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    基于中藥水提液濃縮過程溶液環(huán)境特征參數(shù)相關性的瞬時能耗計算方法探索——以玉屏風散水提液為例

    2021-04-07 02:04:40鐘文蔚黎萬鈺李除夕鄭東陽郭立瑋
    中草藥 2021年7期
    關鍵詞:中藥

    鐘文蔚,黎萬鈺,丁 菲,李除夕,鄭東陽,郭立瑋, 5, 6

    基于中藥水提液濃縮過程溶液環(huán)境特征參數(shù)相關性的瞬時能耗計算方法探索——以玉屏風散水提液為例

    鐘文蔚1, 2,黎萬鈺1, 3,丁 菲4,李除夕4,鄭東陽1,郭立瑋1, 5, 6*

    1. 廣州中國科學院先進技術研究所 中藥與天然產(chǎn)物研發(fā)部,廣東 廣州 511458 2. 廣州南沙資訊科技園有限公司博士后科研工作站,廣東 廣州 511458 3. 悉尼大學,澳大利亞新南威爾士州 悉尼 2006 4. 江蘇揚子江藥業(yè)集團 南京海陵藥業(yè)有限公司 中藥制藥工藝技術國家工程研究中心,江蘇 南京 210000 5. 南京中醫(yī)藥大學 植物藥深加工工程研究中心,江蘇 南京 210023 6. 廣州白云山漢方現(xiàn)代藥業(yè)有限公司 中藥提取分離過程現(xiàn)代化國家工程研究中心,廣東 廣州 510240

    尋找中藥水提液濃縮過程瞬時能耗計算簡便方法。以玉屏風散為模型藥物,測定其水提液濃縮過程中多種溶液環(huán)境特征參數(shù)的動態(tài)變化數(shù)據(jù),構建中藥溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度(簡便、易測、準確)與濃縮能耗計算需要的相關參數(shù)的相關性模型。白利度與固含率、密度、比熱容、導熱率等具有優(yōu)越的線性相關,相關系數(shù)(2)均高達0.99左右??赏ㄟ^測定白利度及構建與其他物理參數(shù)如比熱容(p)、導熱率(f)等關系模型,計算濃縮的動態(tài)能耗;為中藥制藥過程工程原理研究開辟新思路。

    玉屏風散;濃縮;溶液環(huán)境;特征參數(shù);白利度;瞬時能耗;相關性;固含率;密度;比熱容;導熱率

    傳統(tǒng)中藥制藥過程中,提取、濃縮、干燥等工段都需要使用大量蒸汽[1]。其中,中藥濃縮工段的能耗驚人,濃縮工段所用蒸汽量占總蒸汽量60%以上[2]。膜濃縮(反滲透、膜蒸餾等)比一般熱法濃縮如單效、雙效蒸發(fā)節(jié)能50%[3]。而近期Weaver等[4]發(fā)現(xiàn),使用反滲透預濃縮技術可比單獨用熱效濃縮技術節(jié)省能耗85%以上。

    物料濃縮的原理是實現(xiàn)水(或其他溶劑)與可溶性物質(zhì)(溶質(zhì))的分離,目前常見的產(chǎn)業(yè)化濃縮技術有熱法蒸發(fā)(單效、多效蒸發(fā)),膜技術(納濾、反滲透、膜蒸餾等),均屬于物理分離過程。熱法、膜法濃縮是海水淡化的常見手段,已有比較成熟的能耗計算與評估方法。但中藥制藥領域因缺乏相關決策研究,無法采用這些現(xiàn)有的方法。如研究表明中藥與相關天然產(chǎn)物的濃縮過程遠比海水淡化過程復雜,其主要特征是物料的溶液環(huán)境特征參數(shù)發(fā)生了明顯的動態(tài)變化,因此海水淡化能耗計算方法對于中藥水提液體系存在較大誤差[5-6]。因此,亟需提出一種將中藥溶液環(huán)境特征參數(shù)變化融入到濃縮能耗計算的新方法。

