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    燃煤電廠煙氣中揮發(fā)性有機(jī)物的分布規(guī)律及排放特性研究*

    2021-05-19 06:07:48史曉宏廖海燕余學(xué)海張永生
    環(huán)境污染與防治 2021年4期
    關(guān)鍵詞:飛灰燃煤甲醛

    史曉宏 劉 俊 廖海燕 余學(xué)海 張永生#

    (1.神華國(guó)華(北京)電力研究院有限公司,北京 100025;2.華北電力大學(xué)電站能量傳遞轉(zhuǎn)化與系統(tǒng)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102206)

    本研究在廊坊某電廠300 MW燃煤機(jī)組及50 000 m3/h煙氣的全流程煙氣污染物控制中試平臺(tái)上開展煙氣CH4、非甲烷總烴(NMHCs)和典型VOCs全流程濃度監(jiān)測(cè),考察了選擇性催化還原(SCR)脫硝、靜電除塵(ESP)和濕法脫硫(FGD)等現(xiàn)有污染物治理設(shè)備對(duì)VOCs的協(xié)同控制規(guī)律,并分析電廠中煤、飛灰和爐渣3種固體樣品中CH4、NMHCs含量,以便更好地掌握燃煤電廠VOCs的排放特征。

    1 實(shí)驗(yàn)裝置及方法

    1.1 電廠概況

    燃煤機(jī)組概況:測(cè)試機(jī)組為300 MW亞臨界燃煤機(jī)組,污染治理設(shè)備有SCR脫硝裝置(板式催化劑2層)、低溫省煤器(LTE)結(jié)合ESP和FGD系統(tǒng)。燃煤機(jī)組所用煤種的工業(yè)分析和元素分析結(jié)果(均為質(zhì)量分?jǐn)?shù))見表1。

    表1 煤種的工業(yè)分析與元素分析

    中試平臺(tái)概況:中試平臺(tái)的煙氣從300 MW燃煤機(jī)組的LTE出口引出,額定煙氣量為50 000 m3/h,依次經(jīng)SCR脫硝(蜂窩式低溫催化劑2層)、煙氣冷卻器(FGC)、ESP、FGD,凈化后的煙氣回到機(jī)組FGD裝置出口。

    1.2 采樣過(guò)程

    在測(cè)試燃煤機(jī)組設(shè)置4個(gè)采樣點(diǎn),中試平臺(tái)設(shè)置5個(gè)采樣點(diǎn),采樣位置具體見圖1,各采樣點(diǎn)在不同負(fù)荷下的煙氣溫度分布見表2。

    圖1 燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)采樣位置Fig.1 Sampling position of coal-fired unit and pilot platform

    1.3 分析方法

    采用Model 8807便攜式VOCs分析儀,通過(guò)色譜柱分離及反吹技術(shù),直接獲得燃煤煙氣中CH4和NMHCs的濃度;同時(shí),參照《固定污染源 廢氣揮發(fā)性有機(jī)物的測(cè)定 固相吸附-熱脫附/氣相色譜-質(zhì)譜法》(HJ 734—2014),使用填充吸附劑的吸附管直接采集燃煤煙氣中C2~C12的VOCs[6]。采用自制加熱煙槍,采樣過(guò)程中恒溫120 ℃全程伴熱,采樣流量為0.5 L/min,每根吸附管采集煙氣20 L,吸附管采樣前放置Nafion管除水。吸附管采樣完成后立即用密封帽將兩端密封,4 ℃避光保存,7 d內(nèi)完成分析。

    利用Clarus SQ 8t型熱脫附-氣質(zhì)聯(lián)用(GC/MS)儀(美國(guó)Perkinelemer)對(duì)吸附管進(jìn)行分析,吸附管在300 ℃下熱解析3 min,高純氦氣(99.999%)以30 mL/min流速攜帶出VOCs,然后由充滿石墨化炭黑的冷阱在-30 ℃下捕獲,隨后低溫冷阱快速加熱至300 ℃,并由高純氦氣攜帶到GC/MS系統(tǒng)進(jìn)行分析。每個(gè)采樣點(diǎn)均進(jìn)行3次采樣,計(jì)算各VOCs的平均濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 典型VOCs分布規(guī)律

