COVID-19期間區(qū)域大氣高污染發(fā)生的非線性動力機制

吳 波,劉春瓊,張 嬌,李彥輝,陳郁兵,文 燁,鮑冰逸,杜 娟,史 凱*

COVID-19期間區(qū)域大氣高污染發(fā)生的非線性動力機制

吳 波1,劉春瓊2,張 嬌1,李彥輝1,陳郁兵1,文 燁1,鮑冰逸1,杜 娟1,史 凱2*

(1.吉首大學(xué)數(shù)學(xué)與統(tǒng)計學(xué)院,湖南 吉首 416000；2.吉首大學(xué)生物資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,湖南 吉首 416000)

以長株潭城市群3個城市(長沙、株洲和湘潭)疫情期間(2020年1月24日～2020年5月31日)大氣PM2.5和O3小時平均濃度時間序列數(shù)據(jù)為研究對象,對污染物日變化規(guī)律、長期持續(xù)性、多重分形性及自組織演化動力學(xué)特性進(jìn)行研究.以期闡釋疫情期間高污染事件發(fā)生及演化的內(nèi)在動力機制.首先,對3個城市PM2.5和O3質(zhì)量濃度的日變化規(guī)律進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)O3呈現(xiàn)出晝高夜低的單峰型,而PM2.5日變化規(guī)律表現(xiàn)出晝低夜高單峰型,與非疫情期間的特征有所差異.進(jìn)一步,應(yīng)用消除趨勢波動分析法(DFA)、多重分形消除趨勢波動分析法(MFDFA)和概率統(tǒng)計分析,研究了大氣復(fù)合系統(tǒng)中PM2.5和O3質(zhì)量濃度序列的長期持續(xù)性和多重分形結(jié)構(gòu).結(jié)果發(fā)現(xiàn)3個城市PM2.5和O3濃度序列均具有顯著的長期持續(xù)性特征和較強的多重分形結(jié)構(gòu),同時,應(yīng)用去趨勢互相關(guān)分析法(DCCA)方法和多重分形去趨勢互相關(guān)分析法(MFDCCA)對PM2.5和O3兩者之間的互相關(guān)性進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)PM2.5-O3之間的互相關(guān)也存在顯著的長期持續(xù)性特征以及在不同時間尺度存在多重分形特征.進(jìn)一步將疫情期間得到的非線性分析結(jié)果與2018年和2019年同期非疫情期間的結(jié)果進(jìn)行了對比分析.最后,基于自組織臨界理論(SOC)探討了大氣PM2.5和O3濃度時空演化的內(nèi)在動力規(guī)律,并結(jié)合典型區(qū)域氣象特征,闡明了SOC內(nèi)稟動力機制可能是COVID-19疫情期間大氣高污染形成的主導(dǎo)機制之一.疫情期間大氣PM2.5和O3濃度并非分別獨自演化,而是依然保持復(fù)雜的相互作用.靜穩(wěn)氣象條件下,大氣復(fù)合污染內(nèi)部的非線性耦合作用可能達(dá)到動力學(xué)臨界狀態(tài),將導(dǎo)致長株潭城市群在疫情期間仍有發(fā)生大氣高污染的風(fēng)險.

日變化規(guī)律；長期持續(xù)性；多重分形；冪律統(tǒng)計；自組織臨界；PM2.5；O3

2020年,為阻斷COVID-19疫情的蔓延,我國政府在全國范圍內(nèi)實施了遏制病毒傳播的封鎖措施,例如:嚴(yán)格交通管制,限制居民外出,停止集市集會,停工停業(yè)停課等[1].從環(huán)境學(xué)角度來看,COVID-19疫情爆發(fā)可以視為一場代價巨大的環(huán)境學(xué)實驗,為研究疫情期間大氣污染物的演化規(guī)律提供了一個獨特的機會.

在疫情防控期間,工廠和企業(yè)停產(chǎn)停工、城市交通量銳減導(dǎo)致一次污染物排放量大幅度減少[2].但COVID-19疫情期間環(huán)境狀況并未得到顯著改善,部分地區(qū)高污染事件還時有發(fā)生.例如,Sicard等[3]定量分析武漢市COVID-19疫情期間人為排放污染物的減少對空氣污染的影響.結(jié)果發(fā)現(xiàn)與2017～2019年同期相比,2020年疫情期間武漢市O3日平均濃度增加了36%.Huang等[4]發(fā)現(xiàn)2020年COVID-19疫情期間,雖然一次污染物的排放量大量減低,但中國東部地區(qū)嚴(yán)重霧霾污染事件并未能得到有效減少.Chang等[5]通過模擬分析上海市2020年與2019年春節(jié)期間氣溶膠變化趨勢,發(fā)現(xiàn)2020年春節(jié)期間(疫情期間)PM2.5中的二次氣溶膠分?jǐn)?shù)比2019年春節(jié)期間的上升了16%.相關(guān)研究表明在工業(yè)生產(chǎn)和交通排放銳減的情況下,疫情期間高污染事件的發(fā)生顯然不是人為排放因素導(dǎo)致的,而極有可能是由其內(nèi)在演化的動力學(xué)機制所主導(dǎo).

