基于自組織神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的污染場(chǎng)地多監(jiān)測(cè)指標(biāo)相關(guān)性分析

馬春龍，施小清，許偉偉，任靜華，王 佩，吳吉春

（1.表生地球化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/南京大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京 210023；2.自然資源部國(guó)土（耕地）生態(tài)監(jiān)測(cè)與修復(fù)工程技術(shù)創(chuàng)新中心/江蘇省地質(zhì)調(diào)查研究院，江蘇 南京 210018；3.常州市環(huán)境科學(xué)研究院，江蘇 常州 213022）

隨著城市化進(jìn)程加快以及產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整，我國(guó)大批企業(yè)關(guān)?；虬徇w，遺留下來的工業(yè)污染場(chǎng)地（即棕地）超過50多萬塊[1]。由于棕地具有污染程度重、污染物組成復(fù)雜、土壤和地下水均受到污染等特點(diǎn)[2]，對(duì)居民食品安全、飲用水安全、生態(tài)環(huán)境、人居環(huán)境健康、經(jīng)濟(jì)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展造成了嚴(yán)重威脅與挑戰(zhàn)[1,3?4]。因此，亟待開展污染場(chǎng)地的調(diào)查評(píng)估、風(fēng)險(xiǎn)管控和修復(fù)。

為進(jìn)行場(chǎng)地污染風(fēng)險(xiǎn)管控和修復(fù)，首先需要開展場(chǎng)地土壤和地下水的污染狀況調(diào)查。完成第一階段場(chǎng)地污染狀況調(diào)查后，在第二階段調(diào)查中需采集場(chǎng)地樣本，初步采樣分析和詳細(xì)采樣分析中將獲得大量包含土壤和地下水的污染數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)樣本數(shù)量大，監(jiān)測(cè)項(xiàng)目多，數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)復(fù)雜，其中隱含著大量的特征信息、關(guān)系信息以及分類信息，例如污染物在地下水和土壤兩種介質(zhì)中存在何種關(guān)聯(lián)性，能否通過大數(shù)據(jù)分析進(jìn)行場(chǎng)地污染源追溯。如何采取有效方法從大數(shù)據(jù)中提取價(jià)值信息成為一個(gè)重要的研究問題[5-6]。

受人力、物力以及財(cái)力的限制，無法對(duì)污染場(chǎng)地取大量樣品并對(duì)所有指標(biāo)逐一測(cè)試分析，如何在不影響污染場(chǎng)地客觀評(píng)價(jià)的條件下，盡可能減少需檢測(cè)的污染指標(biāo)數(shù)目，降低場(chǎng)地檢測(cè)費(fèi)用，也是一個(gè)值得研究的問題。

目前，眾多多變量方法已被應(yīng)用于污染場(chǎng)地?cái)?shù)據(jù)分析，如主成分分析（PCA）、因子分析（FA）、判別分析（DA），層次聚類分析（HCA）等[7-11]，以此減小或消除數(shù)據(jù)中的冗余。然而由于污染數(shù)據(jù)本身的復(fù)雜性，應(yīng)用傳統(tǒng)數(shù)據(jù)分析方法存在較大局限性[12]。傳統(tǒng)數(shù)據(jù)分析方法，如主成分分析，無法處理復(fù)雜的大數(shù)據(jù)集[13]，在污染樣本數(shù)和檢測(cè)指標(biāo)數(shù)較多的情況下，可能無法滿足使用該方法的前提條件，即前三個(gè)主成分累積方差貢獻(xiàn)達(dá)不到70%[14]。另一方面，傳統(tǒng)多變量分析方法一般是線性方法，當(dāng)數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)不滿足線性條件時(shí)，分析結(jié)果具有迷惑性，可能不準(zhǔn)確[15]。