    溶液環(huán)境是指溶液體系所具有的電導率、折光指數(shù)(實際應用中常換算成白利度)、黏度、pH值、離子強度等特征性質(zhì)。在中藥應用領域,精制、濃縮等制藥工藝過程所面對的溶液環(huán)境體系即為中藥液體物料。上述溶液環(huán)境特征參數(shù),雖然彼此間存在大量非線性、高噪聲、多因子的復雜關系,但借助理論化學對簡單物質(zhì)研究的成果,可從中抽提出若干參數(shù)和概念,進而運用人工智能技術,從已知數(shù)據(jù)和實驗事實中抽提規(guī)律性,用于簡化中藥制藥過程所采用膜分離等先進技術的工藝優(yōu)化設計。如張劉紅等[7]已建立滲透壓與電導率相關性模型,借助中藥物料濃縮過程中電導率的變化推測其他特征參數(shù)的變化,可實現(xiàn)中藥溶液環(huán)境各相關特征參數(shù)的在線實時監(jiān)測,為中藥制藥的智能監(jiān)控提供更簡便、經(jīng)濟的手段,并為中藥綠色節(jié)能膜濃縮技術的推廣應用提供有力的計算依據(jù)與理論支持[7-10]。

    中藥物料的濃縮過程還涉及到其濃度變化所帶來的比熱容、固體含量變化以及密度等溶液環(huán)境表征參數(shù)的變化。其中,折光指數(shù)是國內(nèi)外評判天然產(chǎn)物及中藥濃縮物料常用的檢測指標[11-13],也是中藥制藥工業(yè)檢測物料比重所用傳感器不可或缺的重要參數(shù)[14-15]。利用白利度的變化推測其他物理參數(shù)的變化,對中藥制藥在線檢測和濃縮所需能耗計算可達到事半功倍的作用。但過去的研究中并未對特征參數(shù)如何影響中藥物料濃縮工段的能耗變化做出詳細說明(尤其是中藥物料的膜濃縮能耗計算)。

    多年來中藥制藥工程設計中,因缺乏基本的中藥物性數(shù)據(jù)(如不同中藥物料的密度、黏度、表面張力、導熱系數(shù)、擴散系數(shù)等)[10],往往憑經(jīng)驗或采用經(jīng)驗方式估算,甚至用相近物質(zhì)的物性代替,其結果必然導致工藝技術選擇或設計的失真甚至失敗。從而使中藥生產(chǎn)的規(guī)范化、現(xiàn)代化難以付諸現(xiàn)實。本實驗擬以玉屏風散為模型藥物,探討濃縮過程對中藥溶液環(huán)境特征參數(shù)的影響及各特征參數(shù)的相關性,指出相關特征參數(shù)變化與中藥物料濃縮工段能耗的關系,為中藥濃縮工藝的瞬時能耗計算提供一種簡便的模式,同時也為探討中藥制藥過程工程原理開辟新視野。

    1 儀器與材料

    1.1 藥材

    防風購于安徽道源堂中藥飲片有限公司,批號200501,白術購于毫州市永剛飲片廠有限公司,批號200203,蜜炙黃芪購于赤峰榮興堂藥業(yè)有限責任公司蒙中藥飲片廠,批號2005046,上述3味藥材經(jīng)本課題組郭立瑋教授鑒定,分別為傘形科防風屬植物防風(Turcz.) Schischk.的干燥根;菊科蒼術屬植物白術Koidz.的干燥根莖;豆科黃芪屬植物膜莢黃芪(Fisch.) Bge.干燥根的炮制(蜜炙)加工品。

    1.2 儀器

    BSA224S-CW型電子分析天平,賽多利斯科學儀器(北京)有限公司;LC-DRT-948數(shù)顯折射儀、NDJ-5S數(shù)顯黏度計,上海力辰邦西儀器科技有限公司;TP101筆式探針數(shù)顯溫度計,測量范圍?50~300 ℃,蘇泊爾C22-IH66E8電磁爐,2200 W,浙江蘇泊爾生活電器有限公司;簡悠便攜式炆火電陶爐1200 W,中山市諾潔仕電器有限公司;DHG- 9145A電熱鼓風干燥箱,上海恒勤儀器設備有限公司;OM819C滲透壓儀,北京雅森博科科學儀器有限公司。

    2 方法

    2.1 提取方法

    參照“十二五”普通高等教育本科國家級規(guī)劃教材《方劑學》中玉屏風散方各藥味的劑量比[16-17],準確稱取藥材如下:防風50.0 g、白術100.0 g、蜜炙黃芪100.0 g。用2500 mL純凈水(經(jīng)過實驗室反滲透濾膜制備的純凈水)煎煮1 h,分離藥渣與提取液。再在藥渣中再加入2500 mL純凈水煎煮1 h,分離藥渣與提取液。將2次提取液均勻混合后,150目紗布濾過,收集濾液備用。

