考慮化學(xué)滲透壓作用下頁巖氣儲(chǔ)層壓裂液的自發(fā)滲吸特征

許 飛

（中國石油長慶油田分公司工程技術(shù)管理部，西安 710016）

0 引言

壓裂液返排效率低是頁巖氣藏水力壓裂的一大特點(diǎn)［1-3］，滯留在頁巖儲(chǔ)層中的大量壓裂液會(huì)提高裂縫面附近的含水飽和度，造成氣流堵塞，氣井產(chǎn)能下降。當(dāng)含水飽和度在40%～50%時(shí)，氣井產(chǎn)能將會(huì)受到嚴(yán)重?fù)p害。大量研究表明［4-6］，自發(fā)滲吸作用是造成壓裂液在頁巖儲(chǔ)層中滯留的主要因素之一，而基質(zhì)孔隙內(nèi)的毛管壓力作用則是主要驅(qū)動(dòng)力，但在實(shí)驗(yàn)研究中發(fā)現(xiàn)化學(xué)滲透壓也是影響自發(fā)滲吸效果的重要因素［7-8］。通?；锼畨毫岩旱牡V化度約為（1 000～5 000）×10-6，而頁巖儲(chǔ)層中原始地層水的礦化度可以高于210 000×10-6［9］，兩者之間礦化度的差異會(huì)導(dǎo)致大量壓裂液在化學(xué)滲透壓作用下自發(fā)滲吸進(jìn)入頁巖基質(zhì)中，對(duì)壓裂液返排效果產(chǎn)生巨大影響。Fakcharoenphol 等［10］通過實(shí)驗(yàn)證實(shí)當(dāng)頁巖放置于低礦化度溶液中時(shí)，頁巖會(huì)表現(xiàn)出半透膜的特性，在滲透壓的作用下驅(qū)動(dòng)低礦化度的水分子進(jìn)入頁巖孔隙中。Zhang 等［11］則認(rèn)為滲透壓驅(qū)動(dòng)的流動(dòng)除與化學(xué)勢有關(guān)外，還受半透膜兩端分子濃度不平衡產(chǎn)生的擴(kuò)散現(xiàn)象影響。Ge 等［12］通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)頁巖在蒸餾水中的吸水總量高于在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的KCl 溶液中的吸水總量，間接證明了頁巖內(nèi)化學(xué)勢的存在。

由于受到實(shí)驗(yàn)儀器和技術(shù)的限制，目前針對(duì)頁巖滲吸的實(shí)驗(yàn)研究主要是通過測定頁巖滲吸量與滲吸時(shí)間的關(guān)系，在此基礎(chǔ)上來判別裂縫、黏土礦物和表面活性劑對(duì)滲吸效果的影響［13-15］。此外，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)值模擬也沒能形成有效結(jié)合，在數(shù)值模擬中沒有考慮化學(xué)滲透壓對(duì)產(chǎn)量的影響，導(dǎo)致模擬結(jié)果缺乏準(zhǔn)確性。因此，本文基于核磁共振測試原理，以鄂爾多斯盆地本溪組頁巖為研究對(duì)象開展頁巖自發(fā)滲吸實(shí)驗(yàn)，結(jié)合化學(xué)滲透壓作用下的滲吸動(dòng)力模型，分析黏土礦物、礦化度和表面活性劑對(duì)含水飽和度分布曲線的影響，并將擬合后的毛管壓力曲線應(yīng)用于頁巖氣井產(chǎn)量模型預(yù)測，以期提高模型的計(jì)算精度。

1 化學(xué)滲透壓作用下滲吸動(dòng)力模型

多組分溶液體系中某一組分A 的化學(xué)勢微分方程可以表示為

式中：μA為A 組分的化學(xué)勢，kJ/mol；SAm為A 組分的偏摩爾熵，kJ/（mol·K）；VAm為A 組分的偏摩爾體積，m3/kmol；T為體系溫度，K；p為體系壓力，10-1MPa。