近年來,長株潭城市群高濃度、強氧化性的大氣復(fù)合污染態(tài)勢明顯[6-7].在大氣復(fù)合污染中,PM2.5與O3之間的相互作用關(guān)系及其形成機理存在著復(fù)雜的關(guān)聯(lián)性,二者不僅具有共同的前體物(如NO和揮發(fā)性有機物(VOCs)),而且還能通過多種途徑相互作用影響(如非均相反應(yīng)等).前人研究發(fā)現(xiàn),二次氣溶膠形成的主要化學(xué)途徑包括氣相光化學(xué)氧化反應(yīng)、顆粒物表面的非均相反應(yīng)以及顆粒物內(nèi)部的液相氧化反應(yīng)[8].在高濃度O3的催化氧化作用下,SO2和NO通過均相和非均相反應(yīng)生成硫酸鹽和硝酸鹽[9-12].同時,VOCs與OH、NO3自由基及O3等氧化物通過光氧化反應(yīng)也能生成二次氣溶膠[13].當(dāng)細(xì)顆粒物濃度上升時,細(xì)顆粒物能通過散射、吸收紫外光輻射及改變大氣紫外光輻射強度直接影響大氣中O3生成.此外,大氣中細(xì)顆粒物還可以通過影響云的光學(xué)厚度、云滴的有效半徑及云滴數(shù)濃度等間接影響O3生成[14].大氣復(fù)合系統(tǒng)中PM2.5和O3之間的演化,不僅受到微觀物理化學(xué)等機制的作用,同時還受氣象、地形等因素的影響.由于PM2.5和O3之間的演化涉及眾多復(fù)雜因素(如太陽光輻射、氣象等)的控制,所以其二者濃度波動演化具有非線性、非平穩(wěn)、非周期等特征[15].傳統(tǒng)統(tǒng)計學(xué)方法不能有效地消除非平穩(wěn)、復(fù)雜性等特征所導(dǎo)致的偽相關(guān)現(xiàn)象,因此很難通過傳統(tǒng)統(tǒng)計學(xué)方法準(zhǔn)確地刻畫出具有非線性特征的污染物內(nèi)在演化規(guī)律特征.分形方法能夠從宏觀、整體上分析大氣污染物濃度序列的復(fù)雜非線性特征,及大氣污染物隨時間演化的內(nèi)在標(biāo)度規(guī)律.因此,應(yīng)用非線性分形方法研究COVID-19疫情期間大氣復(fù)合系統(tǒng)中PM2.5和O3濃度時空演化非線性規(guī)律及二者相互作用的時間尺度特征具有重要的科學(xué)意義.

本研究重點以長株潭城市群長沙、株洲和湘潭3個城市疫情期間(2020年1月24日～2020年5月31日)大氣PM2.5和O3小時平均濃度時間序列為研究對象.首先應(yīng)用消除趨勢波動分析法(DFA)和去趨勢互相關(guān)分析法(DCCA)研究長沙、株洲和湘潭3個城市疫情期間PM2.5和O3濃度序列的時間演化規(guī)律及內(nèi)在動力學(xué)機制.其次,應(yīng)用多重分形消除趨勢波動分析法(MFDFA)和多重分形去趨勢互相關(guān)分析法(MFDCCA)分析3個城市疫情期間PM2.5和O3濃度序列多重分形性及二者之間的互相關(guān)性的多重分形特征,并與2018年和2019年同期數(shù)據(jù)結(jié)果進(jìn)行對比分析.最后,根據(jù)自組織臨界理論(SOC)闡明疫情期間長株潭城市群大氣復(fù)合污染高污染發(fā)生的演化特征和內(nèi)在機制,以期為城市大氣高污染事件的預(yù)測、預(yù)警和風(fēng)險評價提供科學(xué)參考.

1 材料與方法

1.1 材料

長株潭城市群位于湖南省中東部(26°03￠～ 28o40￠N,111o54′～114o15′E),包括長沙、株洲和湘潭3個主要城市.該城市群位于雪峰山脈、羅霄山脈之間的湘江谷地,中心地勢低,周邊以山地丘陵地貌為主.城市群屬于亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū),四季分明,夏熱期長,降水豐沛,年平均降雨量1400mm左右.該城市群作為湖南省工業(yè)化、城鎮(zhèn)化發(fā)展的核心區(qū)域,其大氣污染物排放量高,且地形條件不利于污染物的擴散[16].因此,該城市群內(nèi)很容易發(fā)生高污染事件.本文選擇長沙、株洲和湘潭3個城市2020年1月24日～2020年5月31日大氣PM2.5、O3小時平均濃度作為主要研究對象(圖1).實時監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺.由于儀器校準(zhǔn)、維護(hù)、停電和故障等原因,可能會造成短時間內(nèi)各城市監(jiān)測子站內(nèi)的O3、PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)有不同程度的缺失,但數(shù)據(jù)的缺失比率均不超過0.9%,且缺失數(shù)據(jù)在研究時段幾乎均勻分布,不存在連續(xù)缺失的現(xiàn)象.并且利用缺失數(shù)據(jù)前后時刻的濃度平均值對缺失數(shù)據(jù)進(jìn)行填補.

圖1 2020年1月24日～2020年5月31日長沙、株洲和湘潭3個城市O3和PM2.5原始數(shù)據(jù)序列圖

1.2 研究方法

1.2.1 去趨勢互相關(guān)分析法(DCCA) DCCA能有效地避免非平穩(wěn)序列所引起的偽相關(guān)的影響,現(xiàn)已成為研究兩組非平穩(wěn)序列之間相關(guān)性的最科學(xué)有效方法之一.具體算法如下.

首先,對兩類污染物濃度時間序列()和(),=1,2,…,進(jìn)行積分.

然后,對給定的時間尺度,用積分序列減趨勢信號,得到兩組數(shù)據(jù)殘余信號的協(xié)方差.

式中:()為時間尺度下()和()污染物殘余信號的協(xié)方差.