    2.2 中藥物料濃縮實驗

    采用敞口鍋(直徑為24 cm,容積為6800 mL的實驗室用小型敞口鍋)對上述濾液加熱蒸發(fā)進行濃縮。采集不同時間段濃縮物料,進行標記,按照“2.3”項所述方法檢測相應的溶液環(huán)境特征參數(shù)。

    2.3 溶液環(huán)境特征參數(shù)測試

    2.3.1 白利度 量筒量取100 mL樣品,其中1~2 mL樣品用來測量白利度,分2組樣品測試讀數(shù),由機器分別自動讀取15次數(shù)據(jù),直到數(shù)據(jù)穩(wěn)定不變再記錄數(shù)值。取得的2組數(shù)值記錄下來,并且算得平均值。由于實驗室采用的是離線折光儀,需要取樣讀數(shù),而樣品數(shù)量僅需1~2滴,因此樣品溫度很快就被降至室溫。為了統(tǒng)一樣品折光度與白利度讀數(shù)溫度,此研究的白利度測試均在室溫(30±5)℃下進行。

    2.3.2 黏度 待同一批次取得的物料溫度降至室溫(30±5)℃,用黏度計讀取物料的電導率和黏度,讀取3組數(shù)據(jù)取得平均值。

    2.3.3 密度 將干燥好的燒杯放置天平上清零。從上述同一批次取的物料中,用量取精準量取一定體積的物料并記錄體積并倒入干燥的燒杯中。密度測量時物料溫度為(45±5)℃。將稱有物料的燒杯放置天平上,準確稱量其質(zhì)量并記錄。同一批次、濃度物料的密度可用傳統(tǒng)密度定義公式算得。

    2.3.4 固含率 烘干玻璃培養(yǎng)皿并進行準確稱定質(zhì)量,記為1。將同一批次取得的物料放入烘干的玻璃培養(yǎng)皿,并準確稱定質(zhì)量,記為2。將已稱定質(zhì)量的物料與玻璃培養(yǎng)皿放入電熱鼓風干燥機中,設置50 ℃干燥4 h以上確保水份完全蒸發(fā)。待干燥的物料與玻璃培養(yǎng)皿放置室溫后,準確稱定質(zhì)量,記為3。此樣品的固含率可用公式(1)計算。

    固含率=(3-2)/(2-1) (1)

    2.3.5 物料比熱容(p)與導熱率(f) 濃縮中的物料比熱容與導熱性變化由此部分實驗操作得到。比熱容是由熱量()、質(zhì)量()和溫度變化(Δ)的比值而定義的[18]。

    p=/Δ(2)

    在同一組測量實驗中準確稱量相同質(zhì)量的水和物料。水與物料在相同時間內(nèi)得到的熱量一樣(均被同樣加熱設備加熱),根據(jù)已知純水的比熱容[pw,4.18 kJ/(kg·K)],利用同樣質(zhì)量的水和物料在相同時間內(nèi)的溫度變化比,用以下推導得到的公式(6)可以算得采集到的物料的p。

    p=pw(3)

    p=p(3-1) (4)

    量取物料被加熱前的溫度(1),被加熱一段時間()后量取其即時溫度記錄為3;水被加熱前的溫度為2,同理水被加熱一段時間后量取其即時溫度記為4,則有:

    pw=pw(3-1) (5)

    聯(lián)立(3)、(4)和(5)得到公式(6)。

    p=pw(4-2)/(3-1) (6)

    為控制水和物料都得到相同的熱量,實驗設計水和物料均被電陶爐(選擇70 W)加熱240 s(=240 s)。

    另外,根據(jù)傳統(tǒng)傳熱學中導熱率的定義,一個體系的導熱率()如下[18]。

    =Δ/d(7)

    同理可推得,同一組實驗已經(jīng)稱得的相同質(zhì)量的水和物料都得到相同的輸入熱量()、加熱接觸面積()和熱量傳遞距離(Δ),物料的f可用已知的水的導熱率(w)根據(jù)公式(8)計算得到。

    f=w(4-2)/(3-1) (8)

    w選擇0.640 6W/(m·K),水在50 ℃的導熱率

    2.3.6 滲透壓(πf) 按照YASN OM819型滲透壓儀操作手冊執(zhí)行,由揚子江藥業(yè)集團南京海陵中藥制藥工藝技術國家工程研究中心檢測。每次測量樣品需10 mL,因此,每組樣品收集30 mL,共測量3組數(shù)據(jù),取平均值,得到滲透濃度0(mOsm/kg)。根據(jù)公式(9)算得滲透壓(kPa)。

