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    基于高分辨率MARGA 分析石家莊市PM2.5 水溶性離子特征

    2021-02-26 05:26:50安學(xué)文倪爽英趙衛(wèi)鳳王洪華孟琛琛宿文康
    煤炭與化工 2021年1期
    關(guān)鍵詞:石家莊市水溶性監(jiān)測(cè)點(diǎn)

    安學(xué)文,倪爽英,趙衛(wèi)鳳,王洪華,孟琛琛,宿文康

    (河北省生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院,河北 石家莊 050037)

    0 引 言

    大氣細(xì)顆粒物(PM2.5) 是造成空氣灰霾的主要原因之一,且因其明顯有害身體健康,而受到人們的關(guān)注。

    PM2.5化學(xué)組分特性及反應(yīng)機(jī)制是目前顆粒物研究的重點(diǎn),水溶性離子是其重要組分,尤其二次離子(SNA),其質(zhì)量濃度在總水溶性離子中占比高達(dá)70%~85%,在PM2.5中占比可達(dá)20%~50%。

    由于SNA 中SO42-其效消光系數(shù)高,故成為影響能見(jiàn)度的重要因素;NO3-對(duì)大氣酸沉降有明顯貢獻(xiàn),與能見(jiàn)度也有一定關(guān)系;NH4+為氣態(tài)氨與二次污染物硫酸和硝酸的中和產(chǎn)物,是二次污染的標(biāo)志性產(chǎn)物。

    MARGA 可對(duì)顆粒物中水溶性離子在線監(jiān)測(cè),因其分辨率高及連續(xù)性強(qiáng)成為重要研究手段之一。目前,利用MARGA 研究顆粒物中水溶性離子污染特征工作全國(guó)重點(diǎn)城市均在陸續(xù)開(kāi)展。

    黃炯麗等研究了桂林夏季水溶性離子與氣象要素相關(guān)性。

    高嵩等研究了南京冬季二次離子結(jié)合方式并利用主成分分析對(duì)PM2.5中水溶性離子來(lái)源進(jìn)行解析研究。

    楊留明等分析了鄭州2018 年水溶性離子季節(jié)分布特征,并對(duì)二次離子的轉(zhuǎn)化機(jī)制進(jìn)行研究。

    石家莊市地處河北省中南部,跨太行山地和華北平原兩大地貌,為京津冀及周邊大氣污染傳輸通道城市之一。2019 年在全國(guó)168 個(gè)重點(diǎn)城市中,石家莊排名倒數(shù)第三,PM2.5濃度63 μg/m3(實(shí)況數(shù)據(jù)),全年P(guān)M2.5為首要污染物天數(shù)達(dá)106 d,占全年29%,PM2.5污染形勢(shì)依然嚴(yán)峻,空氣質(zhì)量備受關(guān)注。

    利用在線設(shè)備監(jiān)測(cè)研究石家莊市PM2.5水溶性離子特征鮮有報(bào)道,本研究利用高分辨率MARGA對(duì)石家莊市2018-12-1 日~2019-11-31 日開(kāi)展為期一年的監(jiān)測(cè),分析了期間水溶性離子成分譜特征,相關(guān)性分析及二次組分的占比及轉(zhuǎn)化,以期為石家莊市大氣污染防治工作提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 監(jiān)測(cè)地點(diǎn)和時(shí)間

    本實(shí)驗(yàn)在河北省灰霾污染防控重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)展,位于河北省石家莊市區(qū)東南,石家莊學(xué)院尚知樓(38.02°N,114.59°E) 五樓樓頂,監(jiān)測(cè)點(diǎn)高度為20 m。

    該監(jiān)測(cè)點(diǎn)東、西、北三面環(huán)路,其中北100 m為珠江大道;西250 m 處為封龍大道,750 m 為新元高速;東300 m 為珠峰大道。周圍主要為商住混合區(qū)和學(xué)校,人口比較密集,車流量較大可代表交通、商住混合區(qū)。

    監(jiān)測(cè)時(shí)間為2018-12-01~2019-11-30。四季劃分 為 冬 季 (2018-12~2019-02) 、 春 季(2019-03~2019-05)、夏季 (2019-06~2019-08)、秋季(2019-09~2019-11)。監(jiān)測(cè)點(diǎn)位如圖1 所示。

    圖1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位Fig.1 Monitoring point location