最后,取不同的時間尺度,重復(fù)上述過程,得到不同時間尺度下的().若在雙對數(shù)坐標(biāo)下ln～ ln()滿足線性關(guān)系,則存在冪律關(guān)系

式中:表示DCCA指數(shù), 即自相似性參數(shù).

其中,值得注意的是,如果研究序列()與()為同一時間序列時,則DCCA算法等效于DFA. DCCA指數(shù)反映了兩組非平穩(wěn)時間序列之間的長期互相關(guān)性.≈0.5時,表明分析的兩組時間序列中不存在長期互相關(guān)性,即兩組時間序列任何時刻均是完全相互獨立;≠0.5時,表示兩組時間序列中存在長期互相關(guān)性,這意味著兩組序列之間的數(shù)據(jù)值之間不是完全獨立的;當(dāng)>0.5時,表示兩組時間序列之間存在長期正相關(guān)性,即如果過去一段時間內(nèi)一類污染物呈增加(減小)的趨勢,則會導(dǎo)致另一組污染物呈現(xiàn)出相同的趨勢,且這種影響在一定時間尺度上表現(xiàn)出無標(biāo)度的冪律衰減形式.當(dāng)<0.5則表示兩組污染物濃度序列具有反持續(xù)性的長期互相關(guān)性.

1.2.2 多重分形去趨勢互相關(guān)分析(MFDCCA) MFDCCA是由Zhou[17]提出的一種可以識別2個非平穩(wěn)時間序列之間的相互關(guān)系和多重分形特征的新統(tǒng)計方法[23].其算法具體如下.

首先確定2個污染濃度時間序列()和(),=1,2,…,,其中是時間序列的長度.其序列()和()的累積離差序列如下:

其次,將累積離差序列()和()劃分為具有相同長度N=/的互不相交的區(qū)間,為時間尺度.由于時間序列長度通常不是時間尺度的整倍數(shù),為了避免數(shù)據(jù)遺漏,將其序列從尾部向前重復(fù)上述相同的過程.因此,得到2N個區(qū)間.

和

每個區(qū)間,=+1,+2,…,2.然后,對所有分段進(jìn)行平均,得到(≠0)階波動函數(shù)().

最后,計算不同時間尺度下的波動函數(shù)().如果2個時間序列之間存在長期冪律互相關(guān)關(guān)系,則波動函數(shù)與時間尺度將存在冪律關(guān)系

式中:()為廣義赫斯特指數(shù).

特別需要注意的是,如果系列()與()相同,則MFDCCA算法等效于MFDFA.當(dāng)=2時,廣義互相關(guān)指數(shù)(2)可以表征赫斯特指數(shù)所具備的性質(zhì).(2)=0.5表示兩序列之間不存在相互關(guān)系.(2)>0.5表示兩序列之間呈現(xiàn)出長期冪律互相關(guān),且以冪律形式呈現(xiàn)出正相關(guān)關(guān)系,這意味某一個污染物增大可能會在未來一定時間尺度內(nèi)造成另一個污染物濃度增大.這也表明兩個污染物之間的相關(guān)性具有長期持續(xù)性特征.而(2)<0.5則與此相反.

如果()不依賴的變化而變化,則兩個序列之間的相互關(guān)系為單一分形.如果()表現(xiàn)出隨增加而單調(diào)遞減形式,則兩個序列之間的互相關(guān)性具有典型的多重分形特征.在多重分形模式下,()隨著的變化表現(xiàn)為在不同尺度下,兩個序列之間的小波動和大波動互相關(guān)的長期持續(xù)性特征具有異質(zhì)性行為.多重分形的強度可通過()的范圍來計算.

當(dāng)?越大, 多重分形性越強.

1.2.3 污染濃度概率統(tǒng)計分析 過去研究中,前人已經(jīng)證明了大氣污染濃度波動并非完全隨機而是在統(tǒng)計上遵從典型的冪律分布[18-19].如果某一次污染事件的發(fā)生規(guī)模在統(tǒng)計上呈現(xiàn)出冪律關(guān)系,則可認(rèn)為污染系統(tǒng)出現(xiàn)自組織臨界(SOC)行為的一個顯著標(biāo)致.通常表現(xiàn)為污染事件發(fā)生的頻率隨著事件規(guī)模大小呈現(xiàn)冪指數(shù)下降.如果污染濃度序列波動具有相類似的特征, 則需滿足下列關(guān)系式.

式中:表示某一污染物濃度值,μg/m3;為標(biāo)度指數(shù),為大于某一污染物濃度值(0)的累計次數(shù).

1.2.4 自組織臨界理論 Bak等[20]于1987年提出的自組織臨界(SOC)這一概念,從整體、宏觀角度闡釋了復(fù)雜系統(tǒng)中長期持續(xù)性特征和冪律統(tǒng)計分布的產(chǎn)生動力學(xué)機制.該類SOC系統(tǒng)是由數(shù)目龐大發(fā)生短程近鄰相互作用的組元所構(gòu)成.在系統(tǒng)內(nèi)部和外部因素共同作用下,該系統(tǒng)將自發(fā)地向臨界狀態(tài)演化并最終穩(wěn)定在該臨界狀態(tài).當(dāng)系統(tǒng)穩(wěn)定在臨界狀態(tài)時,外界任何一個小事件(物質(zhì)或能量輸入)都將可能引起影響眾多組元的連鎖反應(yīng),最終造成大規(guī)模事件發(fā)生.在復(fù)雜SOC系統(tǒng)中大規(guī)模事件發(fā)生的概率往往比小規(guī)模事件發(fā)生的概率小,其大規(guī)模事件發(fā)生主要是由系統(tǒng)內(nèi)眾多大大小小規(guī)模的連鎖反應(yīng)所導(dǎo)致,具有標(biāo)度不變性.因此,系統(tǒng)內(nèi)的時空關(guān)聯(lián)函數(shù)在宏觀上涌現(xiàn)出冪律標(biāo)度特征及長期持續(xù)性等特征.這樣,冪律分布統(tǒng)計特征及長期持續(xù)性特征可以作為復(fù)雜系統(tǒng)內(nèi)存在SOC特性的重要依據(jù)[21].沙堆模型是理解SOC理論的關(guān)鍵性模型.緩慢的向沙堆中投加沙粒時,當(dāng)沙粒累積到一定程度時沙堆就會產(chǎn)生崩塌,這類崩塌屬于一種非線性的臨界行為.從宏觀上來看,這種臨界行為產(chǎn)生的宏觀效應(yīng)具有冪律統(tǒng)計規(guī)律.

