra q~D(q); (c) The multifractal spectra α~f(α)

根據(jù)對廣義分維譜和多重分形譜的分析，選擇（Dmin-Dmax）和Δα作為孔隙結(jié)構(gòu)分類的敏感參數(shù). 由20塊樣品（Dmin-Dmax）和Δα的交會圖（圖6）可知：隨著孔隙質(zhì)量變差，（Dmin-Dmax）和Δα均變大，且二者之間具有較好的相關(guān)性. 根據(jù)（Dmin-Dmax）和Δα的值，將孔隙結(jié)構(gòu)質(zhì)量由高到低分為三類：I類孔隙結(jié)構(gòu)，0.74<(Dmin-Dmax)<0.95，0.85<Δα<1.03；II類孔隙結(jié)構(gòu)，0.95≤(Dmin-Dmax)<1.01，1.03≤Δα<1.10；III類孔隙結(jié)構(gòu)，1.01≤(Dmin-Dmax)<1.15，1.10≤Δα<1.25.

圖6 譜寬Δα與最小最大廣義分維數(shù)差值（Dmin-Dmax）的交會圖Fig. 6 Intersection graph between spectral width Δα and the difference of minimum and maximum generalized fractal dimension (Dmin-Dmax)

表2是20塊頁巖樣品三類孔隙結(jié)構(gòu)的多重分形特征參數(shù)的分布范圍和平均值，Dmin和D-1能較好的區(qū)分III類孔隙結(jié)構(gòu)和其他兩類孔隙結(jié)構(gòu).Dmax和D1能較好的區(qū)分I類孔隙結(jié)構(gòu)和其他兩類孔隙結(jié)構(gòu).Dmin-Dmax、Δα和D-1對三類孔隙結(jié)構(gòu)分布范圍均有明確的界限，可用作孔隙結(jié)構(gòu)定量劃分的敏感參數(shù).

表2 20塊頁巖樣品三類孔隙結(jié)構(gòu)的多重分形特征參數(shù)的分布范圍和平均值Table 2 The distribution ranges and average values of the multifractal characteristic parameters of the three types of pore structures in 20 shale cores

4.2 可靠性驗證

圖7(a)~(c)是基于圖6所示的分類標(biāo)準(zhǔn)將20塊樣品分為三類，并得到的從第I類至第III類巖心的飽含鹽水狀態(tài)的T2譜，而圖7(d)則為三類樣品的平均T2譜. 從圖中可以看到，I類和II類巖心的T2譜主要呈現(xiàn)為雙峰分布，且以小孔隙分布為主，T2譜上波谷的位置在10 ms左右.但大孔隙所占的比例完全不同，I類儲層大孔隙所占的比重大于II類儲層.而III類巖心則主要以多峰分布為主，主峰的T2介于0.01~1.0 ms，大孔隙所占的比例進一步降低.

表3列出了三類巖心從NMR資料中計算的相關(guān)參數(shù).T50范圍介于0.10~0.77 ms之間，對應(yīng)圖2(a)完全飽含鹽水的巖心T2譜的左側(cè)主峰區(qū)間.從統(tǒng)計結(jié)果來看，雖然不同類型巖心T2譜的相關(guān)參數(shù)有所差異，但分布范圍有重疊，無法完全有效劃分頁巖氣儲層的類型. 而多重分形方法能夠得到不同類型巖心的準(zhǔn)確界限，這充分說明多重分形理論在頁巖氣儲層孔隙結(jié)構(gòu)表征及有效性預(yù)測中的可靠性.

圖7 基于多重分形參數(shù)分類的三類T2譜和平均T2譜. (a) I類；(b) II類；(c) III類；(d)平均T2譜Fig. 7 Three types of T2 spectra based on multifractal parameter classification. (a) type I; (b) type II;(c) type III; (d) Average T2 spectra

5 結(jié)論

（1）基于多重分形特征參數(shù)的孔隙結(jié)構(gòu)定量表征和分類，為鄂西宜昌地區(qū)陡山沱組二段的頁巖氣儲層的孔隙結(jié)構(gòu)評價提供了新思路.

（2）多重分形參數(shù)中，（Dmin-Dmax）和Δα是表征頁巖孔隙結(jié)構(gòu)優(yōu)劣的敏感參數(shù)，依據(jù)（Dmin-Dmax）和Δα可將目標(biāo)儲層劃分為三類，該分類結(jié)果可以為頁巖氣儲層勘探有利區(qū)域及開發(fā)選層提供指導(dǎo).

（3）T2譜形態(tài)特征、T50和孔隙比例與多重分形參數(shù)建立的孔隙結(jié)構(gòu)定量劃分標(biāo)準(zhǔn)有較好的一致性，驗證了（Dmin-Dmax）和Δα定量劃分孔隙結(jié)構(gòu)的可靠性.

利益沖突

無