垂直各向異性Ho3Fe5O12 薄膜的外延生長(zhǎng)與其異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自旋輸運(yùn)*

楊萌 白鶴 李剛 朱照照 竺云 蘇鑒 蔡建旺

1) (天津師范大學(xué)物理與材料科學(xué)學(xué)院, 天津 300387)

2) (中國(guó)科學(xué)院物理研究所, 北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心, 磁學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100190)

垂直磁各向異性稀土-鐵-石榴石納米薄膜在自旋電子學(xué)中具有重要應(yīng)用前景.本文使用濺射方法在(111)取向摻雜釔鈧的釓鎵石榴石(Gd0.63Y2.37Sc2Ga3O12, GYSGG)單晶襯底上外延生長(zhǎng)了2—100 nm 厚的鈥鐵石榴石(Ho3Fe5O12, HoIG)薄膜, 并進(jìn)一步在HoIG 上沉積了3 nm Pt 薄膜.測(cè)量了室溫下HoIG 的磁各向異性和HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自旋相關(guān)輸運(yùn)性質(zhì).結(jié)果顯示, 厚度薄至2 nm 的HoIG 薄膜(小于2 個(gè)單胞層)在室溫仍具有鐵磁性, 且由于外延應(yīng)變, 2—60 nm 厚HoIG 薄膜都具有很強(qiáng)的垂直磁各向異性, 有效垂直各向異性場(chǎng)最大達(dá)350 mT; 異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品表現(xiàn)出非?？捎^的反常霍爾效應(yīng)和“自旋霍爾/各向異性”磁電阻效應(yīng), 前者在HoIG 厚度小于4 nm 時(shí)開始緩慢下降, 而后者當(dāng)HoIG 厚度小于7 nm 時(shí)急劇減小, 說明相較于反?；魻栃?yīng), 磁電阻效應(yīng)對(duì)HoIG 的體磁性相對(duì)更加敏感; 此外, 自旋相關(guān)熱電壓隨HoIG 厚度減薄在整個(gè)厚度范圍以指數(shù)方式下降, 說明遵從熱激化磁振子運(yùn)動(dòng)規(guī)律的自旋塞貝克效應(yīng)是其主要貢獻(xiàn)者.本文結(jié)果表明HoIG 納米薄膜具有可調(diào)控的垂直磁各向異性, 厚度大于4 nm 的HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有高效的自旋界面交換作用, 是自旋電子學(xué)應(yīng)用發(fā)展的一個(gè)重要候選材料.

1 引 言

石榴石結(jié)構(gòu)鐵氧體磁性材料自1956 年被發(fā)現(xiàn)以來, 已廣泛地應(yīng)用于微波、磁光器件[1].近年來,以自旋波或磁振子為核心的自旋電子學(xué)新分支的興起使人們對(duì)稀土-鐵-石榴石薄膜材料特別關(guān)注.事實(shí)上, 由于釔鐵石榴石(Y3Fe5O12, YIG)單晶具有極大的磁振子傳輸長(zhǎng)度和非常好的絕緣性, 在自旋塞貝克效應(yīng)、自旋泵浦效應(yīng)、自旋波電子學(xué)乃至拓?fù)渥孕娮訉W(xué)的研究中, YIG 單晶薄膜成為人們青睞的材料[2?5].需要強(qiáng)調(diào)的是, 具有垂直磁各向異性(perpendicular magnetic anisotropy, PMA)的稀土-鐵-石榴石薄膜將更有利于自旋波電子學(xué)器件[6?8]以及基于自旋-軌道力矩的非易失磁隨機(jī)存儲(chǔ)器[9?11]的進(jìn)一步發(fā)展.由于稀土-鐵-石榴石屬于立方晶系, 高度對(duì)稱性使得這類鐵氧體材料的磁晶各向異性能(magnetocrystalline anisotropy, MCA)很小, 薄膜材料通常以形狀各向異性能為主導(dǎo), 易磁化方向平行于膜面[12], 因而高質(zhì)量PMA 石榴石鐵氧體薄膜的制備一直以來都具有挑戰(zhàn)性.

