耐事故燃料控制棒備選材料的燃耗分析

劉 勇，李滿倉(cāng)，于穎銳，肖 鵬，婁 磊

(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都 610213)

近年來(lái)，以改善核燃料在嚴(yán)重事故下保持結(jié)構(gòu)完整性能力為目標(biāo)，國(guó)際核燃料領(lǐng)域出現(xiàn)了耐事故燃料(accident tolerant fuel，ATF)這一新的核電燃料研究方向。采用新的燃料材料、包殼材料和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的ATF，可以減少或避免可燃?xì)怏w的產(chǎn)生，盡量減少裂變產(chǎn)物的泄漏，保持嚴(yán)重事故下核燃料結(jié)構(gòu)的完整性，從而降低核電站發(fā)生大量放射性物質(zhì)泄漏的風(fēng)險(xiǎn)[1]。

目前，壓水堆中常用的控制棒為不銹鋼導(dǎo)向管裝載Ag-In-Cd(AIC)材料。AIC合金的熔點(diǎn)小于800 ℃，且遠(yuǎn)小于Zr合金燃料包殼在多種事故下發(fā)生強(qiáng)烈氧化現(xiàn)象時(shí)的溫度1 300 ℃，這意味著發(fā)生事故時(shí)，燃料棒還處于完整狀態(tài)，但控制棒已開(kāi)始熔化。一旦控制棒受到破壞，將導(dǎo)致不可控的反應(yīng)性引入，產(chǎn)生一系列后續(xù)事故[2-3]。由此可見(jiàn)，控制棒材料的選取在ATF研究中具有重要意義。隨著反應(yīng)堆技術(shù)的發(fā)展，新型控制棒材料不斷出現(xiàn)[4-5]，研究人員從材料熔點(diǎn)、穩(wěn)定性及控制棒價(jià)值等方面對(duì)ATF控制棒備選材料進(jìn)行了研究和篩選[6-7]，但對(duì)備選材料的中子學(xué)特性研究尚不充分，如對(duì)控制棒價(jià)值隨燃耗的變化研究較少。備選的ATF控制棒材料應(yīng)與傳統(tǒng)的壓水堆控制棒材料具有相當(dāng)?shù)目刂瓢魞r(jià)值，且控制棒價(jià)值不能隨燃耗加深出現(xiàn)較大的衰減，這樣才能滿足反應(yīng)堆設(shè)計(jì)及反應(yīng)性控制要求。本文選擇稀土元素的倍半氧化物(Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3)、Hf及HfO2等材料，研究了其控制棒價(jià)值隨燃耗的變化，為控制棒材料選型提供數(shù)據(jù)支持。

1 ATF控制棒材料的選取條件

為保證事故工況下的堆芯安全性，考慮到ATF控制棒所處的環(huán)境，ATF控制棒材料必須具備3種性質(zhì)[6]：1)有效的中子吸收性，可保證反應(yīng)堆有效的反應(yīng)性控制和停堆裕量；2)高溫穩(wěn)定性，可保證在事故工況下控制棒晚于燃料熔化，防止不可控的反應(yīng)性引入；3)與燃料材料的可混合性，應(yīng)與燃料具有接近的熔點(diǎn)，確保在燃料熔化時(shí)能與燃料混合熔化，保證對(duì)反應(yīng)性的控制。基于這些條件，文獻(xiàn)[6]給出了多種良好的ATF控制棒備選材料，如Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3，Hf，HfO2及這些材料的不同混合材料。

本文從中子學(xué)角度出發(fā)，提出ATF控制棒吸收體材料選取應(yīng)遵循2個(gè)原則：1)ATF控制棒價(jià)值需與傳統(tǒng)控制棒價(jià)值相當(dāng)，以保證適用于目前的堆芯設(shè)計(jì)。本文以AIC控制棒價(jià)值作為參考，要求ATF控制棒價(jià)值不小于AIC控制棒價(jià)值。2)在較長(zhǎng)時(shí)間的輻照條件下，控制棒價(jià)值能保持相對(duì)穩(wěn)定，適合長(zhǎng)期處于堆芯環(huán)境中。本文設(shè)定控制棒所處燃料組件的累積燃耗為200 GW·d·t-1，在該燃耗下，若某材料的控制棒價(jià)值與AIC控制棒價(jià)值相比更大或基本相當(dāng)，則認(rèn)為該材料的反應(yīng)性價(jià)值較好，具有較好的燃耗行為。

