溫度及氫化物對Zr-Sn-Nb合金焊縫疲勞裂紋擴展行為的影響研究

魏連峰，崔光順，包 陳，鄭 勇，王世忠

(1.中國核動力研究設計院 反應堆燃料與材料重點實驗室，四川 成都 610041；2.西南交通大學 力學與工程學院，四川 成都 610031)

與傳統(tǒng)的鐵、銅、鎳等金屬元素相比，鋯具有較低的密度、熱膨脹系數(shù)、熱中子吸收截面，還具有耐腐蝕、加工性能好、機械強度適中等優(yōu)點，使得鋯及其合金在核工業(yè)以及航空航天等特殊領域具有極廣泛的應用[1-4]。

Zr-Sn-Nb合金是我國自主研發(fā)的新型鋯合金,是先進燃料元件的候選材料之一，應用過程中常采用熔化焊的方式進行連接。一方面焊接會導致微觀組織改變，引起應力集中，而焊接結構疲勞破壞往往起源于焊接結構的應力集中區(qū)。另一方面，作為燃料元件的鋯合金在堆內的振動會產生交變彎曲應力，啟停堆和運行期間的溫度波動也會引起熱循環(huán)應力。在交變應力的作用下鋯合金燃料元件的焊接區(qū)域極易誘發(fā)疲勞裂紋[5]。

近年來，對新鋯合金的研究主要集中于耐腐蝕性能、吸氫性能以及低周疲勞等方面。鋯能抵抗大多數(shù)有機酸、無機酸、強堿和一些熔融鹽的腐蝕侵害，因此，腐蝕環(huán)境中的一些關鍵部件可使用鋯材來提升使用壽命[6-7]。然而，鋯具有強烈的吸氫能力，其吸收的氫大部分來自于鋯/水反應[8]。高溫下鋯可溶解50%(原子分數(shù))的氫，隨著溫度的下降，溶解度急劇減小，一旦超過極限固溶度，過量的氫就會以氫化鋯的形式析出，從而引發(fā)氫脆破壞[9-11]。另外，相關研究[12-14]表明，氫化物的存在對鋯合金的力學性能有顯著影響，如塑性降低、強度提高等。

Li等[15]研究了含有氫化物的Zr-Sn-Nb-Fe合金管材在室溫下的疲勞裂紋萌生和擴展行為。結果表明，疲勞裂紋從氫化物處啟裂擴展。Nikulin等[16]對E110鋯合金樣品(滲氫和未滲氫)進行了低周疲勞測試，解釋了不同氫化物取向的E110鋯合金疲勞裂紋擴展機理。周軍等[8]研究了不同氫含量對NZ2鋯合金疲勞裂紋擴展行為的影響。結果表明，氫含量增加導致NZ2合金的疲勞裂紋擴展速率增加，抗疲勞裂紋擴展能力降低。茍淵等[17]采用緊湊拉伸試樣，研究了不同氫含量的Zr-4及Zr-Sn-Nb合金在室溫下的疲勞裂紋擴展行為。結果表明，氫含量對疲勞裂紋擴展速率影響微弱，疲勞斷裂受通常的裂紋萌生、穩(wěn)態(tài)擴展和瞬間斷裂機制控制。黃學偉等[18]采用薄片漏斗試樣開展了Zr-Sn-Nb合金室溫和500 ℃高溫下的低周疲勞行為研究。結果顯示，高溫對Zr-Sn-Nb合金疲勞壽命有顯著影響，隨著應變幅的增加，溫度影響趨弱。

雖然針對鋯合金疲勞行為的研究已有較多文獻報道，但針對Zr-Sn-Nb合金焊接板，同時考慮溫度和氫化物影響的疲勞裂紋擴展行為的研究卻非常罕見。本文擬對用于燃料組件制備的Zr-Sn-Nb合金焊接板材進行疲勞裂紋擴展行為試驗，研究溫度和氫化物對母材和焊縫疲勞裂紋擴展行為的影響，獲得不同溫度和氫含量條件下鋯合金的疲勞裂紋擴展規(guī)律，為典型結構失效分析和可靠性評估奠定基礎。

1 材料及方法

1.1 材料

反應堆燃料組件用Zr-Sn-Nb合金板材，厚度4 mm，化學組成(質量分數(shù))如下：Sn，0.8%～1.2%；Nb，0.25～0.35%；Fe，0.3～0.4%；Cr，0.05～0.10%；O，0.09～0.12%；Zr，余量。采用真空電子束掃面焊接方法進行試板焊接，冷卻后形成如圖1所示的焊縫。

