不同厚度Ce:GAGG閃爍晶體性能研究

王強(qiáng),丁雨憧,屈菁菁,王璐,董鴻林,方承麗,毛世平

(中國(guó)電子科技集團(tuán)公司第二十六研究所,重慶 400060)

0 引言

摻鈰釓鎵鋁石榴石晶體(Ce:GAGG)是一種能吸收X、γ、中子等粒子,并產(chǎn)生閃爍光的無(wú)機(jī)發(fā)光材料,它的絕對(duì)光輸出最高可達(dá)(74000±7400)photon/MeV;能量分辨率最優(yōu)可達(dá)3.7%(662 keV);衰減時(shí)間小于100 ns,優(yōu)于常用的NaI(Tl)、CsI(Tl)、BGO等閃爍晶體,同時(shí)具有密度大(6.63 g/cm3)、物化性質(zhì)穩(wěn)定、不潮解、機(jī)械加工性能好等優(yōu)點(diǎn)[1,2]。它與光電轉(zhuǎn)換器件耦合組成閃爍探測(cè)器,目前已經(jīng)在核醫(yī)學(xué)[3,4]、高能物理[5,6]、天文學(xué)[7]等領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用。

Ce:GAGG閃爍晶體的發(fā)射光譜和吸收光譜存在部分重疊區(qū)域,表明Ce:GAGG閃爍晶體存在自吸收現(xiàn)象,其閃爍晶體厚度對(duì)光輸出有一定的影響[1]。本文主要研究Ce:GAGG閃爍晶體的不同尺寸厚度、不同表面粗糙度對(duì)透過(guò)率、能量分辨率和光輸出性能的影響。

1 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)

1.1 實(shí)驗(yàn)樣品

圖1為Ce:GAGG閃爍晶體樣品。實(shí)驗(yàn)使用Ce:GAGG閃爍晶體10個(gè),由中國(guó)電子科技集團(tuán)公司第二十六研究所生產(chǎn),鈰離子摻雜濃度為0.2 at%～1 at%,尺寸為6 mm×6 mm×2 mm、6 mm×6 mm×4 mm、6 mm×6 mm×6 mm、6 mm×6 mm×8 mm、6 mm×6 mm×10 mm,每種尺寸數(shù)量2個(gè),一個(gè)是六面拋光,一個(gè)是五面細(xì)磨出光面拋光,其中拋光的粗糙度為2～3 nm,細(xì)磨的粗糙度為2000～2500 nm。

圖1Ce:GAGG閃爍晶體樣品Fig.1 Samples of Ce:GAGG scintillation crystal

1.2 反射層設(shè)計(jì)

除出光面以外其余5個(gè)面采用二氧化鈦(TiO2)封裝,厚度為0.5 mm。封裝后的Ce:GAGG閃爍晶體樣品如圖2所示。

1.3 實(shí)驗(yàn)儀器

透過(guò)率測(cè)試采用分光光度計(jì),型號(hào)為L(zhǎng)ambda1050,波長(zhǎng)測(cè)試范圍可達(dá)175～3300 nm;光輸出和能量分辨率測(cè)試采用北京核儀器廠的BH1324一體化多道分析器;放射源采用10 μ Ci的137Cs標(biāo)準(zhǔn)放射源。

1.4 實(shí)驗(yàn)過(guò)程設(shè)計(jì)

所用晶體樣品的光輸出為137Cs放射源662 keVγ射線的全能峰峰位道值。先測(cè)試六面拋光的不同厚度Ce:GAGG閃爍晶體的透過(guò)率,再測(cè)試10個(gè)未封裝裸晶樣品的光輸出和能量分辨率,對(duì)10個(gè)裸晶樣品除出光面以外的5個(gè)面封裝0.5 mm的二氧化鈦反射層,再測(cè)試封裝后樣品的光輸出和能量分辨率,最后將樣品出光面和光電倍增管通過(guò)EJ-550硅油耦合測(cè)試光輸出和能量分辨率。

