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    不同周期結(jié)構(gòu)硅鍺超晶格導(dǎo)熱性能研究*

    2021-05-07 06:07:50劉英光郝將帥任國梁張靜文
    物理學(xué)報(bào) 2021年7期
    關(guān)鍵詞:總長度聲子局域

    劉英光 郝將帥 任國梁 張靜文

    (華北電力大學(xué)能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院, 保定 071003)

    構(gòu)造了均勻、梯度、隨機(jī)3 種不同周期分布的硅/鍺(Si/Ge)超晶格結(jié)構(gòu).采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)(NEMD)方法模擬了硅/鍺超晶格在3 種不同周期分布下的熱導(dǎo)率, 并研究了樣本總長度和溫度對(duì)熱導(dǎo)率的影響.模擬結(jié)果表明: 梯度和隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格的熱導(dǎo)率明顯低于均勻周期結(jié)構(gòu)超晶格; 在不同的周期結(jié)構(gòu)下,聲子分別以波動(dòng)和粒子性質(zhì)輸運(yùn)為主; 均勻周期超晶格熱導(dǎo)率具有顯著的尺寸效應(yīng)和溫度效應(yīng), 而梯度、隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格的熱導(dǎo)率對(duì)樣本總長度和溫度的依賴性較小.

    1 引 言

    目前, 人類對(duì)能源的利用效率較低, 很大一部分能源以廢熱的形式被浪費(fèi)掉.熱電技術(shù)能夠?qū)U熱直接轉(zhuǎn)換成電能, 促進(jìn)廢熱的二次利用, 是提高能源利用效率的有效手段[1?5].熱電材料的熱電效率由無量綱優(yōu)值 Z T=(S2σT)/κ來評(píng)估, 其中,S是塞貝克系數(shù),σ是電導(dǎo)率,κ是熱導(dǎo)率,T是絕對(duì)溫度.為了提高材料的熱電優(yōu)值, 需要在保持電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)的不變的情況下, 降低熱導(dǎo)率的值[6].在過去幾十年中, 基于增加聲子散射, 減小聲子平均自由程的材料納米化是增加材料熱電優(yōu)值的有效途徑.超晶格(superlattice)材料是由相同或不同的材料周期性交替排列構(gòu)建的納米結(jié)構(gòu)材料, 由于其超低熱導(dǎo)率, 被認(rèn)為是熱電領(lǐng)域優(yōu)秀的候選材料.更重要的是, 由于半導(dǎo)體超晶格材料可以控制其周期長度進(jìn)而控制聲子的散射機(jī)理得到廣大研究學(xué)者的青睞[7].

    通常人們通過降低超晶格的周期長度(增加其界面密度)來提高聲子的界面散射率, 從而降低材料的導(dǎo)熱率, 并且研究的周期長度都是均勻分布[8?10].最近研究結(jié)果表明, 在超晶格界面密度固定的條件下, 改變超晶格的周期長度分布可以進(jìn)一步降低其熱導(dǎo)率.如Xiong 等[11]通過格林函數(shù)法研究了非均勻周期分布超晶格結(jié)構(gòu)的聲子散射.結(jié)果顯示, 由于不同周期長度之間產(chǎn)生的一系列堆疊聲子帶隙, 除了非常低頻率的聲子外, 大部分聲子都被有效的散射了, 從而使材料的熱導(dǎo)率相比均勻周期降低了一個(gè)數(shù)量級(jí).Zhang 等[12]采用分子動(dòng)力學(xué)方法研究了Si/Ge 超晶格納米線的非均勻周期性排列方式對(duì)熱輸運(yùn)的影響.他們的研究也表明在室溫下, 非周期性Si/Ge 超晶格納米線的熱導(dǎo)率會(huì)大幅降低, 與周期性Si/Ge 超晶格納米線和純硅納米線相比, 分別降低47.4%和4.4%.同時(shí)他們指出周期性分布的改變會(huì)帶來聲子態(tài)密度的移位, 從而達(dá)到散射不同波長的聲子的效果.