在等溫條件下，組分A 的化學(xué)勢可由式（1）積分得出

式中：μA(T,p) 為溶液中A 組分的化學(xué)勢，kJ/mol；p0為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓力，10-1MPa；μA(T,p0) 為溶液中A 組分的標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)勢，kJ/mol。

當(dāng)溶液A 為理想溶液時(shí)，組分A 的化學(xué)勢可以表示為

在不同壓力p1和p2下，2 個(gè)含有不同濃度A 組分（x1和x2）的溶液之間化學(xué)電位差為

將式（3），（5）合并可得

上式整理后為

當(dāng)偏摩爾分?jǐn)?shù)不隨壓力變化時(shí)，不同濃度的2種溶液之間的化學(xué)電位差可寫為

當(dāng)壓裂液通過水力裂縫進(jìn)入含有原始地層水的頁巖基質(zhì)時(shí)，原始地層水與壓裂液的化學(xué)電位差可表示為

式（9）又可以寫成

式中：λ為膜透過率，一般小于5%。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 核磁共振測試原理

低場核磁共振技術(shù)是以流體中的氫原子核在磁場中的響應(yīng)為基礎(chǔ)，通過測量1H 的橫向弛豫時(shí)間T2來分析含氫流體在巖石孔隙結(jié)構(gòu)中弛豫行為的技術(shù)［16-18］。在頁巖和致密砂巖中，孔隙直徑主要為微米和納米級(jí)別，孔隙中流體的橫向弛豫時(shí)間主要受巖石表面橫向弛豫時(shí)間的控制，而受流體固有弛豫時(shí)間和擴(kuò)散引起的弛豫時(shí)間影響較小。因此，在自發(fā)滲吸實(shí)驗(yàn)中，通過對(duì)滲吸后的巖心進(jìn)行縱向切片式掃描后，可以獲得此狀態(tài)下巖心不同切片的信號(hào)強(qiáng)度值，該值與巖心完全飽和滲吸液后的基準(zhǔn)信號(hào)強(qiáng)度值之比即為巖心不同切片的含水飽和度值，進(jìn)而可以對(duì)巖心內(nèi)部的含水飽和度分布進(jìn)行研究。

2.2 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)中所用巖心來自鄂爾多斯盆地本溪組頁巖取樣井。通過X 射線衍射實(shí)驗(yàn)和低壓氮?dú)馕浇馕鼘?shí)驗(yàn)獲取實(shí)驗(yàn)巖心的基本物性參數(shù)（表1—2），其中1#，3#和4#巖心來自于同一口井同一深度的巖樣，2#巖心來自鄰近頁巖氣井的取樣。實(shí)驗(yàn)巖心的平均滲透率為0.002 mD，平均有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.85%，礦物組成中以石英和黏土為主，其中2#頁巖的黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到45.7%，遠(yuǎn)高于其他頁巖。

表1 實(shí)驗(yàn)巖心基本參數(shù)Table 1 Basic parameters of experimental cores

實(shí)驗(yàn)中所用滲吸液分別為去離子水、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%的KCl 溶液和2.2%的HYS-2 非離子表面活性劑。其中去離子水的黏度為1.0 mPa·s，表面張力為72.1 mN/m；KCl 溶液的黏度為0.8 mPa·s，表面張力為70.4 mN/m；HYS-2 表面活性劑的黏度為1.2 mPa·s，表面張力為26.7 mN/m。

表2 實(shí)驗(yàn)巖心X 射線衍射黏土礦物分析Table 2 Clay minerals analysis by X-ray diffraction of experimental cores

