光學(xué)微腔中WSe2激子與光子耦合效應(yīng)的研究

梁 爽,鐘義馳,謝 微

（華東師范大學(xué) 物理與電子科學(xué)學(xué)院, 上海 200241）

0 引 言

光與物質(zhì)之間的相互作用一直是當(dāng)下的研究熱點之一. 在腔量子電動力學(xué)的基礎(chǔ)上, 關(guān)于對光與物質(zhì)相互作用的研究不斷深入. 微腔中的增益介質(zhì)與模式光場之間的耦合程度將導(dǎo)致處于激發(fā)態(tài)的原子或激子經(jīng)歷不同的弛豫過程. 當(dāng)激子與光場弱耦合時, 光子的輻射過程是不可逆的, 并且激發(fā)態(tài)的躍遷由費(fèi)米黃金定則確定. 當(dāng)激子處于強(qiáng)耦合區(qū)域時, 光子將經(jīng)歷輻射再捕獲的過程, 激發(fā)態(tài)將在介質(zhì)和光場之間轉(zhuǎn)換, 會有一定能量的拉比分裂, 形成一種新的半光半物質(zhì)準(zhǔn)粒子—激子極化激元(Exciton Polariton). 這種準(zhǔn)粒子既具有激子又具有光子的性質(zhì), 并且可以在宏觀距離內(nèi)高速(約為光速的1%)運(yùn)動. 1992年, Weisbuch課題組首次通過實驗觀察到了半導(dǎo)體微腔中的強(qiáng)耦合現(xiàn)象和拉比分裂[1], 從而揭示了可以通過半導(dǎo)體微腔控制腔中光子和激子耦合的特性. 經(jīng)過不斷的探索, 在激子極化激元系統(tǒng)中已實現(xiàn)許多有趣的現(xiàn)象, 例如玻色-愛因斯坦凝聚(Bose–Einstein Condensate, BEC)[2-6]、超流體[7-8]和亮暗孤子[9-10]等.

近年來, 石墨烯由于其獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)和電學(xué)性能而成為研究的焦點. 隨著關(guān)于石墨烯的研究迅速發(fā)展以及材料制備技術(shù)的不斷創(chuàng)新, 其零帶隙的特點嚴(yán)重限制了石墨烯在光學(xué)和光電領(lǐng)域的應(yīng)用和發(fā)展[11-12]. 與此同時, 二維過渡金屬硫化物(Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs)因其獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)和電化學(xué)特性[13]吸引了人們的注意力, 成為當(dāng)今材料科學(xué)研究的另一個熱點. 由于TMDCs特殊的能帶結(jié)構(gòu)和半導(dǎo)體及超導(dǎo)性能[14-15], 它們在諸如納米電子器件和光電子學(xué)等許多領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[16-18], 人們最感興趣的是其較大的激子結(jié)合能(高達(dá)550 meV)和振子強(qiáng)度[19-20]. 當(dāng)TMDCs的激子與光場之間的相互作用到達(dá)強(qiáng)耦合區(qū)時, 最終形成的激子極化激元將具有許多引人注目的應(yīng)用, 例如低能開關(guān)[21-22]和可調(diào)低閾值半導(dǎo)體激光器[23]等.

隨著對微腔中激子和光場耦合效應(yīng)的深入研究, 人們也在不斷地改善微腔的結(jié)構(gòu)和制作工藝, 來更好地反映激子與光場之間的相互作用. 目前, 據(jù)報道已經(jīng)觀察到的激子極化激元的微腔主要是基于分布式布拉格反射鏡(Distributed Bragg Reflector, DBR)的平面微腔[24]、二維光子晶體[25]以及帶有回音壁模式的微盤腔[26].

本文的主要工作是, 在由反射銀鏡構(gòu)成的自制法布里-珀羅(F-P)微腔中觀察室溫下單層WSe2激子與光場的強(qiáng)耦合現(xiàn)象. 本文自制的F-P微腔結(jié)構(gòu)簡單, 且制備手段成熟, 比利用DBR等微腔制備更為方便, 微腔的品質(zhì)因子雖不如DBR等微腔高, 但仍能通過角分辨反射光譜明顯看到激子極化激元的形成, 可觀測到激子光子強(qiáng)耦合的反交叉行為, 以及大小為46.7 meV的拉比分裂能量. 在此基礎(chǔ)上,本文對實驗現(xiàn)象進(jìn)行理論模擬, 發(fā)現(xiàn)理論結(jié)果與實驗現(xiàn)象基本吻合.

