650 MW壓水堆無源技術(shù)應(yīng)用及對氚排放的影響分析

王帥彬，王勇智，詹勇杰，雷水雄，劉 臻，朱柏春

(中核核電運行管理有限公司,海鹽314300)

國際上很多核電廠(如重水堆核電廠[1]和WWER壓水堆核電廠[2])的大修裝卸料和啟堆過程都不再使用外加二次中子源，而采用無源裝料和無源啟堆的方式。 但國內(nèi)大部分壓水堆M310機組堆芯設(shè)計時，為滿足監(jiān)督要求，仍使用外加中子源為反應(yīng)堆裝料和啟動提供起始中子。二次中子源的設(shè)計使用壽命為15 a，每次機組大修都需重新插拔，人為操作不當會造成二次中子源破損；同時在大修時間很長的情況下，中子源的源強變?nèi)踹M而失效。因此二次中子源在使用過程中存在破損和失效的風險，國內(nèi)外已經(jīng)多次發(fā)生了類似案例，如秦山核電站一期曾發(fā)生二次中子源失效[3]，因此，有必要研發(fā)無源裝料和無源啟堆技術(shù)。無源技術(shù)能有效降低氚排放總量和節(jié)省二次中子源的采購費用，具有良好的環(huán)保效益和經(jīng)濟效益。

目前，我國只有大亞灣核電基地實施了無源技術(shù)改造[4]。對于1000 MW壓水堆機組，無源技術(shù)改造相對容易；對于650 MW壓水堆機組，雖然其堆芯的壓力容器規(guī)格尺寸和1 000 MW壓水堆機組相同，但650 MW堆芯比1 000 MW堆芯多一圈燃料組件，反射層更厚，中子泄漏更少，壓力容器外的堆外探測器獲得的中子計數(shù)率更低，因此，對650 MW壓水堆機組堆芯實施無源技術(shù)改造難度更大。

秦山核電站二期自2015年開始立項實施無源技術(shù)改造，2016年完成了理論計算和實驗驗證，同年該技術(shù)獲得了國家核安全局批準。目前，已經(jīng)有3臺機組完成了無源技術(shù)改造，積累了相關(guān)實測數(shù)據(jù)和實踐經(jīng)驗。

本文首先給出了無源技術(shù)的基本原理和理論計算結(jié)果，并與實驗結(jié)果進行了對比驗證，其次評價了650 MW壓水堆無源技術(shù)的應(yīng)用效果，最后定性、定量地分析了無源技術(shù)對氚排放量的影響，計算了二次中子源對氚排放總量的影響。

1 無源技術(shù)基本原理和理論計算

1.1 中子密度與外加中子源源強

根據(jù)點堆動力學方程可以得到中子密度和外加中子源源強的關(guān)系為[5]

(1)

其中,n(t)為與時間相關(guān)的中子數(shù)密度；Yi，eff為第i組有效緩發(fā)中子份額；Yeff為有效緩發(fā)中子份額；λi為第i組產(chǎn)生緩發(fā)中子的碎片先驅(qū)核的衰變常數(shù)；ρi(t)為第i組先驅(qū)核的密度；t0為瞬發(fā)中子平均壽命；S為外加中子源強度；Yi，eff,Yeff,λi,l0都是已知常數(shù)，系統(tǒng)達到穩(wěn)定態(tài)時，n(t),ρi(t)不隨時間t變化，即

(3)

(4)

由式(1)和式(2)可以得到

(5)

由式(5)可知，堆內(nèi)中子數(shù)密度n與外加中子源強度S呈正比關(guān)系，與1-keff呈反比關(guān)系，外加中子源強度越大，堆芯中子數(shù)密度越大。因此只要選擇已輻照燃料組件釋放的中子強度足夠大，就可以替代二次中子源，實現(xiàn)無源裝料和無源啟堆。

1.2 計算驗證

計算驗證分析內(nèi)容包括已輻照燃料組件釋放的中子源強及裝料過程中堆外探測器響應(yīng)。本文采用新版核程序包SCIENCE V2[6]計算堆芯燃料組件的燃耗，采用ORIGEN-S程序[7]計算錒系核素自裂變反應(yīng)及(α，n)反應(yīng)產(chǎn)生的中子源強，采用MCNP程序計算堆外源量程探測器中子的響應(yīng)。

計算結(jié)果表明，已輻照燃料組件釋放的中子源強與燃耗、停堆冷卻時間、燃料富集度有關(guān)。圖1為中子注量率和計數(shù)率隨燃耗的變化關(guān)系，圖2為不同大修停堆時間條件下，中子計數(shù)率隨燃耗的變化關(guān)系。

圖1 中子注量率和計數(shù)率隨燃耗的變化Fig.1 Neutron count rate and thermal neutron fluence rate vs. burnup