圖1 Zr-Sn-Nb合金板焊接及取樣示意圖Fig.1 Schematic showing of welding and specimen extraction for Zr-Sn-Nb alloy

分別在Zr-Sn-Nb合金焊接薄板母材區(qū)和焊縫區(qū)截取三點彎曲(SEB)試樣，試樣尺寸如圖2所示。其中，L=14 mm、W=3.5 mm、B=3.5 mm、a=0.5 mm。

圖2 SEB試樣構形及尺寸Fig.2 Configuration and size of SEB specimen

采用高壓釜腐蝕方式對部分Zr-Sn-Nb合金焊接薄板進行人工滲氫處理：首先采用30%H2O+30%HNO3+30%H2SO4+10%HF對焊接板進行酸洗以去除表面的氧化物及油污，然后在高壓釜內加入1 mol/L的LiOH溶液，將酸洗后的焊接板用掛鉤穿上懸掛在釜內，在360 ℃和18.6 MPa下腐蝕500 d。

腐蝕滲氫后母材和焊縫區(qū)域的氫化物金相圖示于圖3。由Image-Pro Plus軟件統(tǒng)計出氫含量約為350 ppm。從圖3可見，母材區(qū)氫化物取向相對均勻，基本沿水平方向分布；焊縫區(qū)域的氫化物密度更大，取向也多沿水平向分布。

圖3 Zr-Sn-Nb合金焊接板腐蝕滲氫后氫化物分布Fig.3 Distribution of hydride in Zr-Sn-Nb alloywelding sheet after hydrogenated

1.2 疲勞裂紋擴展速率試驗

預制疲勞裂紋在室溫下進行，采用等應力強度因子范圍ΔK控制，以保證裂紋擴展驅動力均勻及確保裂紋尖端不出現(xiàn)大范圍屈服。疲勞裂紋擴展速率試驗參照ASTM E647[19]相關要求進行，在MTS809 25 kN電液伺服材料試驗系統(tǒng)上完成，采用圖4所示加載系統(tǒng)。SEB試樣的加載線位移由安裝在剛性外延機構上的COD引伸計測得，該引伸計標距為5 mm、量程為4 mm、精度為0.5%。正式疲勞裂紋擴展速率試驗采用恒載荷幅控制。試驗工況列于表1。

圖4 疲勞裂紋擴展速率試驗加載系統(tǒng)Fig.4 Loading system of fatigue crack growth testing

表1 試驗工況Table 1 Test condition

采用柔度法測量試樣的實時裂紋長度，裂紋長度由式(1)計算。

(1)

式中：a為有效裂紋長度，mm；W為試樣寬度，mm；B為試樣有效厚度，mm；E為彈性模量，MPa；Cx為試樣柔度，mm/N；S為跨距，mm；Ux為無量綱參量；di為常數(shù)。

以Paris模型描述穩(wěn)定擴展階段的da/dN-ΔK曲線：

da/dN=CΔKm

(2)

其中，N為循環(huán)次數(shù)。

為考察疲勞裂紋擴展試驗數(shù)據(jù)的分散性，參照楊冰等[20]的方法計算得到概率疲勞裂紋擴展曲線。相應的分析流程如下。

對式(2)兩邊取對數(shù)，并令X=lg ΔK、Y=lg(da/dN)、B=lgC，則任意可靠度p下的Paris模型為：

Yp=Bp+mpX

(3)

將Paris模型表示為均值和均方差曲線的形式：

Yμ=Bμ+mμX

(4)

Yσ=Bσ+mσX

(5)

式中：m為擬合參數(shù)；下標μ、σ分別表示參數(shù)的均值和均方差。根據(jù)對數(shù)正態(tài)分布函數(shù)特征，任意可靠度p下的裂紋擴展速率與均值和均方差之間滿足以下關系：

Y=Yμ+ZpYσ

(6)

式中，Zp為可靠度p下標準正態(tài)分布的百分位值。

將式(4)、(5)代入式(6)得到任意可靠度p下的裂紋擴展曲線，即p-da/dN-ΔK曲線：

Zp(Bσ+mσlg ΔK)

(7)

考慮到相同條件下不同試樣得到整套裂紋擴展數(shù)據(jù)的隨機特性，將n對試驗數(shù)據(jù)(da/dNi,ΔKi)(i=1,2,…,n)看作獨立讀取的數(shù)據(jù)，通過以下方法確定式(7)中的相關參數(shù)：首先采用相關系數(shù)優(yōu)化法，用式(4)所示的均值曲線方程擬合整套試驗數(shù)據(jù)，求得參數(shù)Bμ和mμ；然后將Bμ和mμ代入式(7)，采用極大似然法確定參數(shù)Bσ和mσ。