2 測(cè)試結(jié)果和分析

2.1 透過(guò)率測(cè)試

Ce:GAGG閃爍晶體的發(fā)光峰值波長(zhǎng)為540 nm,設(shè)置分光光度計(jì)波長(zhǎng)范圍為330～600 nm,步進(jìn)為0.5 nm,分別測(cè)試2、4、6、8、10 mm厚度樣品的透過(guò)率曲線,如圖3所示。從圖中可以看出,不同厚度的Ce:GAGG閃爍晶體樣品在波長(zhǎng)540 nm后透過(guò)率均高于81%,且透過(guò)率值基本保持不變,表明Ce:GAGG閃爍晶體在波長(zhǎng)540 nm后無(wú)自吸收,在波長(zhǎng)540 nm前存在自吸收現(xiàn)象。

圖3 不同厚度Ce:GAGG閃爍晶體樣品透過(guò)率。(a)330～600 nm;(b)510～550 nmFig.3 Transmission of Ce:GAGG scintillation crystals with different thickness.(a)330～ 600 nm;(b)510～ 550 nm

2.2 裸晶測(cè)試光輸出和能量分辨率

使用10 μ Ci的137Cs標(biāo)準(zhǔn)放射源,6 mm×6 mm的拋光出光面直接與光電倍增管耦合,測(cè)試得到10個(gè)樣品的光輸出和能量分辨率,如表1所示。由表可見(jiàn),沒(méi)有封裝反射層的情況下,Ce:GAGG閃爍晶體單面拋光的光輸出和能量分辨率均優(yōu)于六面拋光。

表1 裸晶光輸出和能量分辨率測(cè)試結(jié)果Table 1 Test results of naked crystal optical output and energy resolution

2.3 封裝后測(cè)試光輸出和能量分辨率

使用10 μCi的137Cs標(biāo)準(zhǔn)放射源,出光面直接與光電倍增管耦合,測(cè)試得到10個(gè)樣品的光輸出和能量分辨率,如表2所示。從表中可以看出,二氧化鈦封裝后的Ce:GAGG閃爍晶體六面拋光的光輸出和能量分辨率均優(yōu)于單面拋光。

表2 封裝后光輸出和能量分辨率測(cè)試結(jié)果Table 2 Test results of optical output and energy resolution after encapsulation

2.4 硅油耦合后測(cè)試光輸出和能量分辨率

出光面與光電倍增管通過(guò)硅油耦合,使用10 μ Ci的137Cs標(biāo)準(zhǔn)放射源,測(cè)試得到10個(gè)樣品的光輸出和能量分辨率,如表3所示。從表中可以看出,增加硅油耦合后,無(wú)論是六面拋光還是單面拋光,光輸出和能量分辨率均優(yōu)于未用硅油耦合。

表3 硅油耦合光輸出和能量分辨率測(cè)試結(jié)果Table 3 Test results of silicon oil coupling optical output and energy resolution

2.5 光輸出測(cè)試結(jié)果與分析

10個(gè)Ce:GAGG閃爍晶體樣品光輸出測(cè)試結(jié)果如圖4所示,從圖中可以看出:

圖4 Ce:GAGG閃爍晶體樣品光輸出測(cè)試結(jié)果Fig.4 Optical output test results of Ce:GAGG scintillation crystal samples

(1)隨著Ce:GAGG閃爍晶體樣品厚度的增加,光輸出不斷減少,主要是由于Ce:GAGG閃爍晶體在540 nm波長(zhǎng)前存在自吸收現(xiàn)象導(dǎo)致。

(2)未封裝反射層情況下,每種厚度單面拋光的Ce:GAGG閃爍晶體樣品光輸出均優(yōu)于六面拋光,主要原因是Ce:GAGG閃爍晶體的折射率為1.9,相對(duì)于空氣的臨界角約為31°,增大晶體表面粗糙度,相當(dāng)于隨機(jī)角度范圍越大,能夠減少光的折射,所以裸晶情況下測(cè)試,單面拋光的樣品光輸出高。