由圖1和圖2可見，卸料燃耗越大，則已輻照燃料組件的中子源強越大，停堆冷卻時間越久，已輻照燃料組件的中子源強越小，但燃耗對源強的影響最明顯。

秦山核電站二期4臺650 MW壓水堆機組已全部實施了長燃料循環(huán)改造，燃料235U富集度從3.7%過渡到4.5%。計算結(jié)果表明，在燃料235U富集度為4.5%，停堆冷卻時間不大于70 d的條件下，將燃耗大于36 GW·d·t-1的已輻照燃料組件置于堆芯靠近堆外源量程探測器位置，可克服厚反射層的屏蔽對中子計數(shù)率的影響，保證堆外源量程探測器的中子計數(shù)率大于1 s-1，滿足技術(shù)要求。

為了驗證理論計算的正確性，在1號機組“113大修”和2號機組“209大修”卸料后，專門進行了堆外源量程探測器中子響應(yīng)驗證測試。“113大修”選擇燃耗為46 GW·d·t-1的已輻照燃料組件，“209大修”選擇燃耗為37 GW·d·t-1的已輻照燃料組件，將它們分別放置于堆芯A08、N06位置?！?13、209大修”卸料后源量程探測器中子響應(yīng)計數(shù)的實測結(jié)果與理論計算結(jié)果的對比，如表1所列。

表1 “113、209大修”卸料后源量程探測器中子響應(yīng)計數(shù)實測數(shù)據(jù)與理論計算結(jié)果的對比Tab.1Comparison of measured data and theoreticalcalculation results of neutron response count ofsource range detector after 113 and 209 overhauls

由表1可見，理論計算結(jié)果與實測結(jié)果相符合，驗證了理論計算的正確性，說明650 MW壓水堆機組實施無源技術(shù)改造是可行的。

再一個與祭祀相關(guān)的節(jié)日是端午。 南朝吳均《續(xù)齊諧記》記載，楚國人哀悼愛國愛民的屈原，每年這一天都用竹筒貯米，投入水中祭祀他。 為防蛟龍竊食，“以楝葉塞其上，彩絲纏之”，遂為粽。[17]5 屈原家鄉(xiāng)秭歸，在粽子里面放上一枚紅棗，謂其“有棱有角，有心有肝，一身潔白，半世煎熬”[18]28，以寄托對屈原的崇敬和懷念。 這是端午來源傳說中影響最大的一種。

1.3 應(yīng)用效果

在實施方案優(yōu)化過程中提出了利用不回堆復(fù)用的深燃耗組件替代二次中子源的裝料方案，以及利用中心燃料組件替代二次中子源的卸料方案。目前秦山核電基地已累計完成3臺650 MW機組的無源技術(shù)改造，經(jīng)歷了6次無源裝料，4次無源卸料，6次無源啟堆。技術(shù)方案已經(jīng)固化和標準化，成熟可靠，650 MW壓水堆無源裝料過程中中子計數(shù)率始終大于1 s-1，比0.5 s-1的行業(yè)標準更嚴格，滿足國家核安全局的技術(shù)要求，可以為國內(nèi)同類核電廠提供技術(shù)參考。

2 對氚排放量的影響分析

2.1 定性分析

在壓水堆堆芯內(nèi)放置的二次中子源中的9Be受到中子活化后產(chǎn)生氚，其中一部分氚通過包殼滲透到反應(yīng)堆冷卻劑中。取消二次中子源后，堆芯內(nèi)氚產(chǎn)生量呈現(xiàn)下降趨勢。

圖3為秦山核電站二期1、2號機組實施長燃料循環(huán)改造前后主系統(tǒng)內(nèi)氚比活度的對比。對比了2臺機組8個循環(huán)的歷史數(shù)據(jù)，1號機組編號為U1C8-U1C15，其中，U1C14和U1C15是長燃料循環(huán)，年換料；2號機組編號為U2C6-U2C13，其中，U2C12和U2C13是長燃料循環(huán)，年換料。

圖3 1、2號機長燃料循環(huán)前后RCP氚比活度均值比較Fig.3 Comparison of the mean specific activity of RCP tritiumbefore and after the long fule cycle for unit 1 and unit 2

由圖3可見，曲線最右邊2個數(shù)據(jù)點是2臺機組實施長燃料循環(huán)改造后的實測值。1號機組的氚比活度沒有明顯增加。雖然，長燃料循環(huán)后主系統(tǒng)的硼濃度會顯著增加，導(dǎo)致氚產(chǎn)量的增加，但是U1C14和U1C15循環(huán)實施了無源技術(shù)，減少了二次中子源的產(chǎn)氚，這2個作用相互抵消，導(dǎo)致1號機組的氚產(chǎn)量并沒有明顯增加。2號機組對U2C14實施無源技術(shù)改造，因此，在U2C12和U2C13長燃料循環(huán)實施期間，主系統(tǒng)的氚比活度平均值明顯增加。