傳統(tǒng)的高質(zhì)量YIG 和其他石榴石鐵氧體薄膜一般使用液相外延方法生長(zhǎng), 常用釓鎵石榴石(Gd3Ga5O12, GGG)單晶作為襯底, 薄膜厚度通常為微米級(jí).在自旋電子學(xué)研究中, 厚度為亞微米和納米級(jí)的YIG 薄膜更加受到重視, 目前這類納米薄膜廣泛采用脈沖激光沉積或磁控濺射方法外延生長(zhǎng).在相關(guān)薄膜制備過程中, 通過摻雜來改變襯底和薄膜的晶格失配度以產(chǎn)生失配應(yīng)力來調(diào)控磁彈各向異性能, 成功獲得了垂直磁各向異性的石榴石磁性薄膜, 如在GGG 單晶襯底上液相外延生長(zhǎng)了垂直各向異性(BiTm)3(GaFe)5O12薄膜[13]; 通過脈沖激光沉積在GGG 襯底上外延生長(zhǎng)了Mn摻雜YIG 薄膜, 其有效垂直各向異性場(chǎng)達(dá)到了210 mT[14]; 利用濺射方法在不同摻雜的GGG 襯底上外延生長(zhǎng)的純YIG 薄膜, 得到大小可調(diào)節(jié)的垂直磁各向異性[15].不過, 由于YIG 的磁致伸縮系數(shù)較小, 目前得到的YIG 樣品有效各向異性場(chǎng)Hk都比較小, 研究最多的垂直磁性薄膜是具有較大磁致伸縮系數(shù)的Tm3Fe5O12[16].此外, 最近人們利用外延應(yīng)力還成功生長(zhǎng)了Tb3Fe5O12, Eu3Fe5O12,Sm3Fe5O12, Dy3Fe5O12等不同稀土-鐵-石榴石垂直磁各向異性薄膜[17?19].室溫下Ho3Fe5O12(HoIG)具有與YIG 相同大小的晶格參數(shù), 磁致伸縮系數(shù)符號(hào)相同但數(shù)值大2/3, 而飽和磁化強(qiáng)度約為YIG的一半[1], 在一定的應(yīng)變下有望實(shí)現(xiàn)比YIG 強(qiáng)得多的垂直磁各向異性.本文研究了2—100 nm 不同厚度HoIG 薄膜的外延生長(zhǎng)與垂直磁各向異性以及HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自旋輸運(yùn)性質(zhì), 獲得了高質(zhì)量的外延垂直各向異性薄膜, 有效垂直各向異性場(chǎng)最大達(dá)350 mT, 相關(guān)的異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有高效的自旋界面交換作用, 為自旋電子學(xué)發(fā)展提供了新材料和新思路.

2 實(shí)驗(yàn)過程

本文采用超高真空離軸磁控濺射方法, 在(111)取向的(Gd0.63Y2.37)(Sc2Ga3)O12(GYSGG)單晶襯底上分別生長(zhǎng)了2, 3, 4, 7, 10, 15, 20, 30,40, 60, 100 nm 的HoIG 薄膜.濺射系統(tǒng)的背底真空優(yōu)于3 × 10–6Pa, 工作氣體為高純Ar 氣, 濺射氣壓1.0 Pa, 使用的射頻濺射功率為50 W, 濺射速率為0.164 ?/s.所有HoIG 樣品都在室溫下濺射以抑制薄膜與襯底之間的互擴(kuò)散, 濺射得到的制備態(tài)樣品放入真空石英管退火爐中, 通以高純氧氣至450 Pa 在800 ℃下退火2 h.退火后的HoIG薄膜重新置于濺射系統(tǒng), 薄膜上緊密覆蓋0.2 mm厚的金屬掩膜板(掩膜板的中間主狹縫寬度為0.5 mm, 兩垂直狹縫寬度均為0.3 mm, 垂直狹縫間距為3.4 mm), 通過直流濺射沉積3 nm 厚的Pt, 獲得標(biāo)準(zhǔn)霍爾棒Pt 圖形, 用于磁輸運(yùn)測(cè)量.薄膜濺射速率由X 射線反射率測(cè)量20—30 nm 厚膜標(biāo)定.采用Bruker D8 衍射儀測(cè)量薄膜的X 射線反射率、 2θ/ω掃描以及倒易空間圖(reciprocal space mapping, RSM).HoIG 薄膜的表面粗糙度使用原子力顯微鏡進(jìn)行了測(cè)量.薄膜磁性采用振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)測(cè)量.磁輸運(yùn)測(cè)量在自制的磁輸運(yùn)測(cè)量系統(tǒng)中完成, 樣品的電阻、霍爾電阻通過四端子法測(cè)量; 測(cè)量縱向自旋塞貝克效應(yīng)時(shí), 襯底背面和樣品表面通過導(dǎo)熱膠分別與加熱Cu 片(13 mm × 9 mm × 0.5 mm)和熱沉Cu 塊(直徑30 mm, 高125 mm)保持良好熱接觸, 調(diào)整加熱器功率使襯底背面和樣品表面之間的穩(wěn)定溫度差為13 K.詳盡磁輸運(yùn)測(cè)量信息可參考我們近期發(fā)表的文獻(xiàn)[15].本文所有測(cè)量均在室溫下進(jìn)行.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