    1.2 監(jiān)測(cè)設(shè)備

    利用ADI 2080 型離子在線分析儀(MARGA),針對(duì)環(huán)境空氣中氣體組分及PM2.5中水溶性無(wú)機(jī)離子進(jìn)行監(jiān)測(cè),時(shí)間分辨率為1 h,相比于手工采樣,具有連續(xù)性強(qiáng),分辨率高等特點(diǎn)。

    真空泵以1 m3/h 流量將大氣樣品經(jīng)PM1切割頭抽入采樣箱,旋轉(zhuǎn)式液體氣蝕器(WRD)對(duì)可溶性氣體進(jìn)行定量吸收,氣溶膠則被蒸汽噴射氣溶膠收集器(SJAC)捕獲。

    WRD 和SJAC 吸收液分別被分析箱中的25 mL滴定管收集,脫氣并與內(nèi)標(biāo)混合后,經(jīng)由陰、陽(yáng)離子色譜分析分別對(duì)陰離子和陽(yáng)離子進(jìn)行檢測(cè),同時(shí)測(cè)定一定濃度內(nèi)標(biāo)樣品LiBr 溶液作為內(nèi)標(biāo)校正。樣品與內(nèi)標(biāo)樣品同時(shí)測(cè)定,以保證數(shù)據(jù)的有效性。

    本研究同時(shí)利用美國(guó)賽默飛世爾公司生產(chǎn)的FH62C-14 型β 射線法PM1顆粒物監(jiān)測(cè)儀,5030i型PM2.5同步混合監(jiān)測(cè)儀,43i 型脈沖熒光法SO2分析儀,42i-HL 化學(xué)發(fā)光法NO-NO2-NOx分析儀,48i 型紫外光度法O3分析儀對(duì)3 種顆粒物及SO2、NOx、O3等氣態(tài)污染物進(jìn)行同步監(jiān)測(cè)。

    氣象數(shù)據(jù)及能見(jiàn)度均為ASP31-UV 型全自動(dòng)太陽(yáng)輻射儀在線監(jiān)測(cè)小時(shí)數(shù)據(jù)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 監(jiān)測(cè)期間空氣質(zhì)量狀況及氣象要素

    監(jiān)測(cè)期間,平均氣溫為15.5 ℃,平均相對(duì)濕度為43.3%,主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng),小時(shí)平均風(fēng)速為1.8 m·s-1,靜風(fēng)頻率為5.4%,擴(kuò)散條件較好。

    環(huán)境空氣優(yōu)良天數(shù)為168 d(占比46.0%,優(yōu)16 d,良152 d);輕度污染為116 d(占比31.8%);中度污染為48 d(占比13.2%);重度污染為27 d(占比7.4%);嚴(yán)重污染為6 d(占比1.6%)。

    首要污染物為PM2.5的天數(shù)為 108 d(占比30.9%),O3的天數(shù)為131 d(占比37.5%),PM10的天數(shù)為100 d(占比28.7%),NO2的天數(shù)為10 d(占比2.9%)。

    PM2.5及其水溶性離子濃度與風(fēng)速風(fēng)向分布情況如圖2 所示。

    圖2 PM2.5 及其水溶性離子濃度與風(fēng)速風(fēng)向分布情況Fig.2 The distribution of PM2.5 and its water-soluble ions concentration and wind speed wind direction

    由圖2 可知,當(dāng)風(fēng)向?yàn)槲鞅?,風(fēng)速為1.0 ~2.25 m·s-1和 2.75 ~ 4 m·s-1及風(fēng)向?yàn)槲髂?,風(fēng)速為1.0 ~ 3.0 m·s-1時(shí),PM2.5及其水溶性離子濃度均較高。主要污染源分布在監(jiān)測(cè)點(diǎn)位西北方和西南方向。

    2.2 水溶性離子成分譜特征

    監(jiān)測(cè)期間石家莊市水溶性離子成分譜特征見(jiàn)表1。

    表1 監(jiān)測(cè)期間石家莊市水溶性離子成分譜特征Table 1 The characteristics of water-soluble ions in Shijiazhuang during monitoring

    由表1 可以看出,監(jiān)測(cè)期間石家莊市PM2.5中各水溶性離子年均質(zhì)量濃度為 43.9±43.1 μg·m-3,其高于南京市(28.7 μg·m-3),低于太原市(65.5±30.4 μg·m-3),與鄭州市(42.7±39.8 μg·m-3)相當(dāng)。