2.2 定量分析

定量分析采取2次氚普查，統(tǒng)計普查期間氚排放總量，進而算出雙機組氚的年產(chǎn)生量，同時對3、4號機組進行氚普查，獲取了長循環(huán)狀態(tài)下，無二次中子源雙機組的氚產(chǎn)生量。

2.2.11、2號機組氚的年產(chǎn)生量

根據(jù)2018年8月至2019年8月實驗期間統(tǒng)計的氚排放量數(shù)據(jù)，1、2號機組排放到環(huán)境中的液態(tài)氚為39.40 TBq，氣態(tài)氚為1.02 TBq，累計排放總量為40.42 TBq；2次普查1、2機組系統(tǒng)中氚的分布分別如圖4和圖5所示。由圖4和圖5可見，1、2機組中氚的總量分別為25.22 TBq和24.32 TBq，1、2號機組在此期間氚的產(chǎn)生量為39.52 TBq。

圖4 2018年8月1、2號機組氚分布圖Fig.4 Tritium distribution of unit 1 and unit 2 in August 2018

圖5 2019年8月1、2號機組氚分布圖Fig.5 Tritium distribution of unit 1 and unit 2 in August 2019

在2018年8月27日至2019年8月27日期間，1號機組為無二次中子源的運行方式，2號機組在2019年3月12日至2019年8月27日期間為無二次中子源的運行方式。

2.2.23、4號機組氚的年產(chǎn)生量

根據(jù)2018年8月至2019年8月實驗期間統(tǒng)計的氚排放數(shù)據(jù)，3、4號機組排放到環(huán)境中的液態(tài)氚為45.78 TBq，氣態(tài)氚為1.07 TBq，累計排放總量為46.85 TBq；2次普查3、4號機組系統(tǒng)中氚的分布分別如圖6和圖7所示。

圖6 2018年8月3、4號機組氚分布圖Fig.6 Tritium distribution of unit 3 and unit 4 in August 2018

圖7 2019年8月3、4號機組氚分布圖Fig.7 Tritium distribution of unit 3 and unit 4 in August 2019

由圖6和圖7可見，3、4號機組中氚的總量分別為27.55 TBq和23.84 TBq，3、4號機組在此期間氚的產(chǎn)生量為43.14 TBq。

2.2.3無源技術(shù)對氚產(chǎn)生量的影響

依據(jù)1、2號機組和3、4號機組氚的年產(chǎn)生量，可以估算出無二次中子源時，單機組氚的年產(chǎn)生量減少為

(43.14-39.52)/17×12=2.55 TBq

其中，43.14 TBq為雙機組有二次中子源時氚的年產(chǎn)生量；39.52 TBq為雙機組17 月無二次中子源時氚的年產(chǎn)生量。

若以雙機組統(tǒng)計，無二次中子源時，每年的氚產(chǎn)生量會減少5.1 TBq，由此可見取消二次中子源會減少氚的產(chǎn)生量約12%。

2.3 取消二次中子源對氚排放量影響分析

表2為2016-2019年雙機組氚排放量數(shù)據(jù)。由表2可見，由于1、2號機組比3、4號機組提前進入長循環(huán)，累積氚排放量應(yīng)大于3、4號機組，實際卻是比3、4號機組小，說明取消二次中子源后可有效減少氚排放量。

表2 2016-2019年雙機組氚的排放總量

目前核電廠的“三廢”工藝系統(tǒng)沒有去氚功能，核電廠所產(chǎn)生的氚最終將排到環(huán)境中去，不同年份機組的氚排放量的大小具有隨機性，取消二次中子源后，隨著氚的產(chǎn)生量和排放量逐漸進入動態(tài)平衡狀態(tài)，機組氚排放總量也較未取消前減少12%左右。秦山核電站二期氚排放量已占限值的70%～80%，排放壓力巨大，取消二次中子源將減少氚的排放總量，極大地緩解排放壓力，具有良好的環(huán)境效益和現(xiàn)實意義。

3 結(jié)論

經(jīng)過多年對650 MW壓水堆無源技術(shù)的研究和相關(guān)實踐經(jīng)驗積累結(jié)果表明，利用不回堆復(fù)用的深燃耗組件可以有效提高堆外探測器中子響應(yīng)計數(shù)，滿足無源裝卸料和無源啟堆的技術(shù)要求，幫助核電廠解決長期困擾的技術(shù)問題，可有效降低核電廠的氚排放量，規(guī)避二次中子源破損或失效帶來的安全風險，并節(jié)省二次中子源采購費用，具有良好經(jīng)濟和環(huán)境效益。