圖1(a)和圖1(b)給出了代表性樣品10 和40 nm HoIG 單層薄膜的X 射線衍射(X-ray diffraction,XRD) 2θ/ω掃描圖譜.除了來自襯底GYSGG (444)的強(qiáng)大衍射峰和隨膜厚變化的HoIG (444)衍射峰及其衛(wèi)星峰, 沒有出現(xiàn)雜質(zhì)相的衍射峰.圖中以虛線標(biāo)示了塊體HoIG (444)的衍射峰位(51.099°),薄膜的衍射峰相比于塊體峰位出現(xiàn)了明顯的右移.峰位的右移意味著HoIG 的(444)晶面間距收縮,GYSGG 襯底的晶格常數(shù)為12.506?, 而HoIG 的晶格常數(shù)為12.375 ?, 顯然生長(zhǎng)在GYSGG 單晶襯底上的HoIG 薄膜, 在平行膜面方向受到拉應(yīng)力,原子間距被拉大, 進(jìn)而使垂直膜面方向的晶面間距變小.圖1(a)和圖1(b)中的插圖為對(duì)應(yīng)HoIG(444)峰的搖擺曲線.10 和40 nm HoIG 樣品搖擺曲線半峰寬分別為0.035°和0.069°, 窄的半峰寬表明兩個(gè)樣品(444)晶面的角發(fā)散很小, 結(jié)合XRD 的結(jié)果, 說明HoIG 薄膜具有很高的結(jié)晶質(zhì)量; 40 nm樣品的搖擺曲線半峰寬有所增加, 說明較厚HoIG薄膜中部分晶面偏離(444)方向相對(duì)增大.

圖1 (a) 10 nm 和(b) 40 nm HoIG 薄膜的X 射線衍射圖, 圖中虛線為塊體HoIG (444)衍射峰位, 圖中插圖分別為對(duì)應(yīng)HoIG 薄膜的(444)衍射峰的搖擺曲線.(c) 10 nm 和(d) 40 nm HoIG 薄膜圍繞其(486)衍射的X 射線衍射倒易空間圖, 虛線對(duì)應(yīng)襯底(486)//[ ]的qx 值Fig.1.XRD spectra for (a)10 nm and (b) 40 nm HoIG film, the dashed line is the (444) peak position of bulk HoIG, the inset is rocking curve of 10 nm and 40 nm HoIG (444) peak, respectively.The reciprocal space mapping of XRD around (486) diffraction for(c) 10 nm and (d) 40 nm HoIG film, the dashed line corresponds to the qx value of the GYSGG ( 486)// [ ].

為了進(jìn)一步表征襯底對(duì)薄膜產(chǎn)生的應(yīng)變與分布, 圖1(c)和圖1(d)分別給出了代表性樣品10 和40 nm HoIG 薄膜圍繞(486)衍射峰的倒易空間圖RSM, 圖中黑色虛線標(biāo)示出了GYSGG 襯底平行于[]方向的qx.對(duì)于10 nm 的HoIG 薄膜樣品, 其qx相對(duì)于襯底幾乎不出現(xiàn)偏移, 表明HoIG在膜面內(nèi)方向比較理想地沿GYSGG 襯底晶格外延生長(zhǎng), 薄膜面內(nèi)方向幾乎沒有發(fā)生應(yīng)變弛豫, 即HoIG 在生長(zhǎng)過程中平行于襯底的晶面基本按照襯底晶格大小生長(zhǎng).RSM 結(jié)果顯示40 nm HoIG 樣品同樣具有很好的外延生長(zhǎng)特性.不過, 相比于10 nm 樣品, 40 nm 樣品的qx相對(duì)于襯底有了明顯的偏移, 外延應(yīng)變發(fā)生了一定的弛豫.通過分析RSM 簡(jiǎn)單估計(jì)了薄膜樣品的應(yīng)變和內(nèi)應(yīng)力: 10 nm樣品具有完全應(yīng)變, 其面內(nèi)應(yīng)變?chǔ)?/大致等于晶格失配比ε//=η= (asub–aHoIG)/aHoIG= 1.06%; (111)面間距平均為d111= (1/qz) × 6 = 7.085?, 因此垂直方向應(yīng)變?chǔ)拧? [d111–d111(bulk)]/d111(bulk) =–0.840%; 對(duì)于40 nm 的樣品, 其ε//不能等同于晶格失配比, ( 1 10 )面的面間距由公式可估計(jì)得d110=(1/qx) × 2 = 8.822?, 相應(yīng)的面內(nèi)應(yīng)變?chǔ)?/= [d110–d110(bulk)]/d110(bulk) = 0.799%, 垂直應(yīng)變計(jì)算方式和前面相同,ε⊥= –0.434%.薄膜樣品的內(nèi)應(yīng)力σ//可以通過下面公式[20]得到:

其中Y是HoIG 的楊氏模量Y= 2.00 × 1011N/m2,ν是泊松比ν= 0.29.將測(cè)量所得的應(yīng)變值代入(1)式, 可得10 和40 nm 薄膜的面內(nèi)張應(yīng)力分別為3 × 109和2.45 × 109N/m2.