2 分析方法

為研究控制棒價(jià)值的燃耗行為，本文將Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3，Hf，HfO2控制棒材料置于全陶瓷微膠囊封裝燃料(fully ceramic microencapsulated fuel，F(xiàn)CM)組件中進(jìn)行充分燃燒，使燃耗達(dá)到2 GW·d·t-1，再將燃燒后的控制棒放入新組件中重新燃燒到燃耗為2 GW·d·t-1，以此重復(fù)計(jì)算100次，使得控制棒所在組件的累積燃耗達(dá)到200 GW·d·t-1。采用蒙特卡羅程序RMC對(duì)FCM燃料組件進(jìn)行建模計(jì)算[8]。

控制棒價(jià)值為控制棒插入所引入的反應(yīng)性變化，計(jì)算公式為

(1)

其中，Δρ為控制棒價(jià)值；ρ1，ρ2分別表示無(wú)棒、有棒時(shí)的反應(yīng)性；kinf,1，kinf,2分別表示無(wú)棒、有棒時(shí)的無(wú)限增殖因子。為便于對(duì)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行分析說(shuō)明，定義控制棒價(jià)值衰減為當(dāng)前燃耗下的控制棒價(jià)值與零燃耗時(shí)的控制棒價(jià)值之差。定義控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量為當(dāng)前燃耗下的控制棒價(jià)值與零燃耗時(shí)的控制棒價(jià)值之比。

圖1為本文采用的FCM燃料組件結(jié)構(gòu)示意圖[9]。

圖1 FCM燃料組件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Diagram of FCM fuel assembly structure

TRISO(tri-structural iso-tropic)顆粒的幾何尺寸及材料層密度，如表 1所列。13×13組件中布置16根控制棒和中心測(cè)量?jī)x器導(dǎo)向管。FCM燃料組件的主要參數(shù)如表2所列?？刂瓢粑阵w材料屬性，如表 3所列。由表3可見(jiàn)，與AIC相比，本文的控制棒吸收體材均具有較高的熔點(diǎn)， Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3具有更大的熱中子吸收截面。

表1 TRISO顆粒的幾何尺寸及材料層密度Tab.1Geometry and material density information of TRISO particle

表2 FCM燃料組件的主要參數(shù)Tab.2The main parameters of FCM fuel assembly

表3 控制棒吸收體材料屬性Tab.3The properties of control materials

3 數(shù)值結(jié)果及分析

控制棒價(jià)值隨燃耗的變化曲線如圖 2所示，控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量隨燃耗的變化曲線如圖3所示。

圖2 控制棒價(jià)值隨燃耗的變化曲線Fig.2 Worth of control rod vs. burn up

圖3 控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量隨燃耗的變化曲線Fig.3 Relative equivalent of control rod vs. burnup

由圖2和圖3可見(jiàn)，在燃耗初期，AIC的控制棒價(jià)值約為18 788 pcm，該值在整個(gè)壽期內(nèi)下降較為緩慢；在組件燃耗為50 GW·d·t-1時(shí)，AIC控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量下降為燃耗初期的90%，此后，隨著組件燃耗的進(jìn)一步加深，AIC控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量緩慢下降，在燃耗為200 GW·d·t-1時(shí)，AIC控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量為燃耗初期的86%。

Eu2O3的控制棒價(jià)值遠(yuǎn)大于其他材料的控制棒價(jià)值，且在整個(gè)燃耗期間，Eu2O3的控制棒價(jià)值均大于27 000 pcm。Eu2O3的宏觀吸收截面并不是最大的，而Gd2O3和 Sm2O3的吸收截面較大，但其控制棒價(jià)值卻小于Eu2O3的控制棒價(jià)值，這種現(xiàn)象可能與空間自屏現(xiàn)象相關(guān)。

Dy2O3和Hf的控制棒價(jià)值均比AIC的控制棒價(jià)值大；在整個(gè)燃耗期間， Dy2O3的控制棒價(jià)值幾乎沒(méi)有衰減。在燃耗小于140 GW·d·t-1時(shí)，Sm2O3的控制棒價(jià)值大于AIC的控制棒價(jià)值；Gd2O3，HfO2和 Er2O3的控制棒價(jià)值相對(duì)較小。

圖4給出了燃耗過(guò)程中Eu2O3中主要中子吸收核素核子密度的變化情況。

圖4 Eu2O3控制棒的核子密度隨燃耗的變化曲線Fig.4 Nuclide densities of main isotopes forEu2O3 control rod vs.burnup

由圖4可見(jiàn)，雖然151Eu和153Eu吸收中子不斷消耗，但其吸收中子分別產(chǎn)生的152Eu和154Eu會(huì)衰變產(chǎn)生152Sm，154Gd，155Gd等核素。本文涉及的主要同位素的熱中子微觀吸收截面，如表 4所列。