    我國(guó)火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)中雖然未涉及VOCs排放,但針對(duì)噴涂、印刷、橡膠制品等工業(yè)均制定有典型VOCs的排放標(biāo)準(zhǔn),主要以苯、甲苯、二甲苯等為控制對(duì)象。本研究根據(jù)HJ 734—2014中的方法分析燃煤煙氣中的VOCs,共檢測(cè)出12種VOCs。燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)在不同負(fù)荷下的VOCs分布情況分別見表3、表4。從表3可以看出,燃煤機(jī)組煙氣中VOCs以苯、甲苯、苯甲醛等為主;經(jīng)過(guò)SCR脫硝裝置協(xié)同作用后,大部分VOCs有明顯下降,其中苯和甲苯的脫除效率可以達(dá)到95%左右,而個(gè)別VOCs的脫除效率卻在60%以下,這可能是SCR脫硝催化劑的選擇性導(dǎo)致的[7];經(jīng)過(guò)ESP和FGD裝置協(xié)同處理后,VOCs總排放量會(huì)進(jìn)一步降低,這主要是煙氣溫度進(jìn)一步下降導(dǎo)致部分VOCs冷凝或溶于脫硫廢水,12種VOCs最終排放質(zhì)量濃度均在20 μg/m3以內(nèi)。50%負(fù)荷條件下,燃煤機(jī)組SCR入口煙氣中苯、甲苯和苯甲醛分別可以達(dá)到127.43、39.30、22.81 μg/m3,經(jīng)過(guò)現(xiàn)有污染物治理設(shè)備后,F(xiàn)GD出口質(zhì)量濃度分別下降至5.18、1.88、5.84 μg/m3,脫除效率為95.9%、95.2%、74.4%。隨著燃煤機(jī)組運(yùn)行負(fù)荷上升到100%,SCR入口煙氣中苯、甲苯和苯甲醛分別上升至437.28、73.53、60.44 μg/m3,說(shuō)明燃煤機(jī)組運(yùn)行負(fù)荷的增加會(huì)使煙氣中有機(jī)污染物的濃度明顯增加,高負(fù)荷條件下FGD出口煙氣中的苯、甲苯和苯甲醛分別為19.59、1.57、8.84 μg/m3,與50%負(fù)荷相比排放濃度總體有所提升,但現(xiàn)有污染物治理設(shè)備對(duì)于VOCs的脫除效率相當(dāng),分別為95.5%、97.9%和85.4%。其余9種VOCs的脫除效率在40.0%~98.9%,2-壬酮脫除效果最差。對(duì)比相關(guān)研究發(fā)現(xiàn),本研究中煙氣VOCs排放濃度遠(yuǎn)低于GARCIA等[5]1595和SHI等[8]報(bào)道的360.5、16 287.0 μg/m3,這主要?dú)w功于超低排放技術(shù)對(duì)污染物控制系統(tǒng)的改造促進(jìn)了VOCs的脫除,其中包括了SCR脫硝裝置增加的催化劑層的強(qiáng)氧化作用和LTE更好的冷凝效果。因此,本研究對(duì)電廠煙氣中VOCs的監(jiān)測(cè)結(jié)果更具有代表性,有助于更好地了解當(dāng)前主流的超低排放電廠煙氣中VOCs的排放情況。

    表2 燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)采樣點(diǎn)煙氣溫度分布

    表3 燃煤機(jī)組典型VOCs質(zhì)量濃度分布1)

    表4 中試平臺(tái)典型VOCs質(zhì)量濃度分布

    由表4可知,中試平臺(tái)在50%、100%負(fù)荷條件下,SCR入口煙氣中VOCs總濃度與燃煤機(jī)組相比降低了約20%。這主要是因?yàn)闊煔鈴娜济簷C(jī)組引入中試平臺(tái)溫度下降可能導(dǎo)致部分VOCs冷凝或者沉積在管道中。中試平臺(tái)煙氣中典型VOCs濃度分布規(guī)律與燃煤機(jī)組有著很高的一致性,對(duì)濃度較高的苯、甲苯和苯甲醛的脫除效率分別可以達(dá)到92.9%~96.8%、89.1%~96.2%和79.3%~80.2%。但中試平臺(tái)現(xiàn)有污染物治理設(shè)備對(duì)于對(duì)/間二甲苯和十二烯的協(xié)同脫除能力較弱,脫除效率低于55%。