隨著計(jì)算能力的提高，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法開始被應(yīng)用于各種數(shù)據(jù)挖掘任務(wù)，自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（selforganizingmap,SOM）便是其中之一。SOM是一種無監(jiān)督人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，由于對(duì)大數(shù)據(jù)集有優(yōu)秀的處理和解釋能力[16-17]，近些年被逐漸應(yīng)用于各類環(huán)境監(jiān)測(cè)項(xiàng)目產(chǎn)生的多變量數(shù)據(jù)處理，如水文過程的預(yù)測(cè)、地表和地下水水質(zhì)評(píng)估、地表水和地下水的時(shí)空相關(guān)關(guān)系、生態(tài)群落的研究等[12,18?25]，但在場(chǎng)地污染數(shù)據(jù)分析中的應(yīng)用很少。SOM與傳統(tǒng)多變量分析方法都可用于數(shù)據(jù)降維，從數(shù)據(jù)中提取主要特征。但對(duì)于缺失數(shù)據(jù)、離散或復(fù)雜的數(shù)據(jù)類型，傳統(tǒng)多變量分析方法具有局限性，例如只能通過線性插值或須剔除存在缺失值的變量，處理文本標(biāo)簽數(shù)據(jù)時(shí)存在低效的問題。而SOM是一種基于無監(jiān)督的機(jī)器學(xué)習(xí)算法，一方面由于具備自學(xué)習(xí)特性，可以更好地構(gòu)建輸入和輸出之間的關(guān)聯(lián)模式[26]。SOM允許缺失值的存在，無需刪除或插值，可最大程度保留原始數(shù)據(jù)特征。另一方面，由于SOM是一種非線性映射方法，可直接處理非線性數(shù)據(jù)[13,27?28]。

本文采用自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)以及機(jī)器學(xué)習(xí)和模式識(shí)別領(lǐng)域常用的K均值聚類算法，通過對(duì)地下水和土壤中污染指標(biāo)的相關(guān)性分析和聚類分析，嘗試減少數(shù)據(jù)冗余，削減污染場(chǎng)地后續(xù)檢測(cè)中的污染指標(biāo)數(shù)目，以此降低場(chǎng)地檢測(cè)費(fèi)用。同時(shí)，本文還對(duì)污染物在地下水-土壤系統(tǒng)中的相關(guān)性進(jìn)行了分析探討。本文提出的數(shù)據(jù)挖掘框架可為污染場(chǎng)地?cái)?shù)據(jù)分析和決策管理提供技術(shù)支持。

1 研究區(qū)概況

研究區(qū)污染地塊位于江蘇省某工業(yè)區(qū)（圖1），面積約1 km2。20世紀(jì)70年代開始有多家化工企業(yè)在此設(shè)廠，至2009年全部停產(chǎn)搬遷。地塊內(nèi)企業(yè)主要產(chǎn)品有農(nóng)藥原藥及制劑、農(nóng)藥中間體、化工中間體、甲萘胺、工業(yè)級(jí)甲萘酚、染料及染料中間體等。由于長(zhǎng)期以來粗放的環(huán)境安全管理模式、無序的工業(yè)廢水排放或泄漏導(dǎo)致污染物進(jìn)入土壤和地下水中，成為有機(jī)污染場(chǎng)地，該場(chǎng)地污染類型多樣，污染狀況復(fù)雜。

圖1 研究區(qū)及采樣點(diǎn)分布Fig.1 Study area and distribution of sampling sites

場(chǎng)地地貌類型屬長(zhǎng)江三角洲沖積平原，整體地勢(shì)平坦，地表高程約5m，出露第四系沖積層，自上而下主要存在四個(gè)含水層，即孔隙潛水含水層和Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ承壓含水層。潛水含水層主要由淺部填土和黏土、亞黏土組成。底板埋深6.0～8.0m，潛水水位埋深1.50m左右，富水性差。Ⅰ承壓含水層分為上下兩段，上段由粉砂、亞砂土組成，頂板埋深4.0～15.0m，厚度2 ～20m，水位埋深3～5m，具有微承壓性質(zhì)，富水性較好；下段由粉細(xì)砂組成，頂板埋深25～35m，厚度2～13m，富水性一般。圖2為圖1中A-A’水文地質(zhì)剖面，研究區(qū)地塊30m內(nèi)自上而下主要組成為填土、黏土、亞黏土、粉砂、亞黏土。

2 數(shù)據(jù)及方法

2.1 樣本采集

污染地塊內(nèi)的土壤和地下水樣品采集點(diǎn)見圖1。土壤和地下水采樣按規(guī)范和技術(shù)導(dǎo)則[29?32]執(zhí)行。

圖2 A-A’水文地質(zhì)剖面Fig.2 Hydrogeological profile of long Line A-A’

場(chǎng)地的土壤樣品采集，分為表層土壤和下層土壤采集。表層土壤樣品采集時(shí)，用取樣鏟適當(dāng)刨去裸露在空氣中的表面土后，再用取樣鏟取土，裝入專用密實(shí)袋。下層土壤采用鉆機(jī)鉆取土樣，達(dá)到規(guī)定深度后，拔出鉆桿取出土樣，采集人員戴一次性的無污染橡膠手套，根據(jù)取樣深度和個(gè)數(shù)要求取得所需深度的土樣，裝入密實(shí)袋。表層土壤，5m以內(nèi)每隔0.5m采集一個(gè)土壤樣品，5～10m每隔1m采集一個(gè)土壤樣品，下層土壤，10～30m每隔2m采一個(gè)土壤樣品。不同深度采集土壤樣本總計(jì)753個(gè)。