HoIG 薄膜內(nèi)的張應(yīng)力將產(chǎn)生垂直膜面方向的磁彈各向異性能, 可表示為

其中λ111為HoIG 晶體在[111]方向的磁致伸縮系數(shù), 數(shù)值為–4.0 × 10–6.此外, HoIG 薄膜還具有一定的磁晶各向異性能KMCA和形狀各向異性能Kshape, 三者共同構(gòu)成了薄膜的磁各向異性,Keff=KσA+KMCA+Kshape.立方晶系沿[111]方向的磁晶各向異性能經(jīng)計(jì)算可表達(dá)為KMCA= –2K1/3,這里K1是一階磁晶各向異性常數(shù), 對(duì)于HoIG,K1= –5 × 102J/m3; 由退磁場(chǎng)引起的形狀各向異性能式中Ms為飽和磁化強(qiáng)度,通過VSM 測(cè)得厚HoIG 薄膜的結(jié)果為64.5 kA/m,與文獻(xiàn)報(bào)道HoIG 塊體的數(shù)值一致[1].結(jié)合上文結(jié)構(gòu)表征所獲得的薄膜中的外延應(yīng)力, 對(duì)于10 和40 nm HoIG 薄膜, 理論上估計(jì)其有效各向異性場(chǎng),HK=2Keff/μ0Ms, 結(jié)果在表1 中列出.可以看出,HoIG 樣品由于外延應(yīng)變導(dǎo)致了正的HK, 即具有垂直磁各向異性; 此外, 應(yīng)變、應(yīng)力和有效垂直各向異性場(chǎng)的大小均依賴于薄膜厚度, 隨著厚度的增加, 應(yīng)變、應(yīng)力逐漸弛豫而減小, 垂直各向異性場(chǎng)減小.

表1 10 和40 nm HoIG 薄膜的面內(nèi)應(yīng)變 ε // 、面外應(yīng)變 ε ⊥ 、平行膜面內(nèi)應(yīng)力 σ // 和有效垂直各向異性場(chǎng)HKTable 1.The in-plane strain ( ε // ), perpendicular strain( ε ⊥ ), in-plane stress ( σ // ) and effective perpendicular anisotropy field (Hk) for 10 and 40 nm HoIG films.

除了良好的外延生長(zhǎng)特性, HoIG 薄膜表面非常平整.原子力顯微鏡測(cè)量結(jié)果顯示所有樣品表面粗糙度的均方根值全都小于0.38 nm, 其中2 nm HoIG 薄膜的表面粗糙度為0.17 nm, 10 nm 薄膜為0.24 nm.實(shí)際上, 10 nm 以下樣品幾乎與單晶基片的表面粗糙度相同.磁性方面, 由于HoIG 的飽和磁化強(qiáng)度很小, 大致為YIG 的一半, 納米薄膜尤其超薄膜的鐵磁磁矩信號(hào)非常弱, 加之GYSGG襯底具有強(qiáng)烈的順磁信號(hào), 所以直接的磁測(cè)量對(duì)于厚度在10 nm 以下的薄膜非常困難.下面對(duì)HoIG薄膜磁性特別是垂直磁各向異性的表征主要通過HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的磁輸運(yùn)測(cè)量來完成.