(3)二氧化鈦封裝后,六面拋光的光輸出優(yōu)于單面拋光,主要原因是緊貼晶體表面封裝二氧化鈦反射材料后,表面粗糙度大的晶體樣品,相當(dāng)于隨機(jī)角度范圍越大,會(huì)導(dǎo)致閃爍光在晶體內(nèi)部多次反射,不能從出光面出來(lái),所以封裝反射層后六面拋光的晶體樣品光輸出更高。

(4)通過(guò)硅油耦合后,與空氣耦合相比,光輸出更高,主要原因是硅油折射率為1.5,相對(duì)于空氣來(lái)說(shuō),臨界角更小,能夠增大光的折射,所以硅油耦合后晶體樣品光輸出都變高。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:通過(guò)優(yōu)化Ce:GAGG閃爍晶體表面粗糙度、反射層封裝方式和耦合方式,能大幅度提高Ce:GAGG閃爍晶體的光輸出。

2.6 能量分辨率測(cè)試結(jié)果與分析

10個(gè)Ce:GAGG閃爍晶體樣品能量分辨率測(cè)試結(jié)果如圖5所示,從圖中可以看出:

圖5 Ce:GAGG閃爍晶體樣品能量分辨率測(cè)試結(jié)果Fig.5 Energy resolution test results of Ce:GAGG scintillation crystal samples

(1)未封裝反射層情況下,每種厚度單面拋光的Ce:GAGG閃爍晶體樣品能量分辨率均優(yōu)于六面拋光,同時(shí)二氧化鈦封裝后,通過(guò)空氣耦合和硅油耦合,每種厚度六面拋光的Ce:GAGG閃爍晶體樣品能量分辨率均優(yōu)于單面拋光,主要是由光輸出大小導(dǎo)致。

(2)隨著樣品厚度的增加,能量分辨率不存在正比或者反比關(guān)系,主要是由于樣品厚度太小,樣品對(duì)射線阻止本領(lǐng)太弱,大部分射線能量沒(méi)有全部被晶體吸收;樣品厚度太大,Ce:GAGG閃爍晶體自吸收導(dǎo)致光輸出變低,所以測(cè)試得到最好的能量分辨率厚度為4 mm。

(3)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:通過(guò)優(yōu)化Ce:GAGG閃爍晶體表面粗糙度、反射層封裝方式和耦合方式,能大幅度提高Ce:GAGG閃爍晶體的能量分辨率,最高能量分辨率達(dá)到7.0%。

3 總結(jié)與展望

對(duì)不同厚度Ce:GAGG閃爍晶體樣品的透過(guò)率進(jìn)行了測(cè)試,結(jié)果表明Ce3+自吸收對(duì)Ce:GAGG閃爍晶體光輸出有影響,隨著Ce:GAGG閃爍晶體樣品厚度增加,光輸出不斷降低。同時(shí)對(duì)Ce:GAGG閃爍晶體樣品不同厚度、表面粗糙度、封裝、耦合方式情況下的光輸出和能量分辨率進(jìn)行了研究測(cè)試,表明通過(guò)優(yōu)化Ce:GAGG閃爍晶體樣品表面粗糙度、封裝反射層和耦合方式,能大幅度提高Ce:GAGG閃爍晶體樣品的光輸出和能量分辨率,其中最優(yōu)的方案是尺寸6 mm×6 mm×4 mm、六面拋光、二氧化鈦封裝,通過(guò)硅油耦合測(cè)試能量分辨率達(dá)到了7.0%。

采用北京濱松的CR173光電倍增管,峰值波長(zhǎng)420 nm,而Ce:GAGG閃爍晶體的發(fā)光峰值波長(zhǎng)為540 nm,因波長(zhǎng)不匹配導(dǎo)致量子效率偏低,最終導(dǎo)致測(cè)試得到的Ce:GAGG閃爍晶體的性能偏低。本項(xiàng)目組后續(xù)將采用量子效率高的硅光電倍增管進(jìn)行試驗(yàn)研究,預(yù)計(jì)將能提高Ce:GAGG閃爍晶體樣品的性能參數(shù)。