表4 主要同位素的熱中子微觀吸收截面Tab.4Microscopic thermal neutroncapture cross sections of main isotopes

由表4可見(jiàn)，新產(chǎn)生的核素152Sm，154Gd，155Gd均具有較大的熱中子微觀吸收截面，能夠補(bǔ)充151Eu和153Eu消耗產(chǎn)生的控制棒價(jià)值虧損。

圖5給出了燃耗過(guò)程中Dy2O3中主要中子吸收核素核子密度的變化情況。由圖 5可見(jiàn)，雖然161Dy和164Dy隨燃耗增加而減少，但產(chǎn)生的162Dy、165Ho和166Er等核素具有較大的熱中子微觀吸收截面，在一定程度上補(bǔ)充了161Dy和164Dy消耗對(duì)控制棒價(jià)值的影響。

圖5 Dy2O3控制棒的核子密度隨燃耗的變化曲線Fig.5 Nuclide densities of main isotopes forDy2O3 control rod vs. burnup

Hf的控制棒價(jià)值比AIC大，且在整個(gè)燃耗過(guò)程中存在比較顯著的線性遞減。圖6給出了Hf控制棒的核子密度隨燃耗的變化曲線。由圖6可見(jiàn)，隨著燃耗加深，177Hf的核子密度不斷減少，而其他次要中子吸收核素，如178Hf，179Hf和180Hf，只能通過(guò)少中子的Hf同位素吸收中子產(chǎn)生，因此，新產(chǎn)生的核素核子密度增加緩慢，不足以補(bǔ)充177Hf減少帶來(lái)的控制棒價(jià)值的衰減。在燃耗為200 GW·d·t-1時(shí)，Hf控制棒相對(duì)價(jià)值當(dāng)量為燃耗初期的84%，與AIC控制棒的相對(duì)價(jià)值當(dāng)量非常接近。由于HfO2中Hf的核子密度低于純Hf材料，其控制棒價(jià)值更低，但控制棒價(jià)值隨燃耗的變化曲線與Hf控制棒類似。

圖6 Hf控制棒的核子密度隨燃耗的變化曲線Fig.6 Nuclide densities of main isotopesfor Hf control rod vs. burnup

在燃耗小于150 GW·d·t-1時(shí)，隨著燃耗增加，Sm2O3的控制棒價(jià)值緩慢減??；燃耗為150 GW·d·t-1時(shí)，Sm2O3的控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量減少為燃耗初期的82%；在燃耗大于150 GW·d·t-1時(shí)，隨著燃耗增加，Sm2O3的控制棒價(jià)值逐漸增大；燃耗為200 GW·d·t-1時(shí)，Sm2O3的控制棒價(jià)值相對(duì)當(dāng)量增大到燃耗初期的84%。圖 7給出了Sm2O3控制棒的核子密度隨燃耗的變化曲線。由圖7可見(jiàn)，在燃耗150 GW·d·t-1時(shí)，由于149Sm幾乎耗盡，而153Eu，154Eu和156Gd等仍不斷增加，導(dǎo)致控制棒價(jià)值在燃耗大于150 GW·d·t-1后有一定的增加。

圖7 Sm2O3控制棒的核子密度隨燃耗的變化曲線Fig.7 Nuclide densities of main isotopes forSm2O3 control rod vs.burnup

Er2O3和Gd2O3的控制棒價(jià)值隨燃耗加深有較大衰減，燃耗為200 GW·d·t-1時(shí)的控制棒價(jià)值只有初始控制棒價(jià)值的60%左右。主要原因是其他同位素的產(chǎn)生不足以補(bǔ)充主要中子吸收核減少造成的控制棒價(jià)值衰減，所以，這2種材料用作控制棒材料還有待進(jìn)一步研究?？紤]到Er2O3和Gd2O3的快速消耗現(xiàn)象，目前多將其應(yīng)用于可燃毒物材料中。

4 結(jié)論

本文評(píng)價(jià)了Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3，Hf及HfO2用作ATF控制棒吸收體的中子學(xué)特性，分析了控制棒價(jià)值隨燃耗的變化情況。結(jié)果表明，在本文采用的組件環(huán)境和控制棒幾何條件下，Eu2O3，Dy2O3，Sm2O3和Hf的初始控制棒價(jià)值比AIC的初始控制棒價(jià)值高約1%～47%。隨著燃耗加深，Eu2O3和Dy2O3的控制棒價(jià)值幾乎無(wú)衰減，Sm2O3和Hf的控制棒價(jià)值逐漸衰減，但在燃耗為200 GW·d·t-1時(shí)，其控制棒價(jià)值仍能保持與AIC的控制棒價(jià)值相當(dāng)。