2 結(jié)果與分析

2.1 PM2.5和O3濃度日變化規(guī)律

從圖2中可以發(fā)現(xiàn),3個城市PM2.5和O3質(zhì)量濃度的日變化規(guī)律曲線基本一致.3個城市O3質(zhì)量濃度日變化規(guī)律與近地面大氣光化學(xué)過程密切相關(guān),均呈現(xiàn)出明顯的晝高夜低單峰型變化規(guī)律.3個城市O3質(zhì)量濃度均于下午16:00左右達(dá)到一天中的最高值,隨后濃度慢慢下降(圖2),直到次日日出時分(07:00左右)達(dá)到一天最小濃度值.O3質(zhì)量濃度于下午16:00點左右達(dá)到最高值,這主要是由于O3對太陽輻射及溫度的響應(yīng)具有明顯延遲性,即前體物通過復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)生成臭氧需要一定時間[22].但16:00左右以后太陽輻射強度降低,光化學(xué)反應(yīng)過程中O3的生成量低于氧化反應(yīng)中(例如NO氧化成NO2)O3的消耗量.因此,O3質(zhì)量濃度在16:00點以后會逐漸降低,直至次日07:00點左右達(dá)到一天中最低濃度值[23-24].此外,3個城市PM2.5質(zhì)量濃度日變化規(guī)律特征均表現(xiàn)出凌晨(03:00點左右)最高,隨后濃度逐漸下降直到下午(16:00點左右)達(dá)到一天中的最低點.這是因為PM2.5日變化濃度主要是受太陽輻射和其重力作用影響.PM2.5等顆粒物經(jīng)過沉降作用,晚上近地面的PM2.5濃度不斷積累,于凌晨03:00點左右達(dá)到一天中的最大值.但隨著太陽輻射的出現(xiàn)和增強,近地面溫度上升,近地面附近將形成暖氣團(tuán),在暖氣團(tuán)的攜帶下PM2.5將會一起上升.因此,PM2.5質(zhì)量濃度會隨著太陽輻射增強逐漸減少.PM2.5污染物經(jīng)過一天的輻射、升溫、上升,直至下午16:00點左右達(dá)到一天的最低值[25].上述結(jié)果與以前的研究存在一定的差異,前人研究發(fā)現(xiàn)非疫情期間PM2.5濃度呈現(xiàn)出雙峰型日變化規(guī)律,其主要原因可能是由于上下班高峰期的機動車尾氣的排放[26-27].而COVID-19疫情期間PM2.5呈現(xiàn)出單峰型日變化規(guī)律主要可能是由于人們出行受限機動車尾氣排放顯著減少的原因.

圖2 2020年1月24日～2020年5月31日長株潭城市群3個城市PM2.5和O3濃度日變化規(guī)律

2.2 PM2.5和O3長期持續(xù)性及長期相關(guān)性特征

應(yīng)用消除趨勢波動分析法(DFA)分別對長沙、株洲和湘潭3個城市的PM2.5和O3濃度時間序列進(jìn)行分析,結(jié)果如圖3所示.COVID-19疫情期間長株潭城市群長沙、株洲和湘潭3個城市PM2.5和O3的ln()～ln()關(guān)系呈現(xiàn)出顯著的線性關(guān)系.并利用最小二乘法對3個城市PM2.5和O3濃度時間序列的DFA指數(shù)進(jìn)行線性估計,其指數(shù)分別為長沙((PM2.5)=0.968,(O3)=0.771),株洲((PM2.5)= 0.997,(O3)=0.812),湘潭((PM2.5)=1.000,(O3)= 0.768).污染物濃度序列的長期持續(xù)性特征能被DFA指數(shù)直接描述,且3個城市PM2.5和O3的指數(shù)均高于0.5,表示其污染物具有較強的長期持續(xù)性特征.長期持續(xù)性反映了COVID-19疫情期間長沙、株洲和湘潭3個城市的PM2.5和O3濃度時間序列變化前后的相關(guān)性規(guī)律特征.換言之,PM2.5和O3濃度時間序列在一定時間尺度范圍內(nèi)其相關(guān)性變化并不嚴(yán)格遵循馬爾科夫過程,而是遵循冪律衰減規(guī)律.其指數(shù)越大,污染物的長期持續(xù)性越強,則意味著如果過去一段時間內(nèi)污染源排放的PM2.5(O3)增加將會導(dǎo)致未來一段時間內(nèi)PM2.5(O3)濃度持續(xù)增加.即過去時刻的PM2.5(O3)濃度會對未來一定時間尺度內(nèi)PM2.5(O3)質(zhì)量濃度積累或消散產(chǎn)生持續(xù)性的影響.

