鋁基復合材料半固態(tài)壓縮變形組織演化同步輻射原位CT研究

王 瑋，郭恩宇，王同敏

(大連理工大學 材料科學與工程學院，遼寧 大連 116024)

由于陶瓷顆粒增強鋁基復合材料較高的力學性能和良好的物理性能，在航空航天、汽車及軌道交通等輕量化領域得到廣泛應用[1-3]。作為顆粒增強鋁基復合材料的新近發(fā)展，納米陶瓷顆粒增強鋁基復合材料由于較高的比強度、較好的高溫性能等優(yōu)點而受到學術界和工業(yè)界的廣泛關注并加以研究[4-5]。由于經濟性好、價格低廉，液態(tài)鑄造法是納米陶瓷顆粒增強鋁基復材的重要制造方法[6-7]。然而，在納米陶瓷顆粒增強鋁基復材的鑄造制備過程中，熱收縮應力或在凝固過程中施加的外力均會影響其微觀組織結構，甚至導致組織產生缺陷，例如孔隙[8]、熱裂[9]等，從而造成產品報廢或性能的嚴重降低。在半固態(tài)加工和雙輥連鑄、連軋等許多工業(yè)生產過程中，這些效應的影響會更加顯著[10]。因此，深入了解納米顆粒增強鋁基復合材料在半固態(tài)溫度下的微觀組織變形規(guī)律及其對外界載荷的響應行為是合理選材和優(yōu)化設計產品加工工藝的重要舉措。

在凝固或半固態(tài)變形過程中，易發(fā)生熱裂、氣孔、縮松、縮孔及偏析等缺陷，導致零件成品率降低。Gao等[11]對碳鋼熱裂機理進行了系統(tǒng)性的研究。目前普遍認為，熱裂發(fā)生于金屬固相線以上的半固態(tài)溫度區(qū)間，應力載荷無法在枝晶間液相有效傳遞而導致孔洞生長。通過研究材料本身的半固態(tài)變形過程組織演化規(guī)律，探索其半固態(tài)變形機制，對于理解材料的熱裂現(xiàn)象和預防有重要意義。對于鋁合金及復合材料而言，鋁基體在半固態(tài)溫度區(qū)間下的微觀組織是由α-Al枝晶、枝晶間液相和微孔組成的三相結構，在外載作用下由于應變局部化而導致變形局部出現(xiàn)差異，進而對孔洞或裂紋的生長產生重要影響。因此，原始材料的組織狀態(tài)，如枝晶尺寸和形貌、初始鑄造微孔等均會對半固態(tài)溫度下材料受載下的變形行為產生重要影響。此外，剪切應變局部化還會導致膨脹現(xiàn)象的發(fā)生。

隨著第三代同步輻射X射線成像技術的發(fā)展，快速計算機斷層掃描技術(CT)已能夠提供較高的時間和空間分辨率，并已可實現(xiàn)組織隨外界條件改變(如原位凝固、原位變形等)的四維(4D，時間+三維)組織演化原位觀察，因而受到越來越多的關注。例如，應用該技術先后對Al-Cu合金凝固過程或半固態(tài)下的拉伸、壓縮和壓痕等變形行為進行同步輻射原位觀察與定量化分析，研究Al-Cu合金在凝固過程或半固態(tài)變形下的微觀組織演變過程，獲得了既具有工業(yè)價值又具有科學意義的研究結果。

本工作利用快速同步輻射原位四維CT技術對納米陶瓷顆粒增強鋁基復合材料在半固態(tài)溫度區(qū)間的壓縮變形過程進行原位觀察，對不同壓縮應變下的三維組織進行定量化分析，研究材料在不同階段的微觀組織結構變形行為，特別是半固態(tài)受載下微孔的演變過程，以此闡明該材料在半固態(tài)壓縮變形過程的組織演變規(guī)律。

1 實驗材料與方法

1.1 實驗材料

納米陶瓷顆粒增強鋁基復合材料以99.97%(質量分數(shù)，下同)純鋁和Al-50%Cu中間合金為初始材料，添加1%的Al2O3納米顆粒為增強體，平均粒徑約為50 nm?；w合金熔化后，加入用鋁箔包裹的Al2O3納米陶瓷顆粒。用鈦葉輪以400 r/min的速率進行機械攪拌之后，在液相線溫度以上100～150 ℃的溫度區(qū)間，對熔體施加時長為15 min、功率為3 kW、頻率為17.5 kHz的超聲處理，以達到分散顆粒、減少顆粒團聚的目的。之后，將熔體澆注到金屬型鋼模中，模具預熱溫度約為250 ℃。鑄造后在鑄錠上切取尺寸為φ1.8 mm×3.0 mm的圓柱棒體，用于半固態(tài)壓縮實驗。