    石家莊市水溶性離子在PM2.5中占比為58.2%,表明水溶性離子是PM2.5重要組分。按照質(zhì)量濃度由大到小,水溶性離子排序?yàn)镹O3->SO42->NH4+>Cl->Ca2+>K+>Na+>Mg2+,與呂哲在 2017 ~ 2018 年秋冬季對(duì)石家莊的研究結(jié)果(60.5±38.7 μg·m-3) 相比,排序一致,本研究秋冬季濃度均值(55.2 μg·m-3) 下降8.8%,表明石家莊市減排力度較大,空氣質(zhì)量逐年改善。

    2.3 水溶性離子時(shí)間變化特征

    2.3.1 逐季節(jié)變化特征

    石家莊市PM2.5水溶性離子質(zhì)量濃度季節(jié)變化為冬季(70.1 μg·m-3) >秋季(40.3 μg·m-3) >春季(37.5 μg·m-3) >夏季(28.1 μg·m-3),分別占PM2.5的47.8%、67.3%、64.3%和73.8%。夏季PM2.5中水溶性離子占比顯著高于冬季,與成都冬夏季研究中(冬季52.9%,夏季53.3%) 水溶性離子對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)相近的結(jié)論存在較大差異,可能與石家莊是冬季供暖,PM2.5中碳質(zhì)組分占比較大有關(guān)。

    冬春夏秋四季中SNA(SO42-、NO3-、NH4+) 占水溶性離子分別為85.9%、89.3%、94.3%和91.3%。除Ca2+、Mg2+春季濃度最高外,其余離子均冬季最高。

    Ca2+和Mg2+主要為粗粒子模態(tài),為揚(yáng)塵的示蹤離子,表明石家莊冬季揚(yáng)塵污染較重。

    Cl-冬季質(zhì)量濃度顯著高于其他季節(jié)4.0 ~10.7倍、SO42-冬季質(zhì)量濃度高于其他季節(jié)1.9 ~2.1 倍,二者均為化石燃料燃燒示蹤離子,表明冬季燃煤是水溶性離子重要來(lái)源之一。水溶性離子濃度季節(jié)特征如圖3 所示。

    圖3 水溶性離子濃度季節(jié)特征Fig.3 The seasonal characteristics of water-soluble ion concentration

    2.3.2 逐月變化特征

    監(jiān)測(cè)期間,水溶性離子濃度逐月變化特征如圖4 所示。由圖4 可以看出,總水溶性離子濃度呈現(xiàn)2 月最高,波動(dòng)下降至8 月后逐月上升;Na+和Cl-濃度均為1 月最高,后逐月下降,8 月達(dá)到最低,后逐漸上升;Ca2+和Mg2+濃度除7~9 月較低外,其他月無(wú)明顯變化規(guī)律;K+濃度12~2 月逐月上升,3~11 月變化不明顯;SNA 濃度 1~2 月逐月上升,且顯著高于其他月份。

    2.3.3 逐小時(shí)變化特征

    監(jiān)測(cè)期間,水溶性離子濃度逐小時(shí)變化如圖5所示。

    由圖5 可以看出,總水溶性離子濃度冬、春、夏三季均呈現(xiàn)單峰變化規(guī)律,秋季呈現(xiàn)雙峰變化規(guī)律。

    春夏季峰值出現(xiàn)在8 時(shí)左右,谷值出現(xiàn)在18時(shí)左右,可能為晚高峰機(jī)動(dòng)車排放與夜間邊界層下降,擴(kuò)散條件變差所致。

    冬季在23 時(shí)出現(xiàn)峰值,14 時(shí)出現(xiàn)谷值,總體夜晚濃度高于白晝。

    秋季在11 時(shí)和23 時(shí)分別出現(xiàn)一個(gè)峰值,7 時(shí)和17 時(shí)分別出現(xiàn)一個(gè)谷值。

    SNA 冬季濃度總體呈現(xiàn)白晝低、夜間高的特點(diǎn),峰值均出現(xiàn)在23 時(shí);SO42-春夏秋三季日變化不明顯,總體呈現(xiàn)夜間低、白晝高的特點(diǎn);NH4+和NO3-春夏季均呈現(xiàn)單峰變化趨勢(shì),峰值出現(xiàn)在8 時(shí)左右,谷值出現(xiàn)在19 時(shí)左右主要受擴(kuò)散條件影響,秋季則均為雙峰變化。Cl-、Na+、Ca2+四季均呈現(xiàn)單峰變化,冬季日變化最為明顯;K+冬季呈現(xiàn)單峰變化春夏秋三季日變化不明顯,Mg2+四季均為雙峰變化特征。