    πf=0(9)

    為摩爾氣體常數(shù)8.314 J/(K?mol),為開氏溫度,所有數(shù)據(jù)在25 ℃(298.15 K)時測量得到

    3 結果與分析

    3.1 白利度與固含率相關性研究

    白利度[19-20]最早被定義為溶液中蔗糖的質(zhì)量分數(shù),后被廣義定義為與蔗糖質(zhì)量分數(shù)相等的溶液中可溶性固形物質(zhì)量分數(shù),被廣泛運用在濃縮行業(yè)(如果汁濃縮和涼茶濃縮)的物料濃度。白利度一般用折射儀測得折射指數(shù),并換算成°Bx或%。其中,可溶性固形物也包括溶解性物質(zhì)與膠態(tài)物質(zhì)。

    溶液中固含率定義一般為固體成分質(zhì)量分數(shù),包括了可溶性與不可溶固形物。因此一個系統(tǒng)里的白利度與固含率不一定相同;一般可認為固含率要比白利度高。本實驗中,所得到的同一時間點的白利度與固含率相近(表1),而測得的白利度基本比固含率低,并且呈現(xiàn)出較好的線性關系,回歸方程為=0.011 5+0.001 7,2=0.998 8,代表固含率,代表白利度。因此,在玉屏風散的濃縮過程研究中,可以利用白利度去預測玉屏風散的固含率。除了經(jīng)典復方玉屏風散在濃縮過程中具有白利度與固含率的上述關系外,此前Criscuoli等[11]也考察了棗汁的膜蒸餾濃縮過程中白利度與固含率之間的關系,得出類似結果。

    表1 濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與固含率實測數(shù)據(jù)

    需要特別指出的是,中藥制藥工藝往往涉及澄清、精制工段,淀粉、蛋白質(zhì)等大分子雜質(zhì)在濃縮工段之前已被去除。因此中藥物料中一些大分子物質(zhì)可能因為加熱等問題引起的析出影響可被忽略。

    3.2 濃縮過程中中藥物料溶液環(huán)境表征參數(shù)的相關性研究

    3.2.1 白利度與密度、黏度的關系 濃縮過程中同一時間點玉屏風散物料的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與密度、黏度關系的實測數(shù)據(jù)分別如表2、3所示。

    表2 濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與密度實測數(shù)據(jù)

    表3 濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與黏度實測數(shù)據(jù)

    根據(jù)密度的基本定義,物質(zhì)的密度可以用質(zhì)量除以體積算得。中藥水提液物料的濃縮過程,可認為是一個去除水,留下固體溶質(zhì)的過程。一般認為固體溶質(zhì)的密度比水密度大,因此,除水過程中物料的密度應呈上升趨勢。玉屏風散濃縮過程中,物料的白利度與密度呈現(xiàn)優(yōu)越的線性相關,回歸方程為=4.266 1+1 072.3,2=0.993 2,代表密度,代表白利度。

    黏度是流體的一種特性,客觀地表達了流體對流動的阻力,在中藥水提液濃縮體系中則反映了水分子在運動過程中的受阻程度。白利度與黏度是2個不同的物理概念,沒有直接的關聯(lián)。本實驗所得到的白利度與黏度的關系方程為=3.361 9 e15.593 x,2=0.933 1,代表黏度,代表白利度。根據(jù)二者的關系方程,雖不能由白利度準確計算物料體系的黏度,但是能粗略地估算玉屏風散物料的黏度。中藥液體物料黏度的數(shù)值主要是用來計算流體體系的雷諾數(shù),以預測流體的分類(湍流、層流),為膜蒸餾濃縮中藥物料的即時能耗動態(tài)計算提供一個重要的選取依據(jù)。

    3.2.2 白利度與比熱容、導熱率的關系 從物質(zhì)比熱容定義及公式(2)可知,某體系的比熱容是指在該體系中單位質(zhì)量的物質(zhì)改變單位溫度(1 K)時需要吸收或釋放的熱量。而在本研究中的比熱容,特指定壓比熱容(在同一壓強下)。