    總體看來(lái),中試平臺(tái)對(duì)VOCs的協(xié)同脫除效率略低于燃煤機(jī)組,這主要由3個(gè)原因?qū)е拢?1)煙氣溫度存在差異,中試平臺(tái)SCR入口煙氣溫度較燃煤機(jī)組下降了約20 ℃;(2)SCR脫硝催化劑放置方式不同,燃煤機(jī)組采用板式催化劑2層,而中試平臺(tái)采用蜂窩式催化劑2層;(3)燃煤機(jī)組除塵采用低低溫靜電除塵技術(shù)(LTE+ESP),除塵器進(jìn)口煙氣溫度可以降到92 ℃左右,而中試平臺(tái)采用兩級(jí)FGC+ESP,采樣期間FGC只能夠?qū)⒊龎m器進(jìn)口煙氣溫度降到110 ℃左右,燃煤機(jī)組具有更大的煙氣溫差。上述差異影響了中試平臺(tái)對(duì)VOCs的氧化性能和冷凝效果,從而導(dǎo)致協(xié)同脫除效率偏低。

    燃煤電廠超低排放技術(shù)不僅有效控制了NOx、SO2和顆粒物等污染物的排放,而且對(duì)于VOCs的協(xié)同控制效果也很顯著。燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)煙氣經(jīng)過(guò)現(xiàn)有污染物治理設(shè)備協(xié)同作用后,各類VOCs的排放質(zhì)量濃度都低于20 μg/m3,遠(yuǎn)低于我國(guó)目前工業(yè)源廢氣VOCs排放限值要求,基本無(wú)須單獨(dú)進(jìn)行煙氣VOCs處理,但由于燃煤煙氣排放量大,隨著國(guó)家環(huán)保要求的日益嚴(yán)格,燃煤煙氣VOCs排放限值會(huì)進(jìn)一步降低,為實(shí)現(xiàn)VOCs的排放控制,對(duì)現(xiàn)有SCR脫硝裝置進(jìn)行優(yōu)化或投入VOCs催化劑是較好的選擇。

    2.2 煙氣中CH4和NMHCs分布

    燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)各采樣點(diǎn)煙氣中CH4和NMHCs濃度分布見圖2。由圖2(a)可以看出,燃煤機(jī)組煙氣經(jīng)過(guò)不同污染物治理設(shè)備時(shí)CH4的質(zhì)量濃度相對(duì)穩(wěn)定,在0.3~0.7 mg/m3波動(dòng),燃煤機(jī)組在50%、100%負(fù)荷運(yùn)行時(shí),SCR前煙氣中的NMHCs分別為3.5、10.8 mg/m3,說(shuō)明隨著運(yùn)行負(fù)荷的增加,煙氣中NMHCs濃度也會(huì)明顯增加,這與吸附管采樣得到的VOCs濃度分布結(jié)果一致。這主要是由于燃煤機(jī)組處于較低負(fù)荷時(shí),煙氣流速較低使煙氣在鍋爐內(nèi)滯留時(shí)間增加[9],有機(jī)物參與燃燒反應(yīng)的時(shí)間增加,導(dǎo)致了NMHCs排放量降低。

    圖2 燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)CH4和NMHCs分布Fig.2 The distribution of CH4 and NMHCs in the coal-fired unit and pilot platform

    燃煤機(jī)組在不同負(fù)荷運(yùn)行時(shí),煙氣流經(jīng)SCR脫硝裝置后,煙氣中NMHCs濃度都有明顯降低。這主要是SCR脫硝裝置中脫硝催化劑的氧化作用導(dǎo)致各類VOCs分解成CO2和H2O[10]。煙氣流經(jīng)ESP裝置,NMHCs平均脫除效率約為5%。由吸附管測(cè)試結(jié)果可以看出,這部分減少的VOCs主要為苯,而其他VOCs的濃度基本不發(fā)生改變或者略有增加,這主要是由于被飛灰吸附的部分VOCs受ESP的靜電排斥作用再次釋放到煙氣中使得部分VOCs濃度略微增加。隨著煙氣流經(jīng)FGD裝置,煙氣溫度降至50 ℃以下,部分VOCs冷凝以及脫硫廢水對(duì)其的溶解作用導(dǎo)致了煙氣中NMHCs進(jìn)一步下降。結(jié)合VOCs濃度分布的結(jié)果發(fā)現(xiàn),煙氣中VOCs濃度較高時(shí),F(xiàn)GD裝置對(duì)其脫除效果更加明顯。如燃煤機(jī)組100%負(fù)荷條件下,苯的質(zhì)量濃度從32.47 μg/m3降至19.59 μg/m3,這說(shuō)明冷凝和脫硫廢水的溶解作用對(duì)較高濃度的VOCs去除更有優(yōu)勢(shì)。