2.3 實(shí)驗(yàn)步驟

①將實(shí)驗(yàn)頁巖巖心放置于120 ℃的恒溫箱中烘干，直至巖心重量不再減??；②當(dāng)巖心降至室溫后，將對(duì)應(yīng)編號(hào)的巖心放置于裝有足夠?qū)?yīng)類型滲吸液的滲吸池中，采用掛繩將巖心豎直懸掛在滲吸池中央，并確保滲吸液剛好淹沒巖心下端面（圖1）；③每隔30 min 對(duì)巖心進(jìn)行一次核磁共振掃描（巖心水平放置，垂向切片式掃描，每次掃描用時(shí)3 min），以獲取巖心在不同自發(fā)滲吸時(shí)間下的含水飽和度分布，掃描完成后立即將巖心放回原位，繼續(xù)實(shí)驗(yàn)；④當(dāng)連續(xù)3 次掃描巖心含水飽和度信號(hào)強(qiáng)度不變時(shí)，自發(fā)滲吸實(shí)驗(yàn)結(jié)束。⑤采用高速離心機(jī)依次在5 個(gè)離心壓力（100 psi，200 psi，300 psi，400 psi和500 psi）下對(duì)巖心飽和滲吸液，隨著離心力的增加，巖心中含水飽和度不再增大或增大幅度很小時(shí)，認(rèn)為巖心完全飽和滲吸液，得到最佳飽和離心力為400 psi。當(dāng)飽和完成后再次進(jìn)行核磁共振掃描，直至3 次掃描結(jié)果無變化。

圖1 頁巖自發(fā)滲吸實(shí)驗(yàn)示意圖Fig.1 Schematic diagram of shale spontaneous imbibition experiment

2.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

2.4.1 頁巖自發(fā)滲吸特征

圖2（a）為1#巖心在不同滲吸時(shí)間下沿程切片內(nèi)含水飽和度分布的變化。從含水飽和度上下波動(dòng)的遞進(jìn)式型態(tài)可以看出頁巖內(nèi)復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)分布，由于受到不同毛管壓力和鹽離子濃度的影響，導(dǎo)致吸水剖面不連續(xù)也不均勻。滲吸前緣與滲吸面的距離隨滲吸時(shí)間的增加而增大，但隨著滲吸時(shí)間的增加，滲吸前緣距離增大的幅度在減小。當(dāng)滲吸時(shí)間為12 h 時(shí)，1# 巖心的滲吸前緣距離為27.1 mm；當(dāng)滲吸時(shí)間達(dá)到144 h 時(shí)，滲吸前緣距離為41.1 mm。

此外，根據(jù)不同時(shí)間下巖心沿程切片含水飽和度分布及滲吸距離可以計(jì)算出巖心在滲吸過程中的總吸水量、滲吸速率和階段滲吸速率（2 次掃描時(shí)間間隔內(nèi)的滲吸速率）。由圖2（b）可知，在滲吸初期（滲吸時(shí)間為12 h），1#巖心吸水量快速增加，達(dá)到0.31 mL，此時(shí)滲吸速率和階段滲吸速率達(dá)到最大。隨著滲吸時(shí)間的增加，雖然吸水量繼續(xù)增加，但滲吸速率開始降低，階段滲吸速率則由12 h 測定的0.026 mL/h下降至24 h 測定的0.005 mL/h，降低幅度達(dá)78.2%。當(dāng)滲吸時(shí)間達(dá)到144 h 時(shí)，階段滲吸速率降至0.28×10-3mL/h。由此可知，頁巖的自發(fā)滲吸作用主要發(fā)生在與滲吸液接觸后的初期，該時(shí)期內(nèi)滲吸液在毛管壓力和潤濕性（相對(duì)氣相、頁巖親水）的雙重作用下，以孔壁表面水膜變厚的形式“快速”進(jìn)入孔隙。隨著滲吸液進(jìn)入頁巖內(nèi)部深度的增加，滲吸速率快速下降。

圖2 1#巖心含水飽和度分布和吸水量及滲吸速率Fig.2 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 1#