圖3 疫情期間長沙、株洲和湘潭3個城市PM2.5和O3的DFA以及PM2.5-O3的DCCA圖

為了定量分析PM2.5和O3之間相互作用對二者濃度演化過程中的影響,應(yīng)用去趨勢互相關(guān)分析(DCCA)方法對長株潭城市群3個城市的PM2.5和O3濃度相互作用進(jìn)行分析,其結(jié)果如圖3所示.長沙、株洲和湘潭3個城市在研究時段內(nèi)均表現(xiàn)出相似演化特征,呈現(xiàn)出較好的一致性.該結(jié)果與PM2.5和O3的DFA分析結(jié)果類似,研究期間內(nèi)PM2.5和O3之間互相關(guān)的ln()～ln()也呈現(xiàn)出顯著的線性關(guān)系.其中長沙、株洲和湘潭DCCA標(biāo)度指數(shù)分別為0.893、0.910、0.900.長株潭城市群3個城市的分析結(jié)果表明,在COVID-19疫情期間內(nèi)PM2.5和O3濃度的相關(guān)性均表現(xiàn)出較強的長期持續(xù)性特征.這意味著在過去的一段時間內(nèi)3個城市PM2.5(O3)污染物排放增加將導(dǎo)致未來一段時間內(nèi)3個城市O3(PM2.5)濃度持續(xù)增加.

由上述結(jié)果可知,長株潭城市群3個城市PM2.5和O3濃度及PM2.5-O3互相關(guān)性都有顯著的長期持續(xù)性特征.這表明在各個城市大氣系統(tǒng)中PM2.5和O3濃度演化不僅受到自身濃度波動的影響,同時還受到二者之間的相互作用的影響.

2.3 O3和PM2.5濃度序列多重分形特征

為了進(jìn)一步研究局域時間尺度下O3濃度和PM2.5濃度序列的非線性特征及二者之間非線性互相關(guān)關(guān)系,對COVID-19疫情期間長株潭城市群3個城市O3濃度,PM2.5濃度序列和O3-PM2.5互相關(guān)性進(jìn)行多重分形消除趨勢波動分析法(MFDFA)和多重分形去趨勢互相關(guān)分析法(MFDCCA)分析.

從圖4、5、6可知,在整個時間尺度上,長沙、株洲和湘潭3個城市PM2.5、O3濃度和PM2.5-O3互相關(guān)性的雙對數(shù)坐標(biāo)圖中不同階下ln()均能很好地擬合去趨勢波動函數(shù)lnF().其中,不同(=0,±5,±10,±20)階的ln()～ln()均表現(xiàn)出良好的線性關(guān)系且回歸線收斂.這表示3個城市PM2.5、O3濃度波動和PM2.5-O3之間的互相關(guān)演化在不同尺度上均具有不同冪律形式的長期持續(xù)性特征.這也說明在一定時間尺度上,PM2.5、O3濃度和PM2.5-O3互相關(guān)性不服從經(jīng)典的馬爾可夫過程,而是以冪律形式隨時間緩慢衰減.從圖4～6中階廣義Hurst指數(shù)曲線變化來看,長沙、株洲和湘潭3個城市的O3、PM2.5濃度和PM2.5-O3互相關(guān)性的()均表現(xiàn)出隨著值的增大而減小的規(guī)律,這證明3個城市中PM2.5、O3濃度和PM2.5-O3互相關(guān)性的長期持續(xù)特征均具有多重分形標(biāo)度不變性的結(jié)構(gòu).

進(jìn)一步依據(jù)(10)式可計算出多重分形的強度?.在多重分形譜中,?值越高,則表示序列的多重分形強度越高,即污染物濃度時間序列分布越不均勻,其分形特征越明顯.計算得到的疫情期間各城市O3、PM2.5濃度和PM2.5-O3互相關(guān)性的?h值見表1.從整體上看,各城市PM2.5濃度序列的多重分形強度最大.這種情況的原因可能是,本研究探討的疫情時段主要涉及冬季和春季兩個季節(jié),在靜風(fēng)頻率和逆溫作用下PM2.5濃度演化波動不穩(wěn)定,所以PM2.5表現(xiàn)出更強的多重分形特征.此外,3個城市的各非線性特征分析結(jié)果具有顯著的一致性,這充分表明長沙、株洲和湘潭3個城市污染具有區(qū)域性特征.

根據(jù)上述結(jié)果可知,長沙、株洲和湘潭3個城市在COVID-19疫情期間PM2.5、O3濃度和PM2.5-O3互相關(guān)性的多重分形特征呈現(xiàn)出顯著的動力學(xué)同步性.這表示了3個城市中PM2.5和O3之間可能存在相似的非線性動力學(xué)演化機制.此外,3個城市PM2.5、O3濃度均具有較強的多重分形特征,且PM2.5-O3之間的互相關(guān)也存在顯著的多重分形特征.這表明了疫情期間大氣系統(tǒng)中PM2.5和O3濃度并非分別獨自演化,而是二者演化過程中還存在著復(fù)雜的相互作用關(guān)系.