1 實驗及計算

1.1 樣品制備

TMDCs有著豐富的物理性質(zhì), 例如, 這種材料的能帶結(jié)構(gòu)與其層數(shù)有關(guān). 當(dāng)較厚的TMDCs體材料被剝離成單分子層薄膜時, 其能帶帶隙會從原本的間接帶隙變?yōu)橹苯訋禰27-28], 這一特點也為單分子層薄膜的判定提供了準(zhǔn)確的依據(jù). TMDCs的單分子層中各原子的排布類似于三明治結(jié)構(gòu), 如圖1a)所示. 由圖1a)可知, 在單層WSe2中, 鎢(W)原子夾在兩層硒(Se)原子之間, 層內(nèi)原子通過化學(xué)鍵連接, 層間原子通過范德華力連接, 因此這種材料的單分子薄膜的獲取方法可與石墨烯的獲取方法相同,即機(jī)械剝離法[29]—從較厚的塊狀體材料中剝離得到單層樣品. 本文實驗所用樣品即通過機(jī)械剝離法獲得. 圖1b)為通過光學(xué)顯微鏡放大后的單層WSe2的光學(xué)照片, 照片中的襯底為聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane, PDMS). 將襯底為PDMS的單層樣品通過干轉(zhuǎn)移法轉(zhuǎn)移到SiO2/Si的襯底之上, 其中SiO2厚度為200 nm, Si厚度為1 mm. 在室溫下(300 K)用700 nm的連續(xù)光激發(fā)樣品測得的熒光信號如圖1c)所示, 即一個以1.644 eV為中心, 能量展寬為47.3 meV的熒光峰, 這與文獻(xiàn)[30]中報道的單層WSe2的能帶結(jié)構(gòu)相符.

實驗中所用自制F-P微腔的具體結(jié)構(gòu)如圖1d)所示. 從圖1d)可以看到, 微腔的上、下表面均鍍有銀作為反射鏡, 中間填充SiO2, 并在微腔中嵌入了一層單層WSe2, 使其上、下表面都有相同厚度的SiO2. 為了增大微腔中的光場密度, 微腔的上表面(激發(fā)光入射面為上表面)所鍍銀膜厚度應(yīng)小于下表面.本文微腔選擇上表面銀厚度為40 nm, 下表面銀厚度為80 nm. 由于一些不可控因素會導(dǎo)致制備過程中出現(xiàn)微腔表面不平整等現(xiàn)象, 所以在此參數(shù)下制備出的微腔的Q值普遍在100到200之間. 在先確定所需諧振波長后, 通過轉(zhuǎn)移矩陣法可得出該波長對應(yīng)的最適宜SiO2的填充厚度.

圖1 樣品結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1 Diagram of a sample structure

微腔的具體制備: 首先基于已知的單層WSe2、Ag和SiO2的介電常數(shù)以及折射率, 通過電子束蒸發(fā)鍍膜的方法在襯底(SiO2/Si)上制備微腔的下半部分; 再將已由機(jī)械剝離法獲得的單層樣品通過干轉(zhuǎn)移法轉(zhuǎn)移至微腔已有部分上; 最后使用同樣的方法制備微腔的上半部分, 即獲得了內(nèi)嵌有單層WSe2的F-P微腔, 結(jié)構(gòu)如圖1d)所示, 為Ag/SiO2/WSe2/SiO2/Ag. 通過這種方法, 可以有效地控制激子能量與腔內(nèi)模式光場能量之間的失諧大小, 從而觀測到不同的實驗現(xiàn)象.