2.4.2 黏土礦物的影響

在自發(fā)滲吸過程中，黏土礦物含量的高低會(huì)對(duì)滲吸效果產(chǎn)生較大影響。而頁巖儲(chǔ)層中黏土礦物含量一般遠(yuǎn)高于常規(guī)砂巖儲(chǔ)層，導(dǎo)致其滲吸效果受黏土礦物含量的影響更大。圖3為高含黏土礦物頁巖滲吸過程中含水飽和度分布、吸水量和滲吸速率的變化特征。從圖3（a）可以看出，相比于1#巖心，2#巖心在同等滲吸時(shí)間下的滲吸前緣距離更大，當(dāng)滲吸時(shí)間達(dá)到144 h 時(shí)，2#巖心的滲吸前緣距離達(dá)到47.5 mm，且滲吸剖面相對(duì)平緩。由圖3（b）可知，2#巖心滲吸速率和階段滲吸速率均隨滲吸時(shí)間的增加而減小，變化趨勢與1#巖心相似，但2#巖心的吸水量0.699 mL高于1#巖心的0.448 mL。根據(jù)X射線衍射實(shí)驗(yàn)結(jié)果（參見表2）可知，2#巖心的黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)為45.7%，遠(yuǎn)高于1#巖心黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)33.8%。其中，2#巖心中伊/蒙混層占比達(dá)到了51.3%，當(dāng)伊/蒙混層礦物與水作用后，會(huì)迅速膨脹變大，其體積可以膨脹至原體積的6～8 倍，導(dǎo)致巖心中大量微裂縫的產(chǎn)生，增大巖心滲透率的同時(shí)提高了滲吸速率。此外，結(jié)合式（11）可知，巖心中具有較高的黏土礦物含量會(huì)造成頁巖顆粒的比表面積大幅增加，一方面會(huì)導(dǎo)致毛管壓力的增加，另一方面會(huì)使膜效率λ更大，共同導(dǎo)致驅(qū)動(dòng)力項(xiàng)的增大，進(jìn)而提高滲吸前緣距離和吸水量。

圖3 高含黏土礦物頁巖含水飽和度分布和吸水量及滲吸速率對(duì)比Fig.3 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 2#

2.4.3 礦化度的影響

通常，頁巖儲(chǔ)層中的原始地層水具有較高的礦化度，當(dāng)與低礦化度的壓裂液相接觸時(shí)，會(huì)因?yàn)榛瘜W(xué)勢差產(chǎn)生自發(fā)滲吸作用。圖4 為高礦化度（質(zhì)量濃度為15%的KCl）滲吸液作用下3#巖心滲吸過程中含水飽和度、吸水量和滲吸速率的變化特征。由圖4（a）可知，在相同滲吸時(shí)間下，3#巖心的滲吸前緣距離小于1#巖心，且其滲吸剖面的變化也更陡。當(dāng)滲吸時(shí)間達(dá)到144 h 時(shí)，3#巖心的滲吸前緣距離僅為36.5 mm，遠(yuǎn)小于1#巖心的滲吸前緣距離41.1 mm。從階段滲吸速率［圖4（b）］可以看出，在滲吸初期（24 h 內(nèi)），1#和3#巖心的階段滲吸速率存在較大差異，1#巖心的階段滲吸速率較大，但隨著滲吸時(shí)間的增加，兩者之差快速變小，這主要是因?yàn)?#巖心所用的滲吸液為去離子水，而3#巖心所用滲吸液為KCl 溶液，導(dǎo)致1#巖心基質(zhì)內(nèi)的原始礦化度與滲吸液之間形成的化學(xué)勢差大于3#巖心的化學(xué)勢差。在1#和3#巖心儲(chǔ)層物性和礦物含量基本相同（參見表1—2）的情況下，化學(xué)勢差越大表明滲吸動(dòng)力越強(qiáng)，滲吸速率也越大，但隨著滲吸時(shí)間的增加，1#巖心的化學(xué)勢差也在迅速降低，導(dǎo)致其滲吸速率與3#巖心逐漸一致。