在地下水監(jiān)測(cè)井疏浚穩(wěn)定24 h后，進(jìn)行地下水采樣。水樣采集后，迅速裝入帶有保護(hù)劑的專用樣品瓶中，并保存在裝有冰袋的冷藏箱中，最大程度地避免樣品間交叉污染。在距地表15m處（Ⅰ承壓含水層上部，微承壓）共采集地下水樣本167個(gè)。

2.2 自組織神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法

本文采用自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合K均值聚類算法對(duì)污染指標(biāo)進(jìn)行相關(guān)性分析和聚類分析。

自組織映射（self-organizingmap,SOM）是一種競(jìng)爭(zhēng)學(xué)習(xí)型的無監(jiān)督神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（圖3），由芬蘭學(xué)者Kohonen[23]提出。其使用無監(jiān)督訓(xùn)練將高維輸入數(shù)據(jù)映射到低維空間，同時(shí)保留輸入數(shù)據(jù)在高維空間的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，即將高維空間中相似的樣本點(diǎn)映射到二維輸出層中的鄰近神經(jīng)元，因此被廣泛應(yīng)用于數(shù)據(jù)降維[26]。

圖3 自組織神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖[26]Fig.3 Structure of the self-organizing map

SOM網(wǎng)絡(luò)中的輸出層神經(jīng)元以矩陣方式排列在二維空間中，每個(gè)神經(jīng)元具有與之相連接的權(quán)向量，在接收到一個(gè)訓(xùn)練樣本后，每個(gè)輸出層神經(jīng)元會(huì)計(jì)算該樣本與自身攜帶的權(quán)向量間的距離，距離最近的神經(jīng)元成為競(jìng)爭(zhēng)獲勝者，稱為最佳匹配單元（bestmatching unit,BMU）。然后，最佳匹配單元及其鄰近神經(jīng)元的權(quán)向量將被重新調(diào)整，以縮小權(quán)向量與當(dāng)前樣本的距離。此過程不斷迭代，直至收斂。

在獲得自組織映射結(jié)果之前，需要設(shè)置輸出神經(jīng)元的數(shù)量，根據(jù)文獻(xiàn)[12,21]，神經(jīng)元數(shù)量最優(yōu)設(shè)置為為樣本數(shù)量。

本研究采用赫爾辛基理工大學(xué)Vesanto等[29]開發(fā)的SOM工具箱在MATLAB中計(jì)算。

K均值算法（k-means clustering）是流行于數(shù)據(jù)挖掘領(lǐng)域的聚類算法。其步驟是預(yù)先隨機(jī)選取K個(gè)對(duì)象作為初始聚類中心，隨后計(jì)算每個(gè)對(duì)象與各個(gè)聚類中心的距離，將每個(gè)對(duì)象分配到最近的聚類中心，聚類中心及其分配的對(duì)象代表一個(gè)聚類。一旦全部對(duì)象完成分配，每個(gè)聚類的聚類中心會(huì)根據(jù)聚類中現(xiàn)有的對(duì)象被重新計(jì)算。此過程不斷重復(fù)直至聚類中心不再變化[33]。K均值聚類算法的具體實(shí)現(xiàn)過程詳見文獻(xiàn)[34]，此處不再贅述。

3 結(jié)果與討論

3.1 地下水中污染物相關(guān)性分析

表1為SOM輸入數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)特征（已剔除濃度低于檢測(cè)限的指標(biāo)和無機(jī)監(jiān)測(cè)指標(biāo)），根據(jù)地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB/T 14 848—2017）中IV類水標(biāo)準(zhǔn)，該場(chǎng)地地下水中主要有機(jī)污染物為鄰二甲苯、氯苯、四氯化碳、1,2-二氯乙烷、間二甲苯和對(duì)二甲苯、三氯甲烷、乙苯以及二氯苯。