    一般認為一個復雜體系中,比熱容與混合物質(zhì)質(zhì)量呈一定比例。因此在中藥溶液環(huán)境的復雜體系中,水的去除應該使物料比熱容的大小有所改變。濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與比熱容、導熱率的實測數(shù)據(jù)分別見表4、5。白利度與玉屏風散溶液環(huán)境中比熱容的關系方程為=0.044+4.039 7,2=0.987 9,代表比熱容,代表白利度;在實驗初始白利度為2.6°Bx時,溶液的比熱容與水的比熱容非常接近[4.18 kJ/(kg?K)],而比熱容隨著水分的減少而增加。比熱容是能耗測算公式的關鍵參數(shù),但因為中藥水體液物料體系是一種高度多維的復雜系統(tǒng),其比熱容難于測定。因此利用白利度去預測不同濃度溶液下的比熱容,對濃縮能耗計算具有填補空白的突破性意義。

    表4 濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與比熱容實測數(shù)據(jù)

    表5 濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與導熱率實測數(shù)據(jù)

    導熱率(又稱導熱系數(shù))是一個形容系統(tǒng)熱傳導能力的物理量,由其計算公式(7)可知,導熱率即為在相同的熱量傳導條件下,溫差為1 K的單位厚度的系統(tǒng)在傳熱為單位面積單位時間條件下的傳熱量,導熱率與系統(tǒng)的成分組成、狀態(tài)等有關系。根據(jù)公式(8)可推知,本研究測試的玉屏風散系統(tǒng)中導熱率與系統(tǒng)物料溫差成正比。利用白利度與導熱率的關系方程(=0.006 7+0.619 1,2=0.987 9,代表導熱率,代表白利度),可以成功地預測出玉屏風散在不同濃度溶液下的導熱率。

    3.2.3 白利度與滲透壓的關系 濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與滲透壓實測數(shù)據(jù)見表6;白利度與滲透壓的關系方程為=160.54-366.66,2=0.965 0,代表滲透壓,代表白利度。

    表6 濃縮過程中同一時間點的溶液環(huán)境特征參數(shù)白利度與滲透壓實測數(shù)據(jù)

    滲透壓是與單位體積溶劑中溶質(zhì)微粒的濃度有關,可以理解一個溶液系統(tǒng)的滲透壓是由溶解性溶質(zhì)產(chǎn)生。因此在玉屏風散的物料體系中,可以觀察到白利度與滲透壓呈現(xiàn)良好的線性關系,而白利度表示一個溶液體系的溶解性固體物質(zhì)量分數(shù)。溶解性固體物質(zhì)量分數(shù)增加,滲透壓也隨著增加,符合理論期待值。實驗中觀察到在白利度高于10°Bx時,測得的滲透壓比線性方程預測的數(shù)值稍微低一些,這可能是因為物料中有些物質(zhì)經(jīng)過一段時間(樣品由廣州寄往南京期間)儲存后沉淀析出,導致了測得的滲透壓比樣品收集時的滲透壓稍低。利用液體物料白利度可以較好地推算中藥物料的瞬時滲透壓,對反滲透膜濃縮在中藥物料濃縮中的瞬時能耗變化和總能耗計算有重要意義。

    3.3 基于本研究結果的熱法濃縮及膜蒸餾濃縮的能耗計算

    3.3.1 熱法濃縮能耗計算相關性 如熱法單效蒸發(fā)濃縮中藥物料,需要大量蒸汽或者電轉(zhuǎn)化成熱能,因此,計算單效蒸發(fā)最低所需熱能(T)的公式如下[3]。

    T=v+L(10)

    v=v(Δv-Δf) (11)

    L=LpΔ(12)

    式(10)中,總能耗T由L與v組成,分別代表物料升溫需要的能量以及蒸發(fā)需要的能量。v代表水揮發(fā)速率,Δv代表水蒸氣在此壓強、溫度下的焓,Δf代表飽和水蒸氣在此壓強、溫度下的焓。物料守恒定律,可以算得濃縮物料的水揮發(fā)速率,見式(13)。

    v=L(1-) (13)

    式(13)中,L代表物料進入單效濃縮器中的速率,代表物料固含率。其中,物料固含率會隨著物料濃縮過程變化。此時,根據(jù)測得物料的白利度讀數(shù),可用“3.1”項得到的白利度與固含率關系模型得到某一時刻的固含率,從而算出v。

    另外,式(12)中p(物料的比熱容)會隨著中藥物料的濃縮過程而變化[3]。因此L也會隨濃縮過程中,中藥物料濃度升高而變化。根據(jù)“3.2”項中白利度與熱容率的關系,可計算出熱法單效濃縮的能耗。

    3.3.2 膜蒸餾能耗計算相關性 同理,膜蒸餾濃縮中藥物料的能耗也與中藥濃縮物料特征有關系。膜蒸餾MD理論最低所需能耗(f)計算公式如下[21]。

    f=ff(f,b-f,m) (14)