先介紹HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的反常霍爾效應(yīng)測(cè)量結(jié)果.需要指出的是“磁性絕緣體/Pt”異質(zhì)結(jié)構(gòu)的反?；魻栃?yīng)(AHE)來源于自旋霍爾效應(yīng)(SH)和/或磁近鄰效應(yīng)(MPE)[21?23], 雖然兩者至今無(wú)法被實(shí)驗(yàn)嚴(yán)格區(qū)分開來, 但無(wú)論何種來源, 相關(guān)的反?；魻栯娮瓒寂c絕緣磁性層的垂直磁化分量成正比, 因而異質(zhì)結(jié)構(gòu)反?；魻栯娮桦S垂直外磁場(chǎng)的變化可反映絕緣磁性層磁矩的對(duì)應(yīng)變化.作為代表性結(jié)果, 圖2(a)—圖2(c)分別展示了2, 10 和40 nm HoIG 異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的反?；魻栯娮桦S垂直外磁場(chǎng)的變化, 原始數(shù)據(jù)中正?；魻栃?yīng)的貢獻(xiàn)已通過減去直線背底而扣除.從圖2(a)—圖2(c)中可以看到三個(gè)樣品在垂直磁場(chǎng)下都具有非常好的矩形回線, 表現(xiàn)為典型的易磁化特征, 因此這三個(gè)厚度的HoIG 薄膜都具有強(qiáng)磁性和明顯的垂直磁各向異性.其他厚度的樣品, 包括3, 4, 7, 15, 20, 30,40 nm 直到60 nm HoIG 的樣品都表現(xiàn)類似的特征, 實(shí)現(xiàn)了垂直磁各向異性, 矯頑力在40 mT 以內(nèi);不過, 100 nm HoIG 樣品的霍爾回線有一定傾斜,已不具備垂直易磁化的特征.順便指出, 10 nm 以上HoIG 樣品對(duì)于VSM 測(cè)量, 鐵磁磁矩信號(hào)具有一定的信噪比, 測(cè)試結(jié)果與AHE 結(jié)果基本一致,作為較好的代表性結(jié)果之一, 這里將60 nm HoIG薄膜的VSM 測(cè)量垂直M-H回線顯示在圖2(d)的插圖中.這里還需要指出, 2 nm HoIG 超薄樣品室溫下具有鐵磁性, 該厚度已經(jīng)小于兩個(gè)單胞層, 與以往報(bào)道的最薄2 nm 的YIG, TmIG 薄膜在室溫下具有鐵磁性的結(jié)果一致.另一方面, 從圖2(a)—圖2(c)中還可以看到不同樣品的飽和反常霍爾電阻值存在一定差異, 將所有樣品的飽和反?；魻栯娮杞Y(jié)果總結(jié)在圖2(d)中.顯然, 當(dāng)HoIG 厚度在4 nm 及以上時(shí), 反?；魻栯娮柚翟谡`差范圍內(nèi)基本相同, 約為5 mΩ, 與高質(zhì)量YIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的結(jié)果相當(dāng); 當(dāng)HoIG 厚度小于4 nm 時(shí), 反常霍爾電阻值開始緩慢減小, 3 和2 nm HoIG/Pt 樣品的反?；魻栯娮铻楹馠oIG 樣品的80%和61%.對(duì)于SH-AHE, 異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面自旋流輸運(yùn)效率, 即界面自旋混合電導(dǎo)虛部是一個(gè)重要因素[24,25], 也就是說和界面電子交換作用密切相關(guān)的界面質(zhì)量是一個(gè)重要因素; 同時(shí), 由于SH-AHE 是磁性絕緣體處于不同磁化方向時(shí)對(duì)重金屬自旋霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的自旋流的吸收/反射效率不同所致, 意味著磁性絕緣體距離界面一定深度范圍內(nèi)的內(nèi)部磁性是影響SH-AHE 的另一個(gè)關(guān)鍵因素(體效應(yīng)).對(duì)于MPE-AHE 而言, Pt 的自旋極化完全來自磁性絕緣體界面交換作用的影響, 所以界面質(zhì)量是影響MPE-AHE 的惟一重要因素(界面效應(yīng)).上述不同厚度HoIG/Pt 的反?；魻栃?yīng)飽和值的結(jié)果表明, 對(duì)于2—3 nm 超薄HoIG 情形, 除薄膜厚度的影響外, HoIG 薄膜本身的磁性與異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面磁性和界面交換作用都可能有所下降.事實(shí)上, 通過極化中子反射率研究發(fā)現(xiàn), 以相同方法在GGG襯底上外延生長(zhǎng)的YIG 薄膜, 薄膜和襯底相接的界面存在約2.5 nm 的擴(kuò)散層, 并導(dǎo)致了1.2 nm 的所謂磁性死層[26].HoIG 與GYSGG 襯底之間應(yīng)該也存在類似的界面擴(kuò)散, 進(jìn)而影響3 和2 nm 超薄膜的平均磁性甚至影響其上表面的磁性; 此外, 根據(jù)有限尺寸效應(yīng)的規(guī)律, 超薄膜的磁性隨厚度減薄而減弱[27], 對(duì)于2—3 nm 鐵氧體薄膜, 有限尺寸效應(yīng)的影響亦可能有所體現(xiàn).

圖2 (a) 2 nm, (b) 10 nm 和(c) 40 nm HoIG/Pt 的反?；魻栯娮桦S垂直外磁場(chǎng)的變化; (d) 飽和反?；魻栯娮桦SHoIG 厚度的變化, 插圖是60 nm HoIG 的VSM 測(cè)量磁滯回線; (e) 10 nm HoIG/Pt 的平面霍爾電阻隨面內(nèi)磁場(chǎng)的變化; (f)不同厚度HoIG 薄膜的有效垂直各向異性場(chǎng)Fig.2.The anomalous Hall resistance as a function of external field for (a) 2 nm, (b)10 nm and (c) 40 nm HoIG/Pt heterostructure;(d) thickness dependence of the saturated anomalous Hall resistance.The inset is the M-H loop for the 60 nm HoIG film; (e) plane Hall resistance against the in-plane field for 10 nm HoIG/Pt; (f) thickness dependence of the effective perpendicular anisotropy field,the dashed line is the guide to the eye.