按相似度對(duì)SOM輸出圖重排序（圖4），每種污染物對(duì)應(yīng)一種映射圖，其中的顏色梯度可用來識(shí)別污染指標(biāo)間的相關(guān)性，相同或相似顏色梯度指示正相關(guān)性，相似程度越高，相關(guān)性越強(qiáng)[12,21?22]。由此可知，1,3-二氯苯、1,4-二氯苯、1,2-二氯苯、1,2,3-三氯苯、2,4-二氯酚、2,6-二氯酚，溴苯間存在較強(qiáng)的相關(guān)性；三氯甲烷（氯仿）、錳、甲苯、乙苯、二甲苯、砷、二硫化碳、1,3,5-三甲苯、異丙基苯、苯、苯酚、4-氯甲苯、丙酮、4-甲基-2-戊酮、1-萘胺存在良好相關(guān)性；以及四氯化碳、三氯乙烯、四氯乙烯相關(guān)性極好，氯苯、1,2-二氯乙烷、2-氯甲苯間也存在較好相關(guān)性。

表1 地下水中污染物數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)特征Table 1 Statistical characteristics of pollutant data in groundwater

在SOM映射結(jié)果基礎(chǔ)上，進(jìn)一步結(jié)合K均值算法，得到如圖5所示的聚類結(jié)果。污染指標(biāo)被分為4類，根據(jù)圖3污染指標(biāo)映射圖，可將聚類與具體污染指標(biāo)一一對(duì)應(yīng)。

第一類（Cluster-1）包含絕大部分樣本點(diǎn)，相關(guān)指標(biāo)包括氯苯、1,2-二氯乙烷等，說明第一類中的污染物空間分布范圍最為廣泛。第二類（Cluster-2）包含1,2,4-三氯苯、1,4-二氯苯、1,2-二氯苯等8個(gè)指標(biāo)，第三類（Cluster-3）包含鄰二甲苯、間二甲苯和對(duì)二甲苯、甲苯、乙苯、三氯甲烷等。第四類（Cluster-4）為三氯乙烯、四氯乙烯和四氯化碳。

圖4 地下水中污染物指標(biāo)SOM映射圖Fig.4 Component planes for the pollution indicators analyzed in the SOM of groundwater

由相關(guān)性和聚類結(jié)果可知，除個(gè)別污染物外，該場(chǎng)地中絕大部分污染物均存在與之相關(guān)的污染指標(biāo)。相當(dāng)?shù)恼嚓P(guān)性說明場(chǎng)地污染物可能具有相似的來源特征，如工業(yè)中常用三氯乙烯制備四氯乙烯和四氯化碳，故三者有良好的相關(guān)性，同時(shí)其在環(huán)境介質(zhì)中可能存在相似的生物化學(xué)降解以及遷移擴(kuò)散途徑等行為特征。

圖5 SOM-K均值聚類結(jié)果（根據(jù)SOM映射圖可將污染物與聚類一一對(duì)應(yīng)）Fig.5 Sampling sites clustering patterns in SOM-K means（according to the SOM map,the pollutants can be one-to-one corresponded to the cluster）

進(jìn)一步分析，發(fā)現(xiàn)其相關(guān)性主要表現(xiàn)在空間分布的相似性，圖6為不同聚類污染物空間分布特征。從中可知，從屬于同一聚類的污染物，其濃度空間分布具有高度相似性，有基本一致的高值區(qū)。據(jù)此本文提出在場(chǎng)地污染物后續(xù)檢測(cè)中可根據(jù)相關(guān)性的不同，對(duì)污染指標(biāo)施行先分類后分級(jí)的篩選策略，即將同一類（相關(guān)性強(qiáng)）中的污染指標(biāo)根據(jù)超標(biāo)倍數(shù)或環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分級(jí)檢測(cè)，在同一聚類中篩選少數(shù)污染指標(biāo)，總體上達(dá)到削減檢測(cè)費(fèi)用的目標(biāo)。表2為根據(jù)SOMK均值聚類以及《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB/T 14848—2017）進(jìn)行的污染物優(yōu)化篩選結(jié)果，本文根據(jù)超標(biāo)倍數(shù)在Cluster-1—Cluster-4類中分別選擇氯苯，1,4-二氯苯，鄰二甲苯和四氯化碳。

由于污染場(chǎng)地通常需要采樣分析大量指標(biāo)，本文提出的方法可能有助于減少場(chǎng)地檢測(cè)費(fèi)用。

3.2 地下水和土壤中污染物相關(guān)性分析

圖6 同一聚類的污染物表現(xiàn)出相似的空間分布特征（取樣深度15 m）Fig.6 The pollutants in the same cluster showed similar spatial distribution characteristics（groundwater samples at depth 15 m）