    式(14)中,f代表膜接觸物料端面積,f代表中藥物料端熱對流導熱系數(shù),f,b代表中藥物料端溫度以及f,m代表中藥物料端膜表面溫度。其中,膜蒸餾物料端膜表面的溫度f,m不能被直接測出來,因此,需要根據(jù)物料衡算和傳熱傳質(zhì)模型的推導。膜表面溫度f,m可用以下公式進行計算[22]。

    f,m=[m(p,b+ff,b/p)/+ff,b-Δlatent]/[m(1+f/p)/+f] (15)

    式(15)中,m表示膜的導熱系數(shù),表示膜的厚度,p,b代表純水透過液端的溫度,f,b代表中藥濃縮物料端的溫度,f代表物料端的熱對流導熱系數(shù),p代表純水透過液端的熱對流導熱系數(shù)。代表膜通量,以及Δlatent代表飽和液體水蒸發(fā)成水蒸氣的汽化潛熱。

    其中,物料端的膜表面表面溫度也需要得到物料的熱對流導熱系數(shù)f。然而根據(jù)經(jīng)典流體力學和傳熱理論,計算熱對流的導熱系數(shù)f需要物料的比熱容p、密度、黏度和物料導熱率f等濃縮過程變化的物理特征,涉及公式(16)~(20)等復雜、繁瑣的較多計算過程如下[22]。

    根據(jù)(17),首先利用濃縮物料膜端的水力直徑h、物料端流速、物料的黏度以及物料的密度算出雷諾數(shù)Re。再用(18)與物料的比熱容p、物料的粘度與物料導熱率f算出普朗特數(shù)Pr。根據(jù)Re與Pr數(shù),利用(19)或(20)算出新的努塞爾數(shù)Nuf。利用Nuf代入(16)中,算出新的物料的熱對流的導熱系數(shù)f。

    f=ff/h(16)

    Re=h/(17)

    Rr=p/f(18)

    Nuf=1.62(RePrh/)1/3Re<2300 (19)

    Nuf=0.023Re4/5Pr1/3Re>2300 (20)

    利用“3.2”項得出白利度與其他物理參數(shù)如p、f等關系模型,計算膜蒸餾濃縮中藥的能耗。

    3.3.3 反滲透能耗相關性 反滲透濃縮中藥物料的能耗的計算必須根據(jù)物料濃縮過程中滲透壓的變化來計算反滲透技術最低所需能耗(min)計算公式如下[22]。

    0代表中藥物料初始體積,代表濃縮率,Δπ代表物料端與滲透液端滲透壓差

    Δπ=πf-πp≈πf(22)

    πf為物料滲透壓,πp為滲透液端(清水)滲透壓

    物料的滲透壓(πf)會隨著物料濃縮的濃度上升而上升。根據(jù)白利度與滲透壓的關系方程,可利用測得的白利度得到某時反滲透濃縮中藥物料的瞬時能耗,從而計算出整個濃縮過程的總能耗。

    4 討論

    4.1 有關溶液環(huán)境特征參數(shù)的討論

    本實驗所發(fā)現(xiàn)的中藥水提液濃縮過程中若干“溶液環(huán)境”特征參數(shù)的相關性,有關文獻亦有過相關報道[9,17]。這是一種偶然現(xiàn)象,還是具有普遍意義的規(guī)律,尚有待進一步深入系統(tǒng)的研究。中藥溶液環(huán)境的黏度、pH值、離子強度等表征參數(shù),既來源于中藥水提液中各種物質(zhì)的化學組成,又是水提液體系中各種物質(zhì)不同表現(xiàn)的綜合反饋,當然也必定與制藥分離過程物料體系中各種物質(zhì)的熱力學和傳遞性質(zhì)、多相流、多組分傳質(zhì)等影響分離的因素密切相關[23]。本團隊將在進一步開展系統(tǒng)實驗研究的基礎上,借助現(xiàn)代分離科學與物理化學等多學科交叉研究的方法,從理論上加以詮釋。

    4.2 化工過程控制原理是探討中藥制藥過程工程原理的重要基石

    化工過程控制原理提出:對于復雜的化工過程,不能滿足于在現(xiàn)有裝置上通過測試獲得所需的對象動態(tài)特性知識,更重要的是在對象處于設計階段,就能利用計算方法預估其特性,以改變黑匣無知狀態(tài),指導工藝設計中的原理性設計。