圖5 疫情期間株洲PM2.5、O3和O3-PM2.5雙對數(shù)波動曲線及q階廣義Hurst指數(shù)圖

圖6 疫情期間湘潭PM2.5、O3和O3-PM2.5雙對數(shù)波動曲線及q階廣義Hurst指數(shù)圖

2.4 O3和PM2.5污染濃度概率統(tǒng)計分布

為了進(jìn)一步驗證COVID-19疫情期間PM2.5、O3污染演化內(nèi)在動力學(xué)機制,根據(jù)公式(11)計算了長沙、株洲和湘潭3個城市PM2.5、O3小時平均濃度的累計頻度分布(圖7).利用最小二乘法對O3和PM2.5污染濃度數(shù)據(jù)點進(jìn)行線性回歸,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在一定區(qū)間內(nèi),長沙、株洲和湘潭3個城市均呈現(xiàn)出顯著的冪律分形結(jié)構(gòu).3個城市冪律分形結(jié)構(gòu)的標(biāo)度指數(shù)分別為O3(長沙=1.651,株洲=2.531,湘潭=1.609), PM2.5(長沙=3.071,株洲=2.809,湘潭=3.574).各城市兩類污染物的標(biāo)度指數(shù)有所差異,主要原因可能是雖然長株潭城市群具有區(qū)域污染特征,但各個城市地理位置,大氣環(huán)境等還是存在一定的差異性,導(dǎo)致不同城市同一類污染物的冪律分形結(jié)構(gòu)有所不同.O3和PM2.5濃度波動呈現(xiàn)出的冪律分形結(jié)構(gòu),表明COVID-19疫情期間長沙、株洲和湘潭3個城市O3和PM2.5濃度演化不存在典型的特征濃度,而是具有標(biāo)度不變性特征.在復(fù)雜系統(tǒng)中,穩(wěn)定的冪律分布結(jié)構(gòu)可以作為復(fù)雜系統(tǒng)演化到自組織臨界(SOC)狀態(tài)的一個顯著標(biāo)志.因此,COVID-19疫情期間PM2.5、O3污染時空演化可能具有SOC特性.

圖7 長株潭城市群O3和PM2.5污染小時平均濃度的概率統(tǒng)計分布

2.5 歷史同期數(shù)據(jù)對比分析結(jié)果

為了進(jìn)一步說明疫情期間大氣污染的非線性演化特征,本文將非疫情期間(2018年1月24日～2018年5月31日和2019年1月24日～2019年5月31日)與疫情期間(2020年1月24日～2020年5月31日)O3和PM2.5污染的分形結(jié)果進(jìn)行對比分析,其結(jié)果如表1所示.對長株潭城市群3個城市來說,2018年和2019年的分形參數(shù)數(shù)值大小均表現(xiàn)出類似的結(jié)果,而2020年的結(jié)果有較大的變化.主要特征差異表現(xiàn)為,各城市2020年O3濃度演化的長期持續(xù)性指數(shù)顯著大于2018年和2019年,而2020年大氣污染演化的其余分形參數(shù)均小于2018年和2019年.

表1 長株潭城市群各城市3a同期分形參數(shù)結(jié)果

疫情期間,人類活動排放的劇減也導(dǎo)致消耗O3的前體物質(zhì)(如NO等)的排放也相應(yīng)減少,這也使得大氣環(huán)境中O3污染濃度的累積得到增強,表現(xiàn)為疫情期間O3污染的長期持續(xù)性較強.而在非疫情期間,大氣環(huán)境中PM2.5和O3污染除了自然演化之外,還受到人類活動排放(如工業(yè)、生活、交通等)的影響,這也就增加了其波動演化的非線性復(fù)雜性,表現(xiàn)為非疫情期間反映大氣污染演化非線性特征的分形參數(shù)數(shù)值均較高.

2.6 討論

自組織臨界態(tài)(SOC)理論能從宏觀整體性的角度為復(fù)雜系統(tǒng)演化中產(chǎn)生的長期持續(xù)性和冪律分形結(jié)構(gòu)提供內(nèi)在動力機制解釋.前人研究中,Shi等[28]基于自組織臨界數(shù)值模型對PM10、SO2和NO2濃度進(jìn)行分析,清楚的闡釋了3類污染物濃度演化過程中呈現(xiàn)出分形特征的內(nèi)在動力學(xué)機制.蘇蓉等[29]應(yīng)用R/S方法、功率譜、強度-頻度法及SOC理論對上海市PM10污染進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)SOC內(nèi)稟機制是導(dǎo)致其濃度演化呈現(xiàn)出長期持續(xù)性的主要原因.Shi等[30]提出了一種新的PM2.5自組織臨界演化模型,并進(jìn)一步驗證了SOC內(nèi)稟機制是PM2.5演化中長期持續(xù)性和冪律統(tǒng)計分布的產(chǎn)生根源.相關(guān)研究已表明城市空氣污染演化的內(nèi)在動力學(xué)機制可能主要受SOC行為主導(dǎo).

本文進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)COVID-19疫情期間長株潭城市群大氣復(fù)合污染中PM2.5和O3動力學(xué)過程,其特征與SOC機制特征高度相似,具體闡述如下.

在大氣復(fù)合污染系統(tǒng)中存在眾多發(fā)生短程相互作用的組元(O3、PM2.5和天氣氣象要素等),其中短程相互作用主要包括兩個方面,其一,O3可以通過對 OH、H2O2、RCHO等氧化劑濃度的控制來影響二次氣溶膠的生成.其二,二次氣溶膠能通過影響大氣動力學(xué)、光解速率、云光學(xué)厚度和非均相反應(yīng)過程來直接或間接影響O3生成.