圖4 高礦化度滲吸液作用下含水飽和度分布和吸水量及滲吸速率對(duì)比Fig.4 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 3#

2.4.4 表面活性劑的影響

圖5 為質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.2%的HYS-2 非離子表面活性劑作用下4#頁巖滲吸過程中含水飽和度、吸水量和滲吸速率的變化特征。由圖5（a）可以看出，在HYS-2 表面活性劑作用下，4#頁巖的滲吸前緣距離僅有36.4 mm，最大滲吸水量為0.372 mL，均低于1#頁巖。這主要是因?yàn)樵趬毫岩褐刑砑親YS-2 表面活性劑后，壓裂液的表面張力明顯下降，由原來的72.1 mN/m 降至26.7 mN/m，與頁巖顆粒表面的接觸角由原來的35.5°增加至92°，導(dǎo)致毛管壓力大幅降低。結(jié)合式（11）可知，毛管壓力的降低引起驅(qū)動(dòng)力的下降，導(dǎo)致滲吸前緣距離減小，滲吸效果大幅減弱。此外，從1#和4#頁巖階段滲吸速率的變化趨勢［圖5（b）］可以看出，在滲吸初期（12 h 內(nèi)），階段滲吸速率1# 頁巖的（0.026 mL/h）大于4# 頁巖（0.021 mL/h），但隨著滲吸時(shí)間的增加，4# 頁巖與1#頁巖的滲吸速率逐漸趨于一致，說明壓裂液中添加表面活性劑的作用隨著滲吸時(shí)間的增加而減弱，這主要是頁巖中基質(zhì)與裂縫間礦化度差異的存在，導(dǎo)致礦化度差異引發(fā)的化學(xué)勢差對(duì)滲吸的影響大于表面活性劑作用下對(duì)滲吸的影響，使得2 塊頁巖的滲吸速率逐漸趨于一致。

圖5 表面活性劑作用下含水飽和度分布和滲吸速率隨滲吸時(shí)間的變化Fig.5 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 4#

3 考慮化學(xué)滲透壓作用下的數(shù)值模擬應(yīng)用

目前市面上的商業(yè)數(shù)值模擬軟件均未考慮化學(xué)滲透壓對(duì)頁巖自發(fā)滲吸的影響，導(dǎo)致模擬的結(jié)果與實(shí)際情況存在較大差異［19-20］?；谝陨蠈?shí)驗(yàn)結(jié)果，可以將測得的含水飽和度分布曲線用來擬合頁巖儲(chǔ)層的毛管壓力曲線，使得擬合后的毛管壓力同時(shí)具有毛管壓力和化學(xué)滲透壓的雙重作用。

采用CMG 模擬器的IMEX 模塊，以水平長度為600 m 的某頁巖氣儲(chǔ)層水平井為模擬對(duì)象。采用三級(jí)水力壓裂工藝對(duì)該井實(shí)行分段多簇水力壓裂，在每個(gè)單級(jí)中，沿水平井眼形成3 個(gè)橫向裂縫，每段內(nèi)裂縫間距30 m，每個(gè)裂縫的裂縫半長為180 m。頁巖儲(chǔ)層的厚度、長度和寬度分別為45 m，1 400 m 和600 m。儲(chǔ)層、流體和裂縫的基本性質(zhì)如表3 所列。

表3 數(shù)值模擬中儲(chǔ)層、流體和裂縫的基本參數(shù)Table 3 Basic parameters of reservoir，fluid and fracture in numerical simulation

在開展數(shù)值模擬前，首先通過高壓壓汞測試獲取目標(biāo)儲(chǔ)層的毛管壓力曲線，然后根據(jù)式（12）將汞飽和度下的毛管壓力曲線轉(zhuǎn)換為氣水兩相下的毛管壓力曲線（圖6 中藍(lán)線）