    中藥水提液由幾十甚至上百種小分子化合物(包括揮發(fā)油、氨基酸及生物堿、有機酸、黃酮類、皂苷等化學成分)和生物大分子物質(zhì)(包括肽、蛋白、糖肽及多糖等)組成,是一種典型的高度復雜的大系統(tǒng)客體,因此,十分有必要引入現(xiàn)代自然科學化工過程控制的方法對其進行研究。

    節(jié)能減排是中藥綠色制造的核心目標,智能制造則是中藥現(xiàn)代化的重要內(nèi)容。而傳統(tǒng)的濃縮能耗計算公式涉及多達近10個物料理化參數(shù)和濃縮過程工藝參數(shù),其中部分參數(shù)采集方法繁瑣、缺乏精準性,且無法實現(xiàn)在線檢測,加上繁瑣的推算過程,難以在大生產(chǎn)中推廣應用。

    本研究將化工過程控制基本原理引入中藥生產(chǎn)工藝,結合數(shù)學建模的基本方法,將原型的某一部分信息簡化、壓縮、提煉而構造成的原型替代物,在開展中藥制劑、分析化學、現(xiàn)代分離科學及計算機技術等多學科聯(lián)合攻關的基礎上,對中藥制藥濃縮過程進行深入系統(tǒng)的基礎研究。

    本研究提出的能耗方法,僅需對某一常年生產(chǎn)的大品種建立以白利度為核心參數(shù),與物料黏度、滲透壓、比熱容、密度和導熱率等參數(shù)的相關性模型,采用有關算法編制相關軟件,即可根據(jù)實時采集的白利度數(shù)據(jù),得出瞬時能耗及同一時刻的物料溶液環(huán)境各相關特征參數(shù),為膜濃縮這一綠色制造先進技術在大生產(chǎn)中的推廣應用,也為中藥生產(chǎn)過程實現(xiàn)在線監(jiān)測、智能控制提供技術支撐。

    利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

    [1] 王暉, 王積清. 醫(yī)藥企業(yè)熱能利用及節(jié)能措施 [J]. 應用能源技術, 2001(1): 24-25.

    [2] 潘林梅, 石飛燕, 郭立瑋. 基于膜蒸餾的中藥水提液濃縮技術應用前景及問題探討 [J]. 南京中醫(yī)藥大學學報, 2014, 30(1): 97-100.

    [3] 宋曉燕, 羅愛勤, 劉潔瑜, 等. 腎石通顆粒提取濃縮工藝和節(jié)能性研究 [J]. 中國執(zhí)業(yè)藥師, 2013, 10(7): 28-31.

    [4] Weaver N J, Wilkin G S, Morison K R,. Minimizing the energy requirements for the production of maple syrup [J]., 2020, 273: 109823.

    [5] 于洋, 侯一哲, 余河水, 等. 甘草酸溶液濃縮過程中濃度-沸點-飽和蒸汽壓三者關系研究 [J]. 中草藥, 2018, 49(1): 142-150.

    [6] 侯一哲, 李正, 余河水, 等. 甘草水提液濃縮過程動態(tài)仿真模擬研究 [J]. 中草藥, 2019, 50(2): 364-374.

    [7] 張劉紅, 錢余義, 王筱劍, 等. 中藥水提液在反滲透膜過程中滲透壓與電導率相關性模型的構建 [J]. 中國實驗方劑學雜志, 2015, 21(12): 1-4.

    [8] 曹光明. 中藥工程學 [M]. 第2版. 北京: 中國醫(yī)藥科技出版社, 2001: 9.

    [9] 張劉紅. 中藥水提液滲透壓及其與反滲透動力學過程的相關性研究 [D]. 南京: 南京中醫(yī)藥大學, 2015.

    [10] 郭立瑋. 中藥分離原理與技術[M]. 北京: 人民衛(wèi)生出版社, 2010.

    [11] Criscuoli A, Drioli E. Date juice concentration by vacuum membrane distillation [J]., 2020, 251: 117301.

    [12] 胡蔓, 王建青. 折光率檢測用于中藥膏方質(zhì)量控制的可行性研究[J]. 中國藥業(yè), 2016, 25(14): 51-52.

    [13] 徐惠芳, 石新華, 艾偉霞,等.用測折光率的方法檢測中藥湯劑濃度的研究 [J]. 中國醫(yī)藥指南, 2010, 8(14): 51-52.

    [14] 歐祖勇, 高錫斌. 傳感器技術在中藥智能制造中的應用 [J]. 自動化應用, 2018(11): 126-127.