2 結果與討論

Zr-Sn-Nb合金母材和焊縫在不同條件下的p-da/dN-ΔK模型參數(shù)列于表2，相應的p-da/dN-ΔK曲線示于圖5。由表2和圖5可見，p-da/dN-ΔK曲線均可較好地描述Zr-Sn-Nb合金母材和焊縫在不同條件下da/dN-ΔK曲線的數(shù)據(jù)分散性。對于相同的材料，360 ℃下da/dN-ΔK曲線的分散性相比室溫下的更大。

基于表2中的模型參數(shù)，對不同處理條件下母材和焊縫試樣p=50%時的da/dN-ΔK預測曲線進行對比分析，結果示于圖6。從圖6可見，溫度對未滲氫母材和焊縫的疲勞裂紋擴展規(guī)律有不同程度的影響。對于未滲氫母材，室溫下的da/dN-ΔK曲線低于360 ℃下的。對于未滲氫焊縫，室溫下的da/dN-ΔK曲線與360 ℃下的存在交叉現(xiàn)象。從圖6還可看到，在室溫和360 ℃下，未滲氫母材的da/dN-ΔK曲線明顯低于相同溫度下未滲氫焊縫的。該結果表明，相同溫度下，未滲氫母材的抗疲勞裂紋擴展性能均優(yōu)于未滲氫焊縫。對于滲氫母材，室溫下的da/dN-ΔK曲線與360 ℃下的存在交叉現(xiàn)象。對于滲氫焊縫，室溫下的da/dN-ΔK曲線與360 ℃下的也存在交叉現(xiàn)象。

對比圖6中室溫下滲氫與未滲氫母材和焊縫疲勞裂紋擴展規(guī)律可見，未滲氫母材和焊縫的da/dN-ΔK曲線均低于滲氫后的da/dN-ΔK曲線，這表明，Zr-Sn-Nb合金母材和焊縫滲氫后的抗疲勞裂紋擴展能力降低。這是由于滲氫處理后析出的脆性氫化物聚集在裂紋尖端附近，導致其相對于未滲氫母材和焊縫更易發(fā)生啟裂擴展，從而降低了其抗疲勞裂紋擴展的能力。

對比分析360 ℃下母材和焊縫疲勞裂紋擴展規(guī)律可發(fā)現(xiàn)，未滲氫母材的da/dN-ΔK曲線略高于滲氫母材的da/dN-ΔK曲線。這是由于360 ℃下，原來聚集在裂紋尖端附近的氫化物部分溶解或擴散，使?jié)B氫母材發(fā)生啟裂擴展的概率相對于室溫時有所降低，從而提高了抗疲勞裂紋擴展能力。

表2 Zr-Sn-Nb合金焊接板不同條件下的p-da/dN-ΔK模型參數(shù)Table 2 Parameter of p-da/dN-ΔK model for Zr-Sn-Nb alloy welded sheet at different conditions

a——未滲氫母材，室溫；b——未滲氫母材，360 ℃；c——未滲氫焊縫，室溫；d——未滲氫焊縫，360 ℃；e——滲氫母材，室溫；f——滲氫母材，360 ℃；g——滲氫焊縫，室溫；h——滲氫焊縫，360 ℃圖5 Zr-Sn-Nb合金母材和焊縫在不同條件下的p-da/dN-ΔK曲線Fig.5 p-da/dN-ΔK curves of Zr-Sn-Nb alloy base metal and welded seam under different conditions

圖6 不同處理條件下母材和焊縫疲勞裂紋擴展規(guī)律對比Fig.6 Comparison of fatigue crack growth law of base metal and welded seam under different treatment conditions

3 結論

1) 腐蝕吸氫后，析出的脆性氫化物主要沿水平向分布，且在裂紋尖端附近聚集，從而對Zr-Sn-Nb鋯合金母材和焊縫的疲勞裂紋擴展行為產生顯著影響。在相同溫度下，由于脆性氫化物的析出導致啟裂擴展概率增加，滲氫母材和焊縫的抗疲勞裂紋擴展能力明顯低于未滲氫材料。

2) 360 ℃下，聚集在滲氫母材裂紋尖端附近的脆性氫化物部分溶解或擴展，使其抗疲勞裂紋擴展能力相對于室溫條件時明顯提升。然而，對于滲氫焊縫，由于其高溫下脆性氫化物溶解或擴散的程度有限，因此在360 ℃下的抗疲勞裂紋擴展能力提升有限，使得滲氫焊縫在室溫和360 ℃下的da/dN-ΔK曲線出現(xiàn)交叉現(xiàn)象。