    Samaraweera 等[13]采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)結(jié)合晶格動(dòng)力學(xué), 研究了周期長度隨機(jī)排列的納米線的熱導(dǎo)率.研究發(fā)現(xiàn)在任何不同幾何和物理參數(shù)下, 隨機(jī)周期排列的納米線的絕熱性能都優(yōu)于均勻排列納米線; 同時(shí)其研究指出, 雖然不同周期排列下聲子的運(yùn)動(dòng)模式都一樣, 但由于不同周期排列下聲子的局域化程度不同, 導(dǎo)致了材料的導(dǎo)熱性能的差異.Juntunen 等[14]使用分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算了平均周期長度為2.8 nm 的非周期超晶格的熱導(dǎo)率.研究表明, 由于聲子的安德森局域化效應(yīng), 隨機(jī)性超晶格的熱導(dǎo)率比周期性超晶格的熱導(dǎo)率低98%.Wang 等[15]采用非平衡動(dòng)力學(xué)方法模擬了隨機(jī)周期長度超晶格結(jié)構(gòu)材料的導(dǎo)熱性能.通過對(duì)不同周期分布下聲子參與率的計(jì)算, 研究指出在均勻周期超晶格中聲子的相干輸運(yùn)和非相干輸運(yùn)同時(shí)對(duì)材料的導(dǎo)熱起作用, 但在非均勻周期條件下, 相干性聲子會(huì)局域化, 僅非相干聲子對(duì)導(dǎo)熱起作用, 從而引起其熱導(dǎo)率顯著降低.

    從先前的研究可以看出, 非周期性超晶格與周期性超晶格相比, 具有急劇降低晶格熱導(dǎo)率的作用, 這對(duì)于熱電應(yīng)用而言至關(guān)重要.為了進(jìn)一步了解不同周期分布對(duì)于超晶格熱導(dǎo)率的影響, 本文建立了均勻周期、梯度周期、隨機(jī)周期的Si/Ge 超晶格結(jié)構(gòu), 采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究了3 種周期長度分布對(duì)材料導(dǎo)熱性能的影響.此外,我們還研究了樣品總長度和溫度對(duì)超晶格導(dǎo)熱性能的影響.

    2 計(jì)算方法

    如圖1, 我們建立了均勻周期(周期長度相同)、梯度周期(周期長度漸變排列)和隨機(jī)周期(周期長度隨機(jī)排列)3 種Si/Ge 超晶格結(jié)構(gòu).為了避免因橫截面積過小帶來熱導(dǎo)率誤差, 在體系中垂直熱流方向的橫截面積大小定為4 × 4 個(gè)單位晶胞.其中, 均勻周期超晶格的周期長度定義為一對(duì)連續(xù)的Si 層和Ge 層的總厚度, 而對(duì)于梯度周期超晶格和隨機(jī)周期超晶格, 周期計(jì)算為整個(gè)結(jié)構(gòu)中Si 層和Ge 層的平均長度之和.本文采用的納米尺度傳熱試樣的原理模型如圖2 所示, 超晶格被放置在兩邊的兩個(gè)熱浴區(qū)域之間, 模型的最外層設(shè)置了絕熱壁, 它的作用是減少導(dǎo)熱層內(nèi)的粒子蒸發(fā), 防止與外界產(chǎn)生熱量交換, 并且設(shè)定該區(qū)域粒子的速率為0.各個(gè)方向均采用周期邊界條件, 其中, 熱流傳輸方向?yàn)閆方向.

    圖1 不同周期長度分布的超晶格 (a)均勻周期; (b)梯度周期; (c)隨機(jī)周期Fig.1.The different period length distribution of superlattices: (a) Uniform period; (c) gradient period; (c) random period.

    圖2 NEMD 模擬計(jì)算熱性質(zhì)的示意圖Fig.2.Schematic diagram of the NEMD model for calculating the thermal properties.

    所有的模擬過程都是基于LAMMPS 軟件進(jìn)行的[16].在模擬過程中, Tersoff 勢(shì)函數(shù)被用于Si-Si, Ge-Ge 和Si-Ge 原子之間的相互作用.我們將時(shí)間步長設(shè)置為0.001 ps.首先, 在零溫的條件下對(duì)體系進(jìn)行能量子最小化, 優(yōu)化原子位置; 然后,將體系放置在NVT 系綜下進(jìn)行1000 ps, 使系統(tǒng)在期望溫度下的能量分布狀態(tài)達(dá)到均勻; 最后, 使用朗之萬恒溫器在體系中產(chǎn)生一個(gè)溫度梯度, 放置在微正則系綜(NVE)下獲得熱流和計(jì)算熱導(dǎo)率.熱通量(Jz)的計(jì)算方法如下:

    式中,A為橫截面積, ?Q為模擬過程的能量差,?t為模擬過程的時(shí)間間隔.