為探究污染物在地下水和土壤中的相關(guān)性，本文采取相同及鄰近監(jiān)測(cè)點(diǎn)，考慮到污染物先進(jìn)入土壤后進(jìn)入地下水，將15m處的地下水水質(zhì)數(shù)據(jù)和8～15m處的土壤數(shù)據(jù)（土壤采樣點(diǎn)高于地下水）進(jìn)行綜合分析。表3為土壤和地下水中部分污染物的統(tǒng)計(jì)特征。圖7為經(jīng)SOM訓(xùn)練輸出的自組織映射圖，根據(jù)前文，映射圖顏色梯度相似度指示污染指標(biāo)相關(guān)性。由圖7及土壤和地下水中污染物相關(guān)系數(shù)矩陣（圖8）可知，除個(gè)別污染物如二甲苯外，同種有機(jī)污染物在土壤和地下水中具有較高相關(guān)性，不同污染物如苯、甲苯、三氯甲烷、異丙基苯在土壤和地下水兩種介質(zhì)中也存在較好相關(guān)性。

地下水和土壤中污染物的相關(guān)性表現(xiàn)在空間分布特征的相似性，以四氯化碳、氯苯、三氯甲烷（氯仿）為例，由圖9可知，3種污染物在地下水和土壤中濃度高值區(qū)一致，地下水和土壤中污染物關(guān)系密切，其原因可能是該地塊低滲介質(zhì)分布廣泛，同時(shí)場(chǎng)地地下水水力坡度很小導(dǎo)致地下水滲流速度緩慢，污染物未能發(fā)生較大規(guī)模的側(cè)向遷移，地下水中污染物主要來自于化工廠污廢水排泄以及污染物在土壤中的持續(xù)釋放。少數(shù)監(jiān)測(cè)位點(diǎn)差別較大，三氯甲烷和氯苯在個(gè)別監(jiān)測(cè)點(diǎn)土壤中濃度高，而地下水中濃度低（圖9），可能原因?yàn)樵搮^(qū)域黏土層較厚（圖2），大部分污染物仍滯留在土壤中。

表2 地下水中污染物聚類分級(jí)優(yōu)化篩選結(jié)果Table 2 Clustering optimization results of pollutants in groundwater

4 結(jié)論

（1）對(duì)于有機(jī)污染場(chǎng)地，基于自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合聚類算法的大數(shù)據(jù)分析框架，發(fā)現(xiàn)地下水中除個(gè)別污染物以外，多個(gè)污染指標(biāo)之間存在良好關(guān)聯(lián)性，表現(xiàn)顯著聚類特征，同一聚類中污染物濃度空間分布具有高度相似性。對(duì)于該污染場(chǎng)地的后續(xù)檢測(cè)中可根據(jù)相關(guān)性在同一聚類中只檢測(cè)少量關(guān)鍵指標(biāo)，即氯苯，1,4-二氯苯，鄰二甲苯和四氯化碳，既使場(chǎng)地檢測(cè)有的放矢，又減少檢測(cè)費(fèi)用。

（2）對(duì)于該污染場(chǎng)地，由于地下水流速緩慢，相同有機(jī)污染物在兩種不同環(huán)境介質(zhì)中存在較強(qiáng)相關(guān)性，不同污染物如苯、甲苯、三氯甲烷、異丙基苯在土壤和地下水兩種介質(zhì)中存在較好相關(guān)性，表現(xiàn)為空間分布的一致性，該結(jié)果可能有助于場(chǎng)地污染源的追溯。

（3）本次研究未對(duì)深層地下水采樣分析，也未在不同時(shí)間段進(jìn)行采樣，因此土壤和地下水檢測(cè)數(shù)據(jù)的相關(guān)性分析時(shí)，未考慮在污染物濃度垂向不同深度的變異性以及隨時(shí)間的變化過程，這是本研究的不足之處。另外，污染物在土壤和地下水兩種環(huán)境介質(zhì)中的良好相關(guān)性，后續(xù)需要更多地球化學(xué)和生物證據(jù)佐證說明污染物相似的來源特征。

表3 地下水和土壤數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)特征Table 3 Statistical characteristics of groundwater and soil data

圖7 土壤和地下水中的污染物SOM映射結(jié)果Fig.7 Component planes for the pollution indicators analyzed in the SOM of groundwater and soil

圖8 土壤和地下水中污染物相關(guān)系數(shù)矩陣Fig.8 Correlation coefficient matrix of pollutants in soil and groundwater

圖9 四氯化碳、氯苯、三氯甲烷在地下水和土壤中的空間分布情況對(duì)比Fig.9 Comparison of the spatial distribution of carbon tetrachloride,chlorobenzene and chloroform in groundwater and soil