    [15] 龔學智, 甘麗琴. 中藥行業(yè)幾種濃縮設備藥液密度檢測方式分析 [J]. 自動化與儀器儀表, 2013(4): 204-205.

    [16] 鄧中甲. 方劑學習題集[M]. 北京: 中國中醫(yī)藥出版社, 2003.

    [17] 李冀. 方劑學 [M]. 第3版.北京: 中國中醫(yī)藥出版社, 2012.

    [18] Kayode Coker A.[M]. Houston: Gulf Professional Publishing, 1995: 590-720.

    [19] 董行健. 關于“白利糖度”(Brix) [J]. 中國南方果樹, 2005, 34(1): 49.

    [20] Lewis M J.[M]. Cambridge, United Kingdom: Woodhead Publishing, 1990: 51-68.

    [21] Qtaishat M, Matsuura T, Kruczek B,. Heat and mass transfer analysis in direct contact membrane distillation [J]., 2008, 219(1/2/3): 272-292.

    [22] Liu C, Rainwater K, Song L F. Energy analysis and efficiency assessment of reverse osmosis desalination process [J]., 2011, 276(1/2/3): 352-358.

    [23] 郭立瑋, 朱華旭. 基于膜過程的中藥制藥分離技術: 基礎與應用 [M]. 北京: 科學出版社, 2019: 65-104.

    Dynamic energy estimation with key parameters of aqueous environment of traditional Chinese medicine extracts incorporated——example given in concentration process of Yupingfeng Powder extracts

    ZHONG Wen-wei1, 2, LI Wan-yu1, 3, DING Fei4, LI Chu-xi4, ZHENG Dong-yang1, GUO Li-wei1, 5, 6

    1. Department of Traditional Chinese Medicine and Natural Medicine, Guangzhou Institute of Advanced Technology, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 511458, China 2. Guangzhou Nansha Information Technology Park Post-Doctoral Scientific Research Station, Guangzhou 511458, China 3. The University of Sydney, Camperdown NSW 2006, Australia 4. Traditional Chinese Medicine Manufacturing Technology National Engineering Research Center, Nanjing Hailing Pharmaceutical Co., Ltd., Yangtze River Pharmaceutical Group., Nanjing 210000, China 5. Jiangsu Botanical Medicine Refinement Engineering Research Center, Nanjing University of Chinese Medicine, Nanjing 210023, China 6. National Engineering Center for Modernization of Extraction and Separation Processing of Traditional Chinese Medicine, Guangzhou Hanfang Pharmaceutical Co., Ltd., Guangzhou 510240, China

    To estimate the minimum energy requirement for the concentration of traditional Chinese medicine extract with ease.Yupingfeng Powder was chosen as the model formula. The selected key parameters were measured during the concentration process. Correlations between Brix and other key parameters were established. The significance of predicting the selected key parameters in this study were emphasized with the fundamental energy equations of the concentration processes.Brix had a strong correlation with the selected key parameters as the following: solid fractions, density, heat capacity, and thermal conductivity with a high value of2 greater than 0.99.By establishing the appropriate relationships between the measured Brix and other key parameters such as heat capacity (p), and thermal conductivity (f), the dynamic energy consumption of the concentration processes of traditional Chinese medicine by conventional thermal process or novel membrane process, can be achieved. This will provide valuable insights into the fundamental study in pharmaceutical process engineering of traditional Chinese medicine.

    Yupingfeng Powder; concentration; aqueous environment; key parameters; Brix; dynamic energy calculation; correlation; solid fraction; density; heat capacity; thermal conductivity

    R283.6

    A

    0253 - 2670(2021)07 - 1937 - 08

    10.7501/j.issn.0253-2670.2021.07.010

    2020-11-21

    國家科技部重點研發(fā)計劃“中醫(yī)藥現(xiàn)代化研究”重點專項(2019YFC1711300);國家博士后科學基金第67批面上資助(2020M672575);國家博士后科學基金第13批特別資助(2020T130130)

    鐘文蔚,博士后,助理研究員,主要研究方向為反滲透與膜蒸餾濃縮、中藥制藥工程。E-mail: ww.zhong@giat.ac.cn

    郭立瑋,南京中醫(yī)藥大學教授、廣州中國科學院先進技術研究所客座研究員,從事以膜技術為核心的中藥復方分離工程研究。E-mail: guoliwei815@126.com

    [責任編輯 鄭禮勝]

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