大氣復(fù)合污染系統(tǒng)作為一個開放性復(fù)雜巨系統(tǒng),外界能持續(xù)性地向系統(tǒng)內(nèi)輸入物質(zhì)或能量(大氣中揮發(fā)性有機物(VOCs)和氮氧化物(NO)將通過氧化反應(yīng)生成O3或某些大氣活性氣體經(jīng)過復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)生成二次氣溶膠等).同時,該系統(tǒng)也會以某種方式、途徑向系統(tǒng)外耗散其能量或物質(zhì)(O3濃度上升將增強大氣氧化能力,加劇光化學(xué)反應(yīng),該過程O3迅速消耗.二次氣溶膠可通過降雨洗刷作用脫離系統(tǒng)或在大風(fēng)中碰并、凝結(jié)等過程形成更大粒徑的顆粒物脫離大氣系統(tǒng)).最終,大氣系統(tǒng)將在近地面內(nèi)外界輸入的能量或物質(zhì)與系統(tǒng)內(nèi)部耗散的能量或物質(zhì)形成一個穩(wěn)定的耗散結(jié)構(gòu)體系.

靜穩(wěn)天氣條件下,大氣復(fù)合污染系統(tǒng)會在其短程近鄰相互作用下系統(tǒng)將會自發(fā)地向臨界狀態(tài)演化.當(dāng)系統(tǒng)達(dá)到臨界狀態(tài)時,大氣復(fù)合系統(tǒng)的時間演化過程中系統(tǒng)將鎖定并維持穩(wěn)定狀態(tài).

當(dāng)大氣復(fù)合污染系統(tǒng)自發(fā)演化到臨界狀態(tài)并維持著臨界態(tài)時,系統(tǒng)外界任何微小的擾動(天氣條件等)均可能造成該系統(tǒng)發(fā)生全局性連鎖反應(yīng).因此,系統(tǒng)局部區(qū)域?qū)Τ跏紬l件(天氣氣象、地形等)極其敏感.同時,在系統(tǒng)向臨界狀態(tài)演化時,系統(tǒng)內(nèi)眾多短程近鄰相互作用(O3通過控制氧化性間接影響二次氣溶膠的生成.而二次氣溶膠可通過改變光化學(xué)通量來影響O3生成)組元(O3、PM2.5天氣氣象要素等)將演化出長期持續(xù)性特征.即一次污染事件發(fā)生的規(guī)模與其過去一段時間內(nèi)污染事件發(fā)生的規(guī)模有著密切關(guān)系.最終導(dǎo)致大氣復(fù)合系統(tǒng)耗散外界輸入和輸出物質(zhì)或能量的時空關(guān)聯(lián)函數(shù)呈現(xiàn)出冪律統(tǒng)計分布或長期持續(xù)性特征.

此外,根據(jù)同期長株潭城市群地面觀測數(shù)據(jù)統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),COVID-19疫情期間長株潭城市群94%以上天氣處于靜小風(fēng)環(huán)境,近地面最大瞬時風(fēng)速不高于3.3m/s.疫情期間該城市群地區(qū)水平輸送和垂直擴散條件較差.同時,長株潭城市群位于雪峰山脈,羅霄山脈之間的湘江谷地,中心地勢低,周邊以山地丘陵地貌為主,地形條件不利于污染物的擴散.區(qū)域內(nèi)不利于污染物自身稀釋和擴散的靜穩(wěn)天氣為大氣復(fù)合污染演化的SOC機制建立了穩(wěn)定的外在環(huán)境基礎(chǔ).

Le等[31]在研究北京疫情期間重度灰霾發(fā)生的成因時,發(fā)現(xiàn)在COVID-19疫情期間一次污染物排放量下降的情況下,PM2.5和臭氧含量增加的原因主要可能是二次氣溶膠和臭氧的復(fù)雜化學(xué)作用. PM2.5主要來源于其前體物通過復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)生成.其一,大氣中SO2經(jīng)過氣相氧化或液相氧化反應(yīng)生成硫酸鹽.其二,大氣中NO2被OH氧化生成HNO3,而HNO3與堿性物質(zhì)反應(yīng)生成硝酸鹽,或NO2與O3反應(yīng)產(chǎn)生的N2O5在顆粒物表面非均相水解生成硝酸鹽.其三,揮發(fā)性有機物(VOCs)能通過大氣光氧化過程、成核過程、凝結(jié)和氣粒分配過程及非均相反應(yīng)等化學(xué)過程生成二次氣溶膠[31-32].同理,O3污染主要是大氣環(huán)境中NO、CO、VOCs通過大氣光化反應(yīng)生成[33].上述過程中,生成的二次氣溶膠和O3進(jìn)入大氣系統(tǒng),這一過程為大氣復(fù)合系統(tǒng)演化至SOC狀態(tài),提供了緩慢的物質(zhì)或能量的輸入來源.在城市局域大氣環(huán)境中,當(dāng)O3和二次氣溶膠的前體物聚集時,高氧化污染物O3能將大氣中SO2和NO通過復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)氧化成硫酸鹽和硝酸鹽.二次氣溶膠質(zhì)量濃度能通過增強對紫外光輻射的散射,吸收等能力減低大氣中生成O3的光化學(xué)反應(yīng)速率.在大氣復(fù)合污染系統(tǒng)中組元間短程近鄰相互作用下,O3和二次氣溶膠非線性演化將自發(fā)地向SOC狀態(tài)演化并維持著該臨界狀態(tài).當(dāng)大氣復(fù)合系統(tǒng)穩(wěn)定在某一臨界狀態(tài)時,外界任何一點污染物的輸入都可能導(dǎo)致大氣復(fù)合系統(tǒng)發(fā)生鏈?zhǔn)椒磻?yīng),在城市局部空間內(nèi)形成較嚴(yán)重的PM2.5(或O3)污染事件,這現(xiàn)象類似于沙堆模型中的崩塌事件.此外,研究還發(fā)現(xiàn)長株潭城市群3個城市PM2.5和O3小時平均濃度序列具有顯著的長期持續(xù)性和冪律分形結(jié)構(gòu)特征,這兩類特征是系統(tǒng)存在SOC 特性的重要判斷依據(jù).盡管疫情期間人類活動產(chǎn)生的污染物銳減,但這并沒有改變大氣污染系統(tǒng)內(nèi)在的非線性演化機制.因此,可以認(rèn)為大氣復(fù)合污染的內(nèi)在SOC內(nèi)稟機制是使得COVID-19疫情期間長株潭城市群發(fā)生高污染的主導(dǎo)動力學(xué)機制.