    式中,N為體系劃分的每一部分原子數(shù).

    最后, 基于傅里葉定律的熱導(dǎo)率表達(dá)式為

    周期長度的分布對(duì)聲子的傳輸有很大的影響.為了說明聲子在3 種Si/Ge 超晶格中的傳輸機(jī)制,通過對(duì)速度自相關(guān)函數(shù)進(jìn)行快速傅里葉變換計(jì)算出了聲子態(tài)密度(PDOS)[17]:

    式中,D(ω) 表 示頻率為ω時(shí)的PDOS,ν(t) 為原子在時(shí)間t時(shí)的速度,ν(0) 為原子初速度.

    3 模擬結(jié)果和討論

    3.1 周期長度對(duì)熱導(dǎo)率的影響

    通常, 聲子在納米結(jié)構(gòu)材料中以兩種不同方式進(jìn)行輸運(yùn), 第一種是粒子性質(zhì)的非相干輸運(yùn), 聲子在散射中丟失掉原來的相位信息, 如倒逆過程(Umklapp 過程)的聲子-聲子散射、聲子-雜質(zhì)散射、聲子-界面散射等, 這些過程被稱為擴(kuò)散散射或者非相干散射.另一種是聲子波動(dòng)性質(zhì)的相干輸運(yùn), 指聲子在輸運(yùn)散射過程中保留其相位信息[18].因此, 聲子在超晶格中的熱傳遞特性可以用相干輸運(yùn)模式或非相干輸運(yùn)模式來解釋.

    我們首先研究了周期長度和熱導(dǎo)率的關(guān)系.周期長度從0.5 nm 增加至27.15 nm, 樣本總長度固定為34.76 nm.如圖3, 均勻周期Si/Ge 超晶格隨著周期長度的增加呈現(xiàn)非單調(diào)趨勢(shì).周期長度從0.5 nm 增加至4.34 nm 過程中, 熱導(dǎo)率急劇減小,達(dá)到一個(gè)極小值.這主要是因?yàn)樵谶@個(gè)周期長度范圍內(nèi), 聲子的平均自由程(MFP)與周期長度相當(dāng),聲子的相干輸運(yùn)占據(jù)主導(dǎo)地位.由于能帶折疊, 聲子的色散會(huì)形成系列微帶, 引起聲子的群速度降低.當(dāng)周期長度增加時(shí), 微帶數(shù)量相應(yīng)增加, 聲子的群速度降低, 從而引起熱導(dǎo)率的降低.當(dāng)周期長度大于4.34 nm 時(shí), 此時(shí)周期長度大于聲子的平均自由程, 聲子進(jìn)行非相干性的擴(kuò)散輸運(yùn), 即聲子主要與周期界面發(fā)生擴(kuò)散散射, 聲子的平均自由程與周期長度成正比, 所以熱導(dǎo)率隨周期長度增加(界面密度降低)而增加.熱導(dǎo)率極小值的存在提供了聲子輸運(yùn)由波動(dòng)性的相干輸運(yùn)向粒子性的非相干輸運(yùn)轉(zhuǎn)變的證據(jù)[19?22].這一模擬結(jié)果與Ravichandran 等[19]實(shí)驗(yàn)觀察到的熱導(dǎo)率對(duì)周期長度的依賴曲線一致.為了進(jìn)一步說明這一現(xiàn)象, 我們計(jì)算了不同周期長度的均勻超晶格的PDOS.從圖4 可以看出, 隨著周期長度的增加, 顯著峰的數(shù)量迅速減少, 特別是在較高頻率下峰的數(shù)量減少尤為明顯,明顯的峰在PDOS 表明相應(yīng)的振動(dòng)模式具有相干的聲子性質(zhì).這表明, 隨著周期長度的增加, 在超晶格上形成的相干聲子會(huì)減少, 這與圖3 所示的結(jié)果一致[23].