    燃煤機(jī)組煙氣經(jīng)過(guò)全部污染物治理設(shè)備后,只有0.5~1.1 mg/m3的NMHCs排放到大氣中。相比于50%負(fù)荷運(yùn)行條件,100%負(fù)荷工況下現(xiàn)有污染物治理設(shè)備對(duì)NMHCs的脫除效率約高出4百分點(diǎn),可以達(dá)到90%左右。這主要?dú)w功于高負(fù)荷運(yùn)行條件下SCR裝置內(nèi)更高的溫度促進(jìn)了氧化作用和整個(gè)流程中煙氣更大的溫差增強(qiáng)了冷凝和沉積效果。

    圖2(b)給出了中試平臺(tái)在不同負(fù)荷運(yùn)行條件下NMHCs的濃度分布情況。與燃煤機(jī)組相比,中試平臺(tái)煙氣CH4和NMHCs分布規(guī)律相似。50%、100%負(fù)荷運(yùn)行條件下,中試平臺(tái)SCR入口煙氣中NMHCs的質(zhì)量濃度分別為2.3、8.2 mg/m3。經(jīng)過(guò)中試平臺(tái)煙氣污染物治理設(shè)備后,有0.4~1.0 mg/m3的NMHCs從FGD裝置出口排出。

    總而言之,燃煤機(jī)組現(xiàn)有超低排放污染物治理設(shè)備對(duì)于NMHCs有著顯著的協(xié)同脫除效果,NMHCs脫除效率在80%以上,中試平臺(tái)煙氣中CH4和NMHCs的分布和排放規(guī)律與燃煤機(jī)組相似,但總體看來(lái)其對(duì)NMHCs的協(xié)同脫除效率較燃煤機(jī)組低。

    2.3 典型VOCs排放特征

    隨著環(huán)保意識(shí)的提高,燃煤電廠排放標(biāo)準(zhǔn)日益嚴(yán)格,所以獲得排放源的具體信息顯得尤為重要。為了獲得燃煤電廠典型VOCs的排放特征和源分布,本研究計(jì)算了燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)在FGD裝置出口處各VOCs在12種VOCs總量(TVOCs)中的占比,結(jié)果見表5。

    表5 不同負(fù)荷下燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)VOCs排放占比

    燃煤機(jī)組在50%負(fù)荷運(yùn)行條件下,F(xiàn)GD裝置出口煙氣中VOCs主要為苯甲醛、苯和甲苯,分別占TVOCs的35.4%、31.4%、11.4%。隨著負(fù)荷增加到100%,3種VOCs在TVOCs中的占比進(jìn)一步增加,合計(jì)達(dá)到93.7%。不同負(fù)荷運(yùn)行條件下,中試平臺(tái)排放煙氣中同樣以苯和苯甲醛為主要有機(jī)物。相比于燃煤機(jī)組FGD出口煙氣,中試平臺(tái)煙氣中正己烷、乙酸乙酯、乙苯和對(duì)/間二甲苯排放占比有所增加。

    出口煙氣中含有較多苯,主要是由于SCR入口初始煙氣中苯含量很高,盡管現(xiàn)有污染物治理設(shè)備對(duì)其具有很強(qiáng)的協(xié)同脫除作用,但還是會(huì)有部分未脫除的苯經(jīng)FGD裝置排放至大氣中。相比于初始煙氣中濃度較低的有機(jī)污染物,苯的排放占比依舊很大。而對(duì)于初始濃度遠(yuǎn)低于苯的苯甲醛,其在出口煙氣TVOCs中的占比可達(dá)30%左右,與苯相當(dāng),這說(shuō)明污染物治理設(shè)備對(duì)于苯甲醛的協(xié)同脫除效率較低,這可能是由于SCR脫硝催化劑對(duì)于不同有機(jī)污染物具有一定的選擇性[11-12],導(dǎo)致氧化性能存在一定差異。這同樣給進(jìn)一步控制苯甲醛等有機(jī)污染物的排放增加了挑戰(zhàn)。