    2.4 二次轉(zhuǎn)化機(jī)制

    2.4.1 二次離子存在形式

    NO3-、NH4+和SO42-3 種二次離子是水溶性離子中含量最多,也是PM2.5的主要組分之一,3 種離子的結(jié)合方式、二次轉(zhuǎn)化機(jī)理成為研究熱點(diǎn)之一。PM2.5中陰離子結(jié)合特征如圖6 所示。

    圖4 水溶性離子濃度逐月變化特征Fig.4 The characteristics of monthly variation of water-soluble ion concentration

    圖5 水溶性離子濃度逐小時(shí)變化特征Fig.5 The characteristics of hourly variation of water-soluble Ion concentration

    圖6 PM2.5 中陰離子結(jié)合特征Fig.6 The characteristics of anion binding in PM2.5

    由圖6 可以看出,根據(jù)3 種二次離子的物質(zhì)量濃度,監(jiān)測(cè)期間PM2.5中主要陰離子的結(jié)合方式,由n(NH4+)與2n(SO42-)關(guān)系可知,四季中樣品點(diǎn)均位于1∶1 線上方,較為充足,可完全中和SO42-而形成(NH4)2SO4,處于“富銨”狀態(tài)。

    由n(NH4+)與2n(SO42-)+n(NO3-)關(guān)系可知,樣品點(diǎn)大部分貼近1∶1 線上方,僅春夏濃度較低的部分樣品點(diǎn)NH4+不足以完全中和SO42-和NO3-,總體處于“富銨”狀態(tài)。

    由n(NH4+)與2n(SO42-)+n(NO3-)+n(Cl-)關(guān)系可知,樣品點(diǎn)分布于1∶1 線兩側(cè),總體仍處于“富銨”狀態(tài),夏季兩者回歸曲線為y=1.138 8 x+0.007 6,NH4+相對(duì)充足,NH4+主要以(NH4)2SO4和 NH4NO3形式存在,同時(shí)還存在部分NH4Cl;冬季兩者回歸曲線為y=1.035 4 x-0.059 9,總體離子濃度較低時(shí)NH4+相對(duì)匱乏,NH4+不足以中和全部的SO42-、NO3-和Cl-,由于硫酸飽和蒸氣壓較低,更容易存在于顆粒相中,優(yōu)先與NH4+結(jié)合為(NH4)2SO4。

    NO3-與SO42-質(zhì)量濃度的比值常作為固定源和移動(dòng)源的比例指示,冬春夏秋四季NO3-與SO42-比值均值分別為1.47、1.98、1.06 和2.11,均大于1,可認(rèn)為監(jiān)測(cè)期間石家莊受移動(dòng)源影響為主,且秋季影響最大。

    對(duì)比其他城市PM2.5水溶性離子NO3-與SO42-比值均值可知,本研究(1.61) 與蘇州(1.54) 相當(dāng),高于南京(1.00±0.51)。

    2.4.2 二次轉(zhuǎn)化機(jī)制探討

    硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR) 分別可用來(lái)表示SO2、NO2的二次轉(zhuǎn)化作用強(qiáng)弱。研究表明,SOR 和NOR 的值越大,硫氧化過(guò)程和氮氧化過(guò)程越強(qiáng),SOR 和NOR>0.1 時(shí),有明顯的二次轉(zhuǎn)化反應(yīng)發(fā)生。

    采樣監(jiān)測(cè)期間,SOR、NOR 小時(shí)均值分別為0.31 和0.21,說(shuō)明石家莊市大氣PM2.5存在明顯的二次轉(zhuǎn)化。

    計(jì)算公式見(jiàn)公式(1) 和(2)。

    式中:[nass-SO42-]為SO42-中非海鹽成分;[nass-SO42-]=[SO42-]-0.2517*[Na+];[]為質(zhì)量濃度,(μg/m3)。