    圖3 熱導(dǎo)率與周期長度的關(guān)系Fig.3.Thermal conductivity of superlattice as a function of period length.

    圖4 不同平均周期長度的均勻超晶格的聲子態(tài)密度.Fig.4.The phonon density of states of uniform superlattices with different average period lengths.

    然而, 對(duì)于梯度、隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格與均勻周期Si/Ge 超晶格熱導(dǎo)率趨勢(shì)是不同的.他們的熱導(dǎo)率值始終低于均勻周期Si/Ge 超晶格, 同時(shí),隨周期長度的增加呈現(xiàn)單調(diào)遞增的趨勢(shì).這主要?dú)w因于兩個(gè)方面: 其一, 由于周期性的破壞, 相干效應(yīng)被抑制, 界面擴(kuò)散散射在聲子熱輸運(yùn)中占主導(dǎo)地位.另一方面, 由于梯度和隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格具有不同的周期長度, 涉及的聲子波長更多, 導(dǎo)致界面散射劇烈, 進(jìn)一步是熱導(dǎo)率降低[12].

    3.2 樣本總長度對(duì)熱導(dǎo)率的影響

    圖5 顯示了不同樣品總長度下, 均勻、梯度和隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格在300 K 溫度下熱導(dǎo)率的變化, 其中平均周期長度為4.34 nm, 即它對(duì)應(yīng)超晶格的最小熱導(dǎo)率值.從圖中我們可以觀察到, 隨著樣本總長度的增加, 均勻周期Si/Ge 超晶格的熱導(dǎo)率先增加, 最終趨于飽和.這種情況的產(chǎn)生是由于樣品總長度較短時(shí), 長波長的聲子不能被這個(gè)界面有效地散射.它們?cè)诒3窒嗟耐瑫r(shí), 相干地穿過較短的超晶格, 導(dǎo)致導(dǎo)熱系數(shù)的增加.然而, 原先的長波長聲子在足夠長的樣品長度下可以看作進(jìn)行非相干輸運(yùn), 這些相干的長波長聲子最終會(huì)被非彈性聲子-聲子過程散射[24].這是熱導(dǎo)率分子動(dòng)力學(xué)模擬中典型的尺寸效應(yīng)[25].

    圖5 熱導(dǎo)率與樣品總長度的關(guān)系Fig.5.Thermal conductivity of superlattice as a function of sample total length.

    對(duì)于梯度和隨機(jī)Si/Ge 超晶格, 熱導(dǎo)率對(duì)樣本長度的依賴性有很大的不同.熱導(dǎo)率在20—30 nm之間稍微增加之后, 隨體系尺寸的變大, 其值幾乎保持不變, 這一結(jié)果與先前的研究一致[15].值得注意的是, 最短長度樣品(20 nm)的導(dǎo)熱系數(shù)在所有3 種超晶格類型之間幾乎是相同的.這表明, 在所有3 個(gè)系統(tǒng)中的有效MFP 在這一點(diǎn)上是由系統(tǒng)大小控制的.然而, 隨著系統(tǒng)規(guī)模的增加, 可以明顯地看到, 均勻周期Si/Ge 超晶格的聲子MFP更大, 而梯度和隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格的聲子MFP基本不變.

    3.3 溫度對(duì)熱導(dǎo)率的影響

    圖6 中顯示的是溫度對(duì)熱導(dǎo)率的影響.體系的周期長度和樣本總長度分別被固定為4.34 nm 和34.76 nm.從圖中可以看出溫度對(duì)3 種超晶格的影響是不同的.均勻周期Si/Ge 超晶格的熱導(dǎo)率值隨著溫度的升高而降低, 表現(xiàn)出晶體的典型行為.隨著溫度的增加, 晶格振動(dòng)加劇會(huì)激發(fā)更多高頻短波聲子, 聲子的擴(kuò)散輸運(yùn)逐漸對(duì)導(dǎo)熱起主導(dǎo)作用, 同時(shí)三聲子散射隨溫度增加而增加, 使聲子的平均自由程更小, 從而導(dǎo)致熱導(dǎo)率進(jìn)一步降低.這也意味著, 界面散射不是整體MFP 的重要貢獻(xiàn)者, 與系統(tǒng)大小的分析一致[26].