以上確定了生長(zhǎng)在GYSGG 襯底上的2—60 nm HoIG 高質(zhì)量薄膜具有垂直磁各向異性, 并同時(shí)發(fā)現(xiàn)了HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)反常霍爾效應(yīng)的特點(diǎn).為了獲得各薄膜垂直各向異性的定量信息, 依照平面霍爾效應(yīng)(PHE)測(cè)量的幾何構(gòu)型, 即外磁場(chǎng)平行于膜面(實(shí)際有1°左右夾角, 與霍爾電極大致平行), 測(cè)量了樣品的平面霍爾電阻隨磁場(chǎng)的變化.當(dāng)面內(nèi)磁場(chǎng)為0 時(shí), 剩磁態(tài)樣品的磁化矢量處在垂直膜面的狀態(tài), 霍爾電阻最大; 隨著面內(nèi)磁場(chǎng)增加,磁矩往磁場(chǎng)方向傾斜導(dǎo)致垂直方向的磁化強(qiáng)度減小, 霍爾電阻減小; 當(dāng)磁場(chǎng)大于面內(nèi)飽和磁場(chǎng)時(shí),磁化矢量沿膜面內(nèi), 霍爾電阻為零, 于是通過霍爾電阻趨近于零的磁場(chǎng)便可獲得垂直薄膜的有效各向異性場(chǎng).圖2(e)為10 nm HoIG 異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的PHE 曲線, 從圖中可直接得出該樣品的有效垂直各向異性場(chǎng)μ0HK約為355 mT.這一結(jié)果小于前面的理論估計(jì)值, 可能與計(jì)算中所采用的各種參數(shù)與薄膜實(shí)際值有所偏差有關(guān).所有樣品的μ0HK測(cè)量結(jié)果總結(jié)在圖2(f)中.可以看出, HoIG 薄膜的μ0HK在4—10 nm 時(shí)顯示出最佳的垂直磁各向異性; 膜厚超過10 nm, 薄膜的外延應(yīng)變、應(yīng)力逐漸弛豫使得磁彈各向異性減小,μ0HK相應(yīng)減小, 60 nm HoIG 的有效垂直各向異性場(chǎng)已下降至約20 mT;100 nm HoIG 薄膜的面內(nèi)和垂直磁滯回線基本相似,μ0HK基本為零, 此時(shí)磁彈各向異性和形狀各向異性基本相等.對(duì)于2 和3 nm 的樣品μ0HK變小的情況, 可能是由于薄膜與襯底的擴(kuò)散以及超薄膜磁性的有限尺寸效應(yīng), 導(dǎo)致內(nèi)稟參數(shù)Ms,λ111,K1等已發(fā)生了明顯改變.

進(jìn)一步研究了HoIG/Pt 的磁電阻效應(yīng).“磁性絕緣體/Pt”異質(zhì)結(jié)構(gòu)的磁電阻效應(yīng)通常被認(rèn)為來自自旋霍爾效應(yīng), 簡(jiǎn)稱自旋霍爾磁電阻(SMR)[23,24],即異質(zhì)結(jié)構(gòu)中重金屬由于自旋霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的自旋流被磁性絕緣體反射/吸收的效率受磁化方向影響, 進(jìn)一步地逆自旋霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的附加電流導(dǎo)致重金屬層的電阻依賴于磁化方向與電流方向的夾角.理論上SMR 可嚴(yán)格推導(dǎo)為

式中R0為重金屬層基礎(chǔ)電阻, △R為磁化方向變化所引起的電阻變化量,mt為膜面內(nèi)垂直于電流方向的磁化強(qiáng)度分量.另一方面, 磁性金屬都具有各向異性磁電阻(AMR)效應(yīng), 經(jīng)典的宏觀各向同性多晶體系(晶粒結(jié)構(gòu)統(tǒng)計(jì)上的各向同性)的AMR 表示為

這里R⊥為電流垂直磁矩方向時(shí)的電阻,ml為平行于電流方向的磁化強(qiáng)度分量.據(jù)此(3)式和(4)式, 以往相當(dāng)多的研究人員認(rèn)為SMR 與AMR具有截然不同的全角度依賴關(guān)系, 并以遵循(3)式的實(shí)驗(yàn)結(jié)果作為SMR 惟一機(jī)制的判據(jù)[21,25].然而,磁性金屬薄膜由于生長(zhǎng)織構(gòu)、界面效應(yīng)等因素, 其磁電阻表現(xiàn)出的角度依賴關(guān)系實(shí)際上比(4)式所描述的要豐富得多, 有磁性金屬薄膜體系的AMR效應(yīng)完全符合SMR 公式[28,29].因此, 磁性絕緣體/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的磁電阻效應(yīng)即便完全遵從SMR 公式也無(wú)法排除是否有磁近鄰效應(yīng)(MPE)導(dǎo)致的AMR 的貢獻(xiàn).測(cè)量了所有樣品的電阻隨磁場(chǎng)變化的曲線, 磁場(chǎng)方向包括平行于膜面且與電流方向垂直(Ht), 平行于膜面沿電流方向(H//), 以及垂直于膜面(H⊥).作為典型代表, 圖3(a)—圖3(c)分別給出了2, 10 和40 nm HoIG 異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的電阻隨磁場(chǎng)變化的曲線.可以看出, 磁矩垂直于膜面時(shí)的電阻與磁矩平行于電流時(shí)的電阻相等, 同時(shí),磁矩垂直于膜面時(shí)的電阻大于磁矩在膜面內(nèi)且與電流垂直時(shí)的電阻.此外, 將平行于膜面的磁場(chǎng)固定在360 mT, 將樣品繞法線旋轉(zhuǎn)360°, 測(cè)量不同角度時(shí)的電阻, 觀察到電阻隨方位角余弦的平方而變化, 代表性結(jié)果如圖3(d)的插圖所示.以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果均符合SMR 公式, 且所有樣品的磁電阻測(cè)量都表現(xiàn)如此.盡管這樣, 為了避免物理理解上的不完整或者有失偏頗, 我們將相關(guān)磁電阻稱為“自旋霍爾/各向異性”磁電阻(SMR/AMR).最后, 將不同樣品的磁電阻比值ΔR/R總結(jié)在圖3(d).可以看出, 和AHE 類似, 磁電阻比值在較厚的HoIG達(dá)到飽和, 但和AHE 形成鮮明對(duì)照的是, 磁電阻比值到7 nm 以下開始急劇減小, 4, 3 和2 nm 樣品的磁電阻比值為厚樣品的86%, 66%, 27%.SMR與SH-AHE 是同一個(gè)物理過程的兩個(gè)不同側(cè)面,對(duì)于純SMR 而言, 界面自旋混合電導(dǎo)實(shí)部(界面效應(yīng))以及磁性絕緣體距離界面一定深度范圍內(nèi)的內(nèi)部磁性(體效應(yīng))是影響SMR 的兩個(gè)關(guān)鍵因素[21,25]; 而對(duì)于MPE 引起的AMR 而言, 本質(zhì)上完全是一種界面效應(yīng).對(duì)比AHE 和磁電阻隨HoIG厚度的變化, 尤其在超薄HoIG 時(shí)兩者的表現(xiàn), “體效應(yīng)”的作用對(duì)磁電阻較之對(duì)AHE 似乎更為顯著,因此MPE 對(duì)AHE 的貢獻(xiàn)可能占主導(dǎo)地位, 而磁電阻的主要貢獻(xiàn)則可能來自SMR.從圖3(a)關(guān)于2 nm 樣品在Ht下電阻的變化來看, 即使施加600 mT 的外磁場(chǎng), 似乎樣品的電阻仍沒有完全飽和, 而該樣品的HK只有145 mT, 可能由于2 nm HoIG 中有一定的擴(kuò)散順磁離子, 這些順磁離子受大磁場(chǎng)的作用仍在繼續(xù)影響超薄樣品整體磁性, 從而影響SMR.