1.2 實驗過程

半固態(tài)壓縮實驗采用自主設計的力學加載裝置[12]。鋁銅合金的固相線溫度為548 ℃，實驗過程中將樣品加熱至一定溫度，升溫過程進行實時圖像采集用以控制溫度，在試樣部分微區(qū)開始熔化后繼續(xù)升溫約20 ℃，升溫過程的加熱速率為40 ℃/min。通過后續(xù)的固相分數(shù)分析可知該溫度為約570 ℃，在該溫度下保溫10 min后開始后續(xù)的壓縮實驗。

同步輻射原位壓縮實驗在TOMCAT線站進行，實驗所用的X射線能量為38.6 keV，數(shù)據(jù)采集使用PCO Edge 5.5相機，并采用LuAg：Ce單晶閃爍體，分辨率為1.7 μm/像素。壓縮進行前，先對樣品進行CT掃描，以獲取變形前的初始組織，壓縮位移速率為5 μm/s。掃描時，每一組CT數(shù)據(jù)共采集1001張投影圖像，曝光時間為30 ms，因此，采集一組數(shù)據(jù)共需大約37 s，數(shù)據(jù)采集時，停止壓縮變形過程。掃描結束后，繼續(xù)進行壓縮變形，當達到一定變形量時停止壓縮，開始下一次的CT掃描，以此循環(huán)直至樣品總壓縮量達到設置的值。

1.3 CT數(shù)據(jù)處理

2 結果與分析

2.1 微觀組織觀察

圖1為半固態(tài)壓縮變形過程中不同應變下的切片組織演變，其中橫向切片位置為樣品的中間高度部位，縱向切片的頂部深色位置為壓縮壓頭。樣品中深灰色為α-Al基體，淺灰色為富銅枝晶間液相，黑色為空氣(樣品內部代表微孔或變形過程產生的裂紋)。由縱向切片觀察可以看出，在變形前原始鑄造微孔呈無規(guī)則狀，主要分布在枝晶間區(qū)域(被枝晶間液相所包圍)。當應變量較小時(<1.22%)，微孔出現(xiàn)數(shù)量減少或尺寸變小(閉合)的現(xiàn)象。隨著應變量的繼續(xù)增加(約1.22%)，微孔并未出現(xiàn)隨著應變增加而持續(xù)大量聚集生長的現(xiàn)象。當應變量為12.90%時，部分微孔略有長大，但并不明顯。

圖1 半固態(tài)壓縮過程中不同應變下的切片組織演變

由橫向切片可知，隨著應變量的增加，樣品橫截面面積也逐漸增加，出現(xiàn)膨脹現(xiàn)象。在局部剪切應力較大的部位微孔生長速率較大，液相補償速率增加，導致液相向孔洞生長的位置聚集，從而引起膨脹的局部化現(xiàn)象[18]。Mead[19]報道，半固態(tài)合金壓縮過程中或合金凝固過程中會因為剪切應變局部化導致膨脹現(xiàn)象。為更直觀地說明此現(xiàn)象，圖2顯示了樣品不同高度橫截面積在不同應變量下的變化趨勢，其中歸一化高度(normalized height)以原始的樣品高度為基礎進行歸一化計算得到。由圖2可知，橫截面積隨著應變量增加而增加，與橫截面切片觀察得到的結果一致，在靠近壓頭頂部與樣品底部的位置膨脹效果最為明顯，可能是由于頂部和底部的應力集中導致。同時，在變形前期，橫截面積的增加趨勢與應變量增加幾乎成正比，在應變量較大時(11.37%～12.9%)，橫截面積的增加開始變慢，這可能是由于樣品內孔洞大量聚集生長，而液相補縮無法滿足孔洞生長速率，使得樣品膨脹速率減慢。

圖2 沿均一化壓縮軸方向樣品橫截面積隨應變增加的分布

2.2 三維微孔演變與定量化分析

圖3為微孔隨應變增加在三維空間的分布圖。樣品表面做了透明灰色渲染處理，以直觀判斷微孔的位置。變形初始，樣品圓柱面較為平整，表面為機械加工痕跡，內部鑄造微孔相對較多，并呈無規(guī)則狀分布。當應變量增加至1.22%時，孔洞尺寸和數(shù)量減少，說明部分孔洞開始閉合，甚至消失，即微孔處于閉合階段。這是由于壓縮變形使枝晶間液相通道變寬，液相的補償導致孔洞的縮小和減少。而當應變量繼續(xù)增加至11.37%時，微孔的數(shù)量和體積并沒有發(fā)生明顯的變化，樣品的頂部與底部出現(xiàn)較明顯的膨脹現(xiàn)象。當應變量達到12.90%時，微孔的數(shù)量呈爆發(fā)式增加，出現(xiàn)了許多尺寸較小的微孔，大量的孔洞開始形核生長。部分微孔尺寸明顯變大，說明微孔開始進入快速生長階段。