1.2 耦合系統(tǒng)中的量子理論模型

光與物質(zhì)強(qiáng)耦合作用的本質(zhì)是光子的輻射再捕獲過程. 在微腔中, 對于一個二能級系統(tǒng)的原子,原子可以不斷地吸收放出光子, 當(dāng)光子以一定頻率?周期性地經(jīng)歷輻射再捕獲的過程時, 即產(chǎn)生了原子在基態(tài)和激發(fā)態(tài)之間的拉比振蕩, 能量的分裂為拉比分裂, 頻率?即為拉比頻率. 在光場與激子耦合系統(tǒng)中, 系統(tǒng)的哈密頓量可以通過Jaynes-Cummings模型表示為

其中,Ec表示光場能量,a+和a分別表示光子的產(chǎn)生和湮滅算符,Ee表示激子能量,b+和b分別表示激子的產(chǎn)生和湮滅算符, 最右項表示光場與激子的耦合,?表示拉比振蕩的頻率. 將哈密頓量寫成矩陣形式并求出其本征值和本征矢量, 得

在計算光場與激子強(qiáng)耦合作用時, 可在Ec=Ee時, 求得 ??=EUP?ELP, 即獲得拉比分裂能量值.

1.3 測量手段及實驗現(xiàn)象

強(qiáng)耦合現(xiàn)象發(fā)生的重要證據(jù)即為反交叉的色散關(guān)系. 垂直于微腔中二維單分子薄膜的波矢量為定值, 平面內(nèi)的波矢量為任意值, 因此可以通過角度分辨光譜獲得平面內(nèi)波矢量的色散關(guān)系, 從而測定微腔性質(zhì)以及微腔內(nèi)部激子和光場的耦合行為. 當(dāng)激子極化激元的上下能支形成后, 由于其是光子與激子耦合形成的半光半物質(zhì)準(zhǔn)粒子, 因而在其靠近激子能量而遠(yuǎn)離光模能量一側(cè)時, 應(yīng)具有更加接近激子的色散行為; 在靠近光模而遠(yuǎn)離激子能量側(cè)時, 應(yīng)具有更加接近光子的色散行為. 因此在研究F-P腔中由激子與光場耦合形成的激子極化激元時, 采用了角度分辨光譜收集手段, 利用顯微鏡和光學(xué)檢測儀器自行搭建一套對于熒光/白光反射光譜收集并進(jìn)行角度分辨的光學(xué)系統(tǒng). 實驗所用光路圖如圖2d)所示. 從圖2d)可看到, 入射光沿藍(lán)色實線方向, 經(jīng)過分光棱鏡(Beam Splitter, BS)反射后通過NA為0.55的物鏡聚焦到樣品表面, 激發(fā)樣品后信號光經(jīng)過物鏡和BS, 沿粉色實線方向, 由狹縫進(jìn)入CCD, CCD的中間對應(yīng)0°, 上、下兩邊分別對應(yīng)±33.4°, 再經(jīng)過光譜儀進(jìn)行光譜分辨可以獲得能量信息, 因而獲得能量-角度的數(shù)據(jù)圖.

微腔中介質(zhì)厚度的不同會導(dǎo)致不同的實驗現(xiàn)象, 實驗中根據(jù)SiO2厚度的不同準(zhǔn)備了兩個微腔, 微腔A和微腔B, 分別對應(yīng)不同的諧振波長和不同強(qiáng)度的耦合作用.