圖3 (a) 2 nm, (b) 10 nm 和(c) 40 nm HoIG/Pt 的電阻隨磁場(chǎng)變化的曲線, 包括平行于膜面且與電流方向垂直的磁場(chǎng)(Ht), 平行于電流方向的磁場(chǎng)( H // ), 以及垂直于膜面的磁場(chǎng)(H⊥); (d) HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的磁電阻比值隨HoIG 厚度的變化, 插圖為10 nm HoIG/3 nm Pt 樣品在平行膜面360 mT 外磁場(chǎng)下的電阻隨電流與磁場(chǎng)方向夾角的變化Fig.3.Field dependence of resistance for the sample (a) 2 nm, (b) 10 nm and (c) 40 nm HoIG/Pt with the field parallel to the film plane and orthogonal to the current (Ht), parallel to the current ( H // ), and perpendicular to the film plane (H⊥); (d) thickness dependence of magnetoresistance ratio ΔR/R for the HoIG/Pt heterostructure.The inset is the angular dependence resistance for the 10 nm HoIG/3 nm Pt stack with the in-plane field magnitude fixed at 360 mT.

最后研究了HoIG/Pt 的縱向自旋塞貝克效應(yīng)(longitudinal spin Seebeck effect, SSE).“磁性絕緣體/重金屬”異質(zhì)結(jié)構(gòu)的SSE 指磁性絕緣體在垂直溫度梯度作用下, 磁矩非一致進(jìn)動(dòng)所產(chǎn)生的熱磁振子自旋流, 被不斷地輸送到非磁重金屬之中, 進(jìn)而通過非磁金屬層的逆自旋霍爾效應(yīng)將自旋流轉(zhuǎn)變?yōu)殡娏骰蜷_路電壓.對(duì)于“磁性絕緣體/Pt”異質(zhì)結(jié)構(gòu), 在溫度梯度下, 磁近鄰效應(yīng)相關(guān)的Pt 界面鐵磁性將導(dǎo)致相對(duì)應(yīng)的反常能斯特效應(yīng)(ANE),且與自旋塞貝克信號(hào)完全同步, 所以目前所有實(shí)驗(yàn)結(jié)果原則上都是兩者的累加.圖4(a)—圖4(c)給出了三個(gè)典型HoIG/Pt 樣品在薄膜表面與襯底下表面溫差為13 K 的LSSE 幾何構(gòu)型下測(cè)得的熱電壓Vth隨面內(nèi)磁場(chǎng)H變化的曲線.顯然, 即使在超薄HoIG 樣品中, 同樣觀察到了可觀的SSE/ANE電壓(Vth的飽和值, 記作VSSE/ANE), 隨著樣品厚度的增加,VSSE/ANE迅速增加.順便指出, SSE/ANE效應(yīng)所產(chǎn)生的熱電壓Vth正比于沿面內(nèi)磁場(chǎng)方向的磁化分量, 所以Vth-H曲線的形狀和面內(nèi)方向的磁滯回線相同.從垂直易磁化樣品的Vth-H曲線所獲得的飽和磁場(chǎng)同樣對(duì)應(yīng)于有效垂直各向異性場(chǎng)HK, 與前面平面霍爾效應(yīng)測(cè)量的結(jié)果在誤差范圍內(nèi)是一致的.圖4(d)給出了VSSE/ANE隨HoIG 厚度的變化.近年有研究指出, 縱向自旋塞貝克電壓VSSE隨YIG 薄膜厚度(200 nm 至數(shù)十微米范圍)的變化滿足指數(shù)規(guī)律[30]:

其中t即磁性層厚度,ξ為非平衡磁振子的有效傳播長(zhǎng)度; 亦有研究者發(fā)現(xiàn)自旋塞貝克電壓隨磁性層厚度非單調(diào)變化, 但在10—100 nm 厚度范圍依舊是指數(shù)增加[31].雖然實(shí)驗(yàn)所獲得的VSSE/ANE電壓可能存在一定的反常能斯特效應(yīng)的貢獻(xiàn), 我們?nèi)詫?shí)驗(yàn)結(jié)果按照(5)式進(jìn)行擬合, 發(fā)現(xiàn)所有數(shù)據(jù)點(diǎn)能被很好地?cái)M合, 對(duì)于超薄膜也沒有出現(xiàn)明顯的偏離, 似乎反常能斯特對(duì)熱電壓信號(hào)的貢獻(xiàn)比較有限, 且熱激化磁振子的運(yùn)動(dòng)規(guī)律在超薄薄膜中仍然適用.VSSE隨磁性層厚度的變化是由于SSE 中能量較低的低頻磁振子的貢獻(xiàn)最大, 而這些低頻磁振子的熱激發(fā)長(zhǎng)度較大, 在厚度較薄時(shí)傳播到界面的磁振子只有熱激發(fā)長(zhǎng)度較小(距離異質(zhì)結(jié)界面較近)的高頻磁振子的貢獻(xiàn), 所以SSE 效應(yīng)較小;隨著厚度變大低頻磁振子產(chǎn)生的自旋流開始傳播到界面, 表現(xiàn)為SSE 效應(yīng)的增強(qiáng); 當(dāng)厚度進(jìn)一步增大, 超過磁振子的平均傳播距離時(shí), SSE 效應(yīng)逐漸達(dá)到飽和[32].從數(shù)據(jù)擬合中得出HoIG 樣品的ξ為11.9 ± 1.5 nm, 比液相外延微米YIG 薄膜中的結(jié)果小了2 個(gè)數(shù)量級(jí)[30].眾所周知, YIG 具有極小的Gilbert 阻尼系數(shù), 非平衡磁振子的傳播距離遠(yuǎn), 稀土離子尤其像Ho 這樣的重稀土離子取代Y 大大增加了阻尼系數(shù); 此外, 納米薄膜尤其超薄膜中擴(kuò)散的雜質(zhì)原子都將進(jìn)一步顯著增大薄膜的阻尼系數(shù), 所以HoIG 納米薄膜具有小的ξ是可以理解的.

圖4 縱向自旋塞貝克幾何構(gòu)型下 (a) 2 nm, (b) 10 nm 和(c) 40 nm HoIG/Pt 樣品的熱電壓隨面內(nèi)磁場(chǎng)的變化; (d)自旋塞貝克電壓隨HoIG 厚度的變化, 圖中虛線為根據(jù)(5)式的擬合曲線Fig.4.In-plane field dependence of thermal voltage for (a) 2 nm, (b) 10 nm and (c) 40 nm HoIG/Pt heterostructure under the longitudinal spin Seebeck geometry; (d) thickness dependence of spin-Seebeck voltage, the dashed line is fitting curve using Eq.(5).

4 總 結(jié)

在GYSGG 襯底上通過磁控濺射外延生長(zhǎng)了不同厚度的HoIG 薄膜, 通過外延應(yīng)變?cè)谧詈裰?0 nm HoIG 中實(shí)現(xiàn)了垂直磁各向異性, 其中, 4—10 nm HoIG 樣品具有最大的垂直磁各向異性, 有效各向異性場(chǎng)高達(dá)350 mT, 另外, 2 nm 的超薄樣品也具有鐵磁性和垂直磁各向異性.HoIG/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有可觀的反?；魻栃?yīng)和磁電阻效應(yīng), 且磁電阻效應(yīng)對(duì)絕緣體較薄時(shí)的體磁性相對(duì)更敏感,可能磁近鄰效應(yīng)對(duì)反常霍爾效應(yīng)的貢獻(xiàn)占主導(dǎo)地位, 而磁電阻的主要貢獻(xiàn)則可能來自自旋霍爾磁電阻.此外, 自旋相關(guān)熱電壓隨HoIG 厚度減小以指數(shù)方式下降, 遵從熱激化磁振子運(yùn)動(dòng)規(guī)律的自旋塞貝克效應(yīng)是其主要貢獻(xiàn)者.本文結(jié)果表明HoIG 納米薄膜具有可調(diào)控的垂直磁各向異性, 厚度大于4 nm 的HoIG 異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有高效的自旋界面交換作用, 是自旋電子學(xué)應(yīng)用發(fā)展的一個(gè)重要候選材料.