    SOR 與 SO2呈負(fù)相關(guān) (r=-0.73),并與 O3(r=0.63)、相對(duì)濕度 (r=0.68) 和氣溫 (r=0.71) 均呈正相關(guān)。大氣中的SO2通過(guò)與O3、·OH 發(fā)生均相氧化反應(yīng),在水汽及氣溶膠液滴表面發(fā)生非均相氧化反應(yīng)2 種途徑而轉(zhuǎn)化為SO42-,由此可見(jiàn)較高的溫度和濕度會(huì)促進(jìn)二次轉(zhuǎn)化的過(guò)程,與鄭州夏季SOR 最高相符。NOR 與 NOx呈負(fù)相關(guān) (r=-0.53),并與 O3(r=0.55) 和氣溫 (r=0.42) 呈正相關(guān),與相對(duì)濕度(r=0.25) 相關(guān)性無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義,提示石家莊大氣中的氣態(tài)NOX主要在白天通過(guò)與O3的光化學(xué)反應(yīng),轉(zhuǎn)化為NO3-,夜間的非均相化學(xué)反應(yīng)不明顯。不同時(shí)段SOR 與NOR 對(duì)比分析見(jiàn)表2。

    表2 不同時(shí)段SOR 與NOR 對(duì)比分析Table 2 Comparison of SOR and NOR in different periods

    由表2 可以看出,SOR 季節(jié)變化特征為夏季>秋季>春季>冬季,四季NOR 相差不大,總體表現(xiàn)為夏季>春季>秋季=冬季。

    PM2.5、SOR、NOR、氣態(tài)污染物 (SO2、O3和NOx) 和氣象因素(濕度、氣溫和風(fēng)速) 的相關(guān)性見(jiàn)表3。

    表3 PM2.5、SOR、NOR、氣態(tài)污染物(SO2、O3 和NOx) 和氣象因素(濕度、氣溫和風(fēng)速) 的相關(guān)性Table 3 The correlationt between PM2.5,SOR,NOR,gaseous pollutants(SO2,O3 and NOx)and meteorological factors(humidity,temperature,wind speed)

    由表3 可以看出,PM2.5與SOR 和NOR 相關(guān)系數(shù)分別為0.62 和0.55,表明PM2.5和SOR、NOR 之間存在顯著正相關(guān)關(guān)系,驗(yàn)證了二次轉(zhuǎn)化對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)。

    3 結(jié) 論

    (1) 主要污染源分布在監(jiān)測(cè)點(diǎn)位西北方和西南方向,當(dāng)西北風(fēng)向,風(fēng)速在1.0 ~4 m·s-1及西南風(fēng)向,風(fēng)速為 1.0 ~3.0 m·s-1時(shí),PM2.5及其水溶性離子濃度均較高。

    (2) 監(jiān)測(cè)期間,石家莊市PM2.5水溶性離子年均質(zhì)量濃度為 43.9±43.1 μg·m-3,在 PM2.5中占比為58.2%,為PM2.5重要組分。按照質(zhì)量濃度由大到小排序?yàn)镹O3->SO42->NH4+>Cl->Ca2+>K+>Na+>Mg2+。

    (3) 水溶性離子質(zhì)量濃度季節(jié)變化特征為冬季(70.1 μg·m-3) > 秋季(40.3 μg·m-3) > 春季(37.5 μg·m-3) >夏季(28.1 μg·m-3),分別占PM2.5的47.8%、67.3%、64.3%和73.8%。呈現(xiàn)2 月最高,波動(dòng)下降至8 月后逐月上升的月度變化規(guī)律;呈現(xiàn)冬春夏三季單峰變化,秋季雙峰變化,白晝低夜間高的日變化規(guī)律。

    (4) PM2.5中水溶性離子四季總體均處于“富銨”狀態(tài),夏季NH4+主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在,同時(shí)存在部分NH4Cl;冬季NH4+主要以(NH4)2SO4為主。

    NO3-和SO42-比值均值為1.61,可認(rèn)為監(jiān)測(cè)期間石家莊受移動(dòng)源影響為主,且秋季影響最大。

    SOR 和NOR 小時(shí)均值分別為0.31 和0.21,說(shuō)明石家莊市大氣PM2.5存在明顯的二次轉(zhuǎn)化。且硫的二次轉(zhuǎn)化受溫度和濕度影響較大,氮的二次轉(zhuǎn)化受濕度影響不明顯。

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