    圖6 超晶格熱導(dǎo)率隨溫度的變化Fig.6.Thermal conductivity of superlattice as a function of temperature.

    與均勻周期Si/Ge 超晶格不同的是, 梯度、隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格對(duì)溫度表現(xiàn)出很小的依賴.這表明, 梯度、隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格對(duì)所有波長的聲子的散射效率更高.它們的熱導(dǎo)率對(duì)溫度的依賴性與非晶固體一致, 熱導(dǎo)率幾乎與溫度無關(guān).此外,熱導(dǎo)率對(duì)溫度的低敏感性也可能與聲子局域化有關(guān), 我們通過聲子態(tài)密度進(jìn)一步計(jì)算了聲子參與率(PPR), 如圖7 所示.聲子參與率是深入了解聲子活動(dòng)的有效方法, 同時(shí)在定量描述聲子局域化效應(yīng)得到很好的應(yīng)用[27?30], 表達(dá)式為[31]

    式中N為所有原子的總數(shù).

    圖7 超晶格的聲子參與率Fig.7.The participation ratio of superlattices.

    在圖7 中, 我們認(rèn)為PPR < 0.4 時(shí), 意味著聲子在梯度、隨機(jī)周期超晶格中被局域化, 隨著溫度的升高, 聲子的相干性的惡化將削弱局域化機(jī)制,從而導(dǎo)致熱導(dǎo)率的增加; 相反, 超晶格聲子輸運(yùn)中非相干聲子的比重與溫度成反比, 這將導(dǎo)致超晶格的熱導(dǎo)率下降.因此, 在兩種機(jī)制的競爭下, 梯度、隨機(jī)周期超晶格幾乎保持不變.同時(shí), 圖8 顯示了100 K 和500 K 時(shí)均勻和隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格的PDOS.值得注意的是, PDOS 曲線在不同溫度下基本保持著一致的趨勢(shì), 這與圖6 中所示的熱導(dǎo)率趨勢(shì)一致.

    圖8 超晶格不同溫度條件下的聲子態(tài)密度: (a) 梯度周期超晶格; (b) 隨機(jī)周期超晶格Fig.8.The phonon density of states with different temperatures of superlattice: (a) Gradient period superlattice;(b) random.

    4 結(jié) 論

    本文采用NEMD 方法研究了均勻、梯度、隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格的熱輸運(yùn)性質(zhì).系統(tǒng)地分析了周期分布、樣本長度、溫度對(duì)熱導(dǎo)率的影響.模擬結(jié)果表明:

    1)改變周期長度分布可以有效降低熱導(dǎo)率.均勻周期Si/Ge 超晶格熱導(dǎo)率呈現(xiàn)非單調(diào)趨勢(shì), 最小值的存在表明了聲子輸運(yùn)由波動(dòng)性的相干輸運(yùn)向粒子性非相干輸運(yùn)轉(zhuǎn)變, 聲子態(tài)密度圖證實(shí)了這一結(jié)論.梯度、隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格熱導(dǎo)率隨周期長度增加而增加, 其歸因于體系周期性被破壞,涉及聲子波長增加, 相干效應(yīng)被抑制, 界面散射變劇烈, 界面擴(kuò)散散射在聲子輸運(yùn)中占據(jù)主導(dǎo)位置.

    2)隨著樣本總長度的增加, 均勻周期Si/Ge超晶格熱導(dǎo)率存在明顯的尺寸效應(yīng).而梯度、隨機(jī)周期Si/Ge 超晶格熱導(dǎo)率在20—30 nm 之間稍微增加之后, 其值幾乎保持不變.

    3)溫度對(duì)3 種周期分布的Si/Ge 超晶格熱導(dǎo)率有不同的影響方式.均勻周期Si/Ge 超晶格中隨溫度的增加, 聲子-聲子本征散射增強(qiáng), 熱導(dǎo)率值降低.而梯度和隨機(jī)周期的Si/Ge 超晶格熱導(dǎo)率對(duì)溫度的低敏感性歸因于局域化和界面散射兩種機(jī)制的競爭.

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