圖3 半固態(tài)壓縮變形過程隨軸向應變增加的孔洞三維分布和演變(孔洞按照體積大小進行著色)

為更深入地理解半固態(tài)壓縮加載下微孔結構的變化，對變形過程中的微孔尺寸演變做三維定量化分析。圖4為樣品中微孔體積分數(shù)隨壓縮應變量增加的變化趨勢圖?？梢园l(fā)現(xiàn)，初始鑄造微孔體積分數(shù)約為0.14%。當應變量從0%增加到1.22%時，微孔體積分數(shù)逐漸減小，約為0.026%。之后在一定應變范圍內(1.22%～11.37%)，微孔體積分數(shù)基本保持不變。在應變量超過11.37%時，微孔體積分數(shù)開始逐漸增加，最終在應變量為12.90%時達到約0.16%。Cai等[20]的研究顯示，二元Al-15%Cu合金在同樣的壓縮位移速率下，當應變量達到12.60%時，孔洞已出現(xiàn)大量快速生長現(xiàn)象，孔洞體積分數(shù)幾乎達到3%，遠大于本工作選用的添加納米顆粒增強Al-10%Cu復合材料。而且Al-15%Cu合金中孔洞體積分數(shù)開始快速增長的應變量為6.4%，而本樣品則始于應變量為11.37%。添加納米顆粒會對Al-Cu合金的半固態(tài)壓縮變形產生一定的影響，有助于改善半固態(tài)溫度條件下合金的抗裂紋擴展能力。

圖4 隨應變量增加孔洞百分比變化(a),單個孔洞演變的三維渲染圖(b)以及單個孔洞及其周圍組織演變的局部切片(c)

為進一步說明壓縮過程中的微孔變化過程，從壓縮組織中選擇部分區(qū)域進行闡述。圖4(b),(c)展示了樣品壓縮過程單個孔洞的演變過程(圖1(a-1)插圖中方框標示了該孔洞的位置)。觀察發(fā)現(xiàn)，單個孔洞在變形初期會因為上方晶粒下移而被壓縮，圖4(b)的孔洞形態(tài)也說明了這一點。表明孔洞在變形初期的體積縮小，可能是由于晶粒運動而導致的孔洞被壓縮和液相補償共同作用的結果。同時，圖4(c)的切片顯示整個變形過程中孔洞周圍始終被液相所包圍，這是由于固-液界面能遠低于氣-液界面能，使得液相充分包裹著固相晶粒，而孔洞多存在于較寬的液相通道里，由于液相無法有效傳遞應力載荷，致使應力增加時孔洞會在液相聚集處生長。而隨著應變量達到11.37%，孔洞上尺寸較小的部位消失，而孔洞中心尺寸較大的部位愈發(fā)飽滿(見圖4(b))。定量化顯示，孔洞的總體積并未發(fā)生明顯改變，因此，在該變形階段，變形的持續(xù)進行會對孔洞的形態(tài)產生影響，但對孔洞尺寸的影響有限。在變形過程中，孔洞周圍的液相補償了孔洞尺寸較小的部位，而孔洞中心部位會隨著變形體積不斷增大，最終使得孔洞體積維持基本不變，這也是該階段孔洞總體體積分數(shù)只產生小幅波動的主要原因。當壓縮應變量繼續(xù)增加至12.90%，孔洞形態(tài)愈發(fā)飽滿且開始長大，這也說明在變形后期孔洞形態(tài)從不規(guī)則向規(guī)則的類球形轉變。這是由于，孔洞周圍被液相包裹，在較大的壓力作用下液相的表面張力使得孔洞形態(tài)轉變?yōu)轭惽蛐?。這一點同樣可以在圖3中得到佐證，較大尺寸的部分孔洞已經呈現(xiàn)出類球形形狀。

表1為變形過程中不同應變量下的微孔體積分布情況。對比發(fā)現(xiàn)，在應變量為0%時，初始微孔的尺寸分布主要集中于0～50000 μm3，而且個別的孔洞尺寸較大，其微孔總數(shù)量(572)明顯多于其他應變量(1.22%，11.37%)。隨著應變量的增加，部分尺寸較大的孔洞甚至消失。而對于應變量為 1.22%和11.37%時的孔洞數(shù)量(分別為326，316)則明顯較少，體積分布相似，且并未發(fā)現(xiàn)有體積較大的孔洞，說明該區(qū)間孔洞處于潛伏時期。應變量為12.90%時的總孔洞數(shù)量最多(675)，說明在快速生長階段同時出現(xiàn)了數(shù)量較多、尺寸較小的孔洞，也表明該階段發(fā)生了較多新生微孔的形核。