式中：PHg為汞飽和度下的毛管壓力，MPa；Pwg為水飽和度下的毛管壓力，MPa；σwg為氣水界面張力，mN/m；σHg為汞界面張力，mN/m；θwg為氣水接觸角，（°）；θHg為汞接觸角，（°）。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)巖心的基本物性參數(shù)建立巖心尺度的數(shù)值模型，通過將模擬計(jì)算的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測定的含水飽和度分布曲線進(jìn)行擬合（圖7），可以獲取一條兼具毛管壓力和化學(xué)滲透壓雙重作用的毛管壓力曲線（圖6 中紅線）。將擬合后的毛管壓力曲線帶入頁巖儲(chǔ)層尺度的數(shù)值模型中進(jìn)行計(jì)算，可以提高模型精度。

圖6 擬合前后毛管壓力曲線對(duì)比Fig.6 Comparison of capillary pressure curves before and after fitting

圖7 （未）擬合毛管壓力曲線模型計(jì)算出的含水飽和度分布與1#巖心滲吸實(shí)驗(yàn)擬合結(jié)果對(duì)比Fig.7 Fitting result of water saturation distribution by model calculation and imbibition experiment of shale 1#

圖8 為采用擬合后的毛管壓力曲線（考慮化學(xué)滲透壓）與未擬合毛管壓力曲線計(jì)算出的累積產(chǎn)氣量的對(duì)比。由圖可以看出，2 條累積產(chǎn)氣量曲線隨時(shí)間的變化趨勢基本一致，但在同一生產(chǎn)時(shí)間下，考慮化學(xué)滲透壓計(jì)算出來的累積產(chǎn)氣量小于未考慮化學(xué)滲透壓下的計(jì)算值，且兩者之差最大可達(dá)10.7%。這主要是在化學(xué)滲透壓作用下會(huì)有更多壓裂液滯留在儲(chǔ)層中，造成裂縫面附近含水飽和度上升，堵塞氣流通道，導(dǎo)致壓裂后產(chǎn)能降低。由此可以看出，如果采用未修正的毛管壓力曲線進(jìn)行產(chǎn)量預(yù)測，得到的結(jié)果勢必與實(shí)際生產(chǎn)情況有較大差異。因此，在礦場實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)采用考慮化學(xué)滲透壓作用下的毛管壓力曲線，以獲取更高的模擬精度。

圖8 考慮化學(xué)滲透壓與忽略化學(xué)滲透壓下累積產(chǎn)氣量對(duì)比Fig.8 Comparison of cumulative gas production with and without chemical osmotic pressure

4 結(jié)論

（1）在壓裂過程中，當(dāng)忽略壓裂液與原始地層水之間礦化度的差異時(shí)，壓裂液進(jìn)入基質(zhì)的動(dòng)力僅為水力壓差，而頁巖自發(fā)滲吸過程中，考慮壓裂液與原始地層水之間礦化度的差異時(shí)，驅(qū)動(dòng)力為水力壓差與滲透壓之和。

（2）頁巖在自發(fā)滲吸過程中，吸水量與滲吸時(shí)間呈現(xiàn)出先快速增加后逐漸變緩的趨勢，而滲吸速率則隨著時(shí)間的增加而快速下降。黏土礦物含量越高、基質(zhì)內(nèi)外化學(xué)勢差越大，滲吸驅(qū)動(dòng)力越強(qiáng)，滲吸前緣距離和吸水量越大；表面活性劑的存在會(huì)降低毛管壓力，引起驅(qū)動(dòng)力下降，導(dǎo)致滲吸效果大幅減弱。

（3）考慮化學(xué)滲透壓作用下的累積產(chǎn)氣量小于忽略化學(xué)滲透壓作用下的計(jì)算值，兩者之差最大可達(dá)10.7%，在礦場實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)采用考慮化學(xué)滲透壓作用下的毛管壓力曲線，以獲取更高的模擬精度。