首先, 證實了微腔A中激子與光場的強(qiáng)耦合現(xiàn)象. 當(dāng)微腔上、下表面的銀厚度分別為40 nm和80 nm, 上、下部分SiO2厚度各為101 nm時, 制備得到微腔A. 將白光聚焦到微腔中沒有單層樣品位置處, 可以通過白光反射譜得到微腔的腔模能量. 因共振波長的光被微腔吸收, 所以如圖2a)所示, 較暗黑色部分即為微腔A的腔模能量位置, 在1.61 eV附近. 設(shè)微腔中填充SiO2厚度為L, 其折射率為n, 腔內(nèi)部的角度為θL, 則理想下微腔共振頻率其中利用轉(zhuǎn)移矩陣, 將光從空氣入射到銀再進(jìn)入SiO2, 最后出射到空氣中的過程進(jìn)行計算分析, 可得到圖中的白色虛線, 即通過轉(zhuǎn)移矩陣計算出的腔模能量, 與實驗測得基本一致, 并且根據(jù)可計算出該微腔的品質(zhì)因子Q為203. 隨后將700 nm的連續(xù)光聚焦激發(fā)有WSe2單層樣品處, 將熒光通過角分辨系統(tǒng)收集后,現(xiàn)象如圖2b)所示. 從圖2b)可以看出有上下能支的分裂, 并且1.59 eV附近熒光強(qiáng)度最強(qiáng), 這是由于激子極化激元更集中分布在低能量位置. 圖2c)中位于1.644 eV的黑色直虛線表示激子能量位置, 黑色的曲虛線表示微腔的腔模能量位置. 耦合后的上下能支的色散關(guān)系表現(xiàn)為, 在越靠近激子位置色散越平緩, 這是由于其激子成分較多, 且激子的有效質(zhì)量相對光子很大, 因此其色散會越接近激子的色散行為, 在越靠近腔模能量位置的色散關(guān)系也越接近于光子的色散, 這是很明顯的激子極化激元的色散行為, 即有強(qiáng)耦合現(xiàn)象的發(fā)生. 在經(jīng)過理論計算的方法擬合后得到圖2c)中兩根黑色的實線, 分別表示激子極化激元的上下能支位置, 與實驗現(xiàn)象基本相符.θ=18?時腔模能量與激子能量相等, 對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行分析后得到了46.7 meV的拉比分裂能量.

在研究強(qiáng)耦合現(xiàn)象后, 通過變化微腔制備參數(shù)來改變微腔內(nèi)模式光場能量, 從而調(diào)節(jié)其與單層WSe2激子能量之間的失諧, 觀測腔內(nèi)的弱耦合現(xiàn)象. 當(dāng)微腔上下表面的銀厚度與微腔A相同, 分別為40 nm和80 nm, 改變上下部分的SiO2厚度, 各自變?yōu)?06 nm時, 制備出微腔B. 首先根據(jù)白光反射譜測得微腔B的性質(zhì)及品質(zhì)因子. 如圖3a)所示, 黑色較暗部分為腔模能量所在位置–1.54 eV, 微腔的品質(zhì)因子Q= 105. 圖3a)中白色虛線表示理論模擬下的腔模能量. 隨后用與微腔A相同的激發(fā)光聚焦到微腔B中單層樣品處, 測得實驗現(xiàn)象如圖3b)所示. 圖3b)中白色直虛線表示激子峰所在能量位置, 白色曲虛線表示B腔腔模能量位置, 可以看出, 激子峰位置處熒光信號不明顯, 只有更低能量的腔模位置有收集到明顯的熒光信號, 并且沒有能量分裂, 所看到的色散關(guān)系與圖3a)中光子的色散行為一致. 由于微腔B的腔模能量與激子峰之間失諧量較大(0.11 eV), 在微腔品質(zhì)因子較低的情況下, 不能使激子與光子強(qiáng)耦合形成激子極化激元. 腔模位置不變, 發(fā)光強(qiáng)度變亮證明激子與腔模發(fā)生了弱耦合效應(yīng).

圖2 微腔A中強(qiáng)耦合現(xiàn)象及光路配置Fig. 2 Strong coupling in microcavity A and optical path configuration

圖3 微腔B中弱耦合現(xiàn)象Fig. 3 Weak coupling in microcavity B

2 結(jié) 論

本文主要給出了在簡易結(jié)構(gòu)的F-P微腔內(nèi), 單層WSe2激子與微腔內(nèi)光場在室溫下的強(qiáng)耦合現(xiàn)象, 在微腔Q值為203的情況下觀測到了激子極化激元的形成, 同時測量出了拉比分裂的能量值. 通過調(diào)節(jié)微腔制備參數(shù), 改變了激子能量與腔模式光場能量的失諧, 觀測到了激子與光場的弱耦合現(xiàn)象,并說明在微腔的品質(zhì)因子較低的情況下, 失諧量為0.11 eV時激子與光子無法發(fā)生強(qiáng)耦合. 半導(dǎo)體微腔是一種很好的研究載體, 不僅提供了便利的研究條件, 還給出了許多研究方向. 目前, 腔激子極化激元的實現(xiàn)雖已到了比較成熟的地步, 但對于其性質(zhì)以及調(diào)控、還有應(yīng)用方面仍有很好的研究前景.