表1 不同應變量下孔洞體積數(shù)量分布

2.3 變形機制分析

半固態(tài)壓縮變形過程中，孔洞、α-Al枝晶和枝晶間液相組成的三相復雜結構使得變形過程更加復雜。研究表明，同步輻射原位CT成像是揭示變形過程中三相結構的演化過程以及孔洞/裂紋生長的有效手段[21]。在半固態(tài)壓縮變形過程中，樣品內的孔洞生長主要分為3個階段：(1)孔洞閉合期。在變形初期，初始微孔的尺寸和數(shù)量隨著應變量的增加而逐漸減小，這一現(xiàn)象在半固態(tài)拉伸變形中也同樣存在；(2)孔洞潛伏期。在這一時期，孔洞數(shù)量基本維持不變，孔洞體積分數(shù)在一個較小的范圍內波動，進入相對平衡狀態(tài)；(3)孔洞快速增長期。應變量達到一定程度后，孔洞體積分數(shù)快速生長，孔洞數(shù)量大量增加，原有孔洞開始長大，且有大量的微孔開始形成。微孔的長大和合并最終導致樣品的斷裂。

圖5為半固態(tài)壓縮過程中的局部組織變化圖。5(a),(b)為同一區(qū)域、不同變形量下的二維局部組織切片。對比可以看出，Ⅰ區(qū)域的孔洞明顯長大，而且其周圍分布著一定厚度的液相層。圖5(c)為樣品變形后期孔洞與枝晶間液相位置關系的三維組織。其中，紅色實體為枝晶間液相，透明灰色為長大的孔洞，由于邊緣的孔洞與α-Al基體會影響顯示，已將其去除。從圖5中看出，孔洞幾乎被枝晶間液相所包圍，而周圍液相無法有效地傳遞載荷，使得孔洞會沿著液相通道繼續(xù)長大。這也證明初始孔洞閉合期孔洞的縮小和減少不僅跟晶粒的運動有關，還依賴于液相的補縮。而且液相與晶粒的應力不匹配導致的無法有效傳遞載荷會使孔洞增大，與液相補縮和晶粒運動(轉動和平移)共同作用，使得孔洞生長速率和閉合速率達到平衡狀態(tài)，從而進入孔洞潛伏期。同時發(fā)現(xiàn)在Ⅳ區(qū)域，變形后聚集著部分液相，局部液相補償受到阻礙，也使得下方孔洞無法得到有效的液相補償，而晶粒會因為剪切應力的存在橫向膨脹，從而導致孔洞尺寸開始增加，這也是孔洞快速生長期的主要變形機制。

圖5 半固態(tài)壓縮過程中的局部組織變化

同時可以看出，Ⅲ區(qū)域的液相在變形后減少，液相在受力后可能向附近轉移，說明此處液相補償并未受阻。Phillion等在鋁銅合金的半固態(tài)壓縮變形中發(fā)現(xiàn)，供給的液相會適應應變引起的結構變化，晶粒相互接觸會阻礙液相補充，從而使局部固相分數(shù)幾乎接近于100%,這將進一步增加局部應變，并導致孔洞/裂紋的形核和生長[22]。而Ⅱ區(qū)域中變形后液相發(fā)生聚集，導致局部液相通道膨脹，這也是樣品膨脹的原因之一。而且液相的聚集使得局部液相分數(shù)增加，局部溫度升高，使得局部晶粒重熔。對比發(fā)現(xiàn)，從孔洞演變角度而言，添加納米顆粒使得材料本身的熱裂敏感性降低，但材料的主要變形機制并未發(fā)生根本改變。

3 結論

(1)Al2O3納米顆粒增強Al-10%Cu復合材料在半固態(tài)壓縮變形中的孔洞變化主要有3個階段，分別為閉合期、潛伏期和快速生長期。通過對不同階段孔洞的定量化分析得出，變形初始階段和孔洞快速生長階段的孔洞數(shù)量明顯多于孔洞潛伏期，且快速生長期出現(xiàn)大量的微孔形核。

(2)變形過程中，在晶粒變形和液相補償共同作用下，三維空間內單個孔洞的體積在孔洞閉合期縮小。在孔洞潛伏期，雖然總體積并未發(fā)生明顯改變，但孔洞形態(tài)會從不規(guī)則態(tài)逐步向類球形形貌轉變。

(3)在Al2O3納米顆粒增強Al-10%Cu復合材料的半固態(tài)壓縮中，剪切應力引起的晶粒變形和液相膨脹導致樣品的局部膨脹，并且在不同變形階段，膨脹速率也會發(fā)生變化。同時，液相補償受阻使得局部固相分數(shù)升高，局部的液相分數(shù)增加導致晶粒的局部重熔，這與Al-Cu合金的半固態(tài)壓縮變形組織演化機制基本相似。