    2.4 固體樣品中CH4和NMHCs濃度

    對(duì)燃煤電廠中煤、飛灰和爐渣3種固體樣品進(jìn)行熱脫附實(shí)驗(yàn),參考文獻(xiàn)[4],對(duì)熱脫附實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,具體實(shí)驗(yàn)流程為:將混合均勻的固體樣品放入固定床的樣品舟中,以20 ℃/min升溫速度從50 ℃加熱至800 ℃,保持10 min。高純氮?dú)庖?.1 L/min流經(jīng)固定床,出口采用5 L的Tedlar袋收集氣體,再通過(guò)便攜式VOCs分析儀測(cè)得氣袋中CH4和NMHCs的含量,每個(gè)樣品重復(fù)實(shí)驗(yàn)3次取平均值,結(jié)果見表6。

    表6 固體樣品中CH4和NMHCs質(zhì)量濃度

    從測(cè)試結(jié)果可以看出,與低負(fù)荷運(yùn)行條件下的飛灰樣品相比,高負(fù)荷運(yùn)行狀態(tài)下產(chǎn)生的飛灰樣品中CH4和NMHCs濃度偏高,而爐渣樣品中CH4和NMHCs含量卻偏低。分析原因,飛灰對(duì)VOCs具有一定的吸附能力,而煤在爐膛內(nèi)高溫燃燒使得爐渣內(nèi)只殘余了微量的VOCs,這就使得ESP對(duì)飛灰中VOCs的捕捉效果高于爐渣;從煙氣中NMHCs測(cè)試結(jié)果可得,高負(fù)荷運(yùn)行條件下,煙氣中存在更多VOCs,使得吸附和冷凝在飛灰表面的VOCs進(jìn)一步增加;而爐膛內(nèi)部更高溫度促進(jìn)完全燃燒使得爐渣中殘留的VOCs進(jìn)一步降低。CHENG等[13]也得到了類似的結(jié)論。

    假定CH4和NMHCs只由煤熱解產(chǎn)出,根據(jù)煤樣工業(yè)分析中灰分質(zhì)量分?jǐn)?shù)14.87%和燃煤電廠灰渣比經(jīng)驗(yàn)系數(shù),可以計(jì)算出固體樣品飛灰和爐渣中有機(jī)化合物的排放比例。通過(guò)計(jì)算,有0.06%~0.11%的CH4和0.57%~0.83%的NMHCs殘留在飛灰中;有小于0.01%的CH4和0.03%~0.04%的NMHCs殘留在爐渣中。

    3 結(jié) 論

    (1) 在50%、100%負(fù)荷運(yùn)行條件下,燃煤機(jī)組SCR入口煙氣中NMHCs分別為3.5、10.8 mg/m3,VOCs以苯、甲苯、苯甲醛等為主,經(jīng)現(xiàn)有污染物治理設(shè)備處理后,80%以上的NMHCs被協(xié)同脫除,F(xiàn)GD出口煙氣中12種VOCs的排放質(zhì)量濃度均在20 μg/m3以內(nèi)。

    (2) 不同負(fù)荷運(yùn)行條件下,燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)排放煙氣中的VOCs以苯、苯甲醛和甲苯為主,現(xiàn)有污染物治理設(shè)備對(duì)苯甲醛的協(xié)同脫除效果不及苯的脫除效果。

    (3) 燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)煙氣中CH4和NMHCs與典型VOCs濃度分布規(guī)律、排放特征具有一致性,經(jīng)過(guò)超低排放污染物治理設(shè)備協(xié)同控制后,燃煤機(jī)組NMHCs排放量在0.5~1.1 mg/m3,燃煤機(jī)組和中試平臺(tái)煙氣中各類VOCs濃度均遠(yuǎn)低于我國(guó)目前工業(yè)源廢氣VOCs排放限值要求。

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