3 結(jié)論

3.1 長株潭城市群3個城市PM2.5和O3日內(nèi)平均濃度規(guī)律呈現(xiàn)出顯著的相似性. 3個城市O3呈現(xiàn)出晝高夜低的單峰型,而PM2.5日變化規(guī)律表現(xiàn)出晝低夜高單峰型,與非疫情期間的特征有所差異.從實證研究結(jié)果看,O3晝高夜低可能由太陽光輻射強度變化引起的,而PM2.5晝低夜高的主要原因可能是太陽輻射和本身的沉降作用共同作用的.

3.2 長株潭城市群3個城市PM2.5和O3小時平均濃度序列呈現(xiàn)出的長期持續(xù)性特征,且PM2.5-O3互相關(guān)性也呈現(xiàn)出顯著的長期持續(xù)性特征.該結(jié)果表明大氣復(fù)合系統(tǒng)中PM2.5和O3濃度演化并非相互獨立的,二者之間的相互作用也是不可忽視的.

3.3 長株潭城市群3個城市PM2.5,O3小時平均濃度序列以及PM2.5-O3互相關(guān)性均存在著顯著的多重分形特征.這個結(jié)果進(jìn)一步驗證了疫情期間大氣系統(tǒng)中PM2.5和O3濃度并非分別獨自演化,而是依然存在復(fù)雜的相互作用.

3.4 長株潭城市群PM2.5和O3濃度演化可能不僅受到污染物本身的長期持續(xù)性影響,同時還受到二者之間互相關(guān)的長期持續(xù)性影響.此外,長沙、株洲和湘潭3個城市PM2.5和O3濃度還呈現(xiàn)出顯著的冪律分形結(jié)構(gòu).長期持續(xù)性和冪律分形結(jié)構(gòu)都是SOC內(nèi)稟機制的宏觀涌現(xiàn).因此,該研究認(rèn)為這種SOC內(nèi)稟機制可能是使得COVID-19疫情期間高污染事件發(fā)生的主導(dǎo)機制.

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Nonlinear dynamic mechanism of regional air pollution during the COVID-19 lockdown.

WU Bo1, LIU Chun-qiong2, ZHANG Jiao1, LI Yan-hui1, CHEN Yu-bing1,WEN Ye1, BAO Bing-yi1, DU Juan1, SHI Kai2*

(1.College of Mathematics and Statistics, Jishou University, Jishou 416000, China；2.College of Biology and Environmental Science, Jishou University, Jishou 416000, China)., 2021,41(5)：2028～2039

Based on hourly concentration of PM2.5and O3during the epidemic period (January 24, 2020 to May 31, 2020) in Changsha, Zhuzhou and Xiangtan, the diurnal patterns, long-term persistence, multifractality and self-organization evolution dynamics of these two pollutants were studied to reveal the internal dynamic mechanism of the occurrence and evolution of heavy pollution events during the epidemic period. Firstly, the diurnal patterns of PM2.5and O3concentrations were investigated. It showed that O3showed a single peak of high concentration in the daytime and low in the night, while PM2.5showed a single lowest peak concentration in the day and high in the night, which was different from the pattern in non-epidemic periods. Furthermore, detrended fluctuation analysis (DFA), the multifractal detrended fluctuation analysis (MFDFA) and probability statistical analysis were applied to study the long-term persistence, multi-fractal structure of PM2.5and O3series. The results showed that PM2.5and O3series had significant long-term persistence characteristics and strong multi-fractal structures for the three cities. Meanwhile, detrended cross-correlation analysis (DCCA) and multifractal detrended cross-correlation analysis (MFDCCA) were conducted to estimate the cross-correlations between PM2.5and O3series. Long-term persistence as well as multifractal features at different time scales was also observed in PM2.5-O3cross-correlations. Next, nonlinear analysis results obtained during epidemic period were compared with those obtained in the same periods of non-epidemic years of 2019 and 2018. Finally, based on the self-organized criticality (SOC) theory, the internal dynamic law of spatial and temporal evolution of PM2.5and O3series was discussed. Combined with the typical regional meteorological characteristics, it was found that the intrinsic dynamic mechanism of SOC may be one of the leading mechanisms of heavy air pollution episodes during the COVID-19 lockdown period. During the epidemic period, PM2.5and O3concentrations did not evolve independently but remained complex interactions. Under the stable meteorological conditions, the nonlinear coupling effect inside the air combined pollution might reach the dynamic critical state, thus, lead to the risk of heavy air pollution in Greater Changsha Metropolitan Region during the epidemic period.

diurnal patterns；long-term persistence characteristics；multifractal characteristics；power-law；self-organized criticality；PM2.5；O3

X513

A

1000-6923(2021)05-2028-12

吳 波(1995-),男,湖南吉首人,吉首大學(xué)碩士研究生,主要從事應(yīng)用統(tǒng)計分析.發(fā)表論文1篇.

2020-09-27

湖南省自然科學(xué)基金資助項目(2020JJ4504);吉首大學(xué)校級科研項目資助(Jdy20062,Jdx02)

* 責(zé)任作者, 教授, einboplure@163.com