納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)測(cè)量熒光物質(zhì)微位移

李霖偉，陳智輝 ，楊毅彪，費(fèi)宏明

（1. 太原理工大學(xué) 新型傳感器與智能控制教育部/山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030024；2. 太原理工大學(xué) 物理與光電工程學(xué)院，山西 太原 030024）

1 引 言

隨著社會(huì)的進(jìn)步，人們生活水平的提高，人類對(duì)自身健康極為關(guān)注，生命科學(xué)成為當(dāng)代科學(xué)研究的前沿領(lǐng)域。20 世紀(jì)下半葉以來(lái)，科學(xué)技術(shù)日新月異，人們對(duì)生命的認(rèn)識(shí)逐步從器官水平深入到細(xì)胞、分子水平，其中，熒光標(biāo)記檢測(cè)技術(shù)因操作便捷以及靈敏度高等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛使用。而量子點(diǎn)又因具有傳統(tǒng)熒光染料無(wú)法比擬的優(yōu)點(diǎn)，如寬帶激發(fā)窄帶發(fā)射、發(fā)光強(qiáng)度高、生物相容性好、光穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)[1-5]，被廣泛應(yīng)用在熒光標(biāo)記檢測(cè)中。量子點(diǎn)可用于微米和納米尺度物質(zhì)的實(shí)時(shí)跟蹤，對(duì)研究微生物的流動(dòng)以及微納流動(dòng)器件內(nèi)部的溶液流動(dòng)行為等具有重要意義[6]。

熒光物質(zhì)微位移和移動(dòng)速度的測(cè)量，有多種測(cè)量方法，L Cui 等人利用光電結(jié)合的方法，通過(guò)使用微電極陣列使熒光粒子發(fā)生運(yùn)動(dòng)，并使用兩個(gè)嵌入式光纖探測(cè)熒光強(qiáng)度變化，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)熒光物質(zhì)的監(jiān)測(cè)和移動(dòng)速度的測(cè)量[7]。這種方法受限于兩個(gè)嵌入式光纖的間距，沒(méi)有實(shí)現(xiàn)對(duì)熒光物質(zhì)移動(dòng)速度的實(shí)時(shí)測(cè)量。

粒子圖像測(cè)速（PIV）是一種常用的測(cè)粒子移動(dòng)和溶液速度場(chǎng)的方法，被廣泛使用[8-10]。Santiago 和Meinhart 等人使用100～300nm 直徑熒光標(biāo)記的聚合物顆粒測(cè)量得到粒子位移信息和溶液的速度場(chǎng)信息[11-12]。該方法使用激光直接激發(fā)熒光示蹤粒子，受成像系統(tǒng)景深的影響，其觀測(cè)厚度較大，分辨率受限。然后，Zettner、Jin、Sadr 等人利用光在兩種具有不同折射率的介質(zhì)之間發(fā)生全反射產(chǎn)生的倏逝波去激發(fā)熒光顆粒[13-15]。此種方法實(shí)現(xiàn)了近壁測(cè)量，減少了觀測(cè)厚度，提高了分辨率。但是此種方法使用的熒光顆粒直徑同樣為100～300nm，和倏逝場(chǎng)一個(gè)量級(jí)，甚至比倏逝場(chǎng)的范圍還大，再加上較大的熒光粒子可能會(huì)和流體發(fā)生相互作用，影響最后測(cè)量結(jié)果的精度，不能很好地反映溶液真實(shí)的流動(dòng)特性。Shahram Pouya 等人利用全內(nèi)反射倏逝波激發(fā)小尺寸量子點(diǎn)，再通過(guò)成像系統(tǒng)進(jìn)行連續(xù)成像，最終，把得到的圖像進(jìn)行整合，從而得到粒子的移動(dòng)軌跡，也可得出粒子的移動(dòng)速度等信息[16]。這種方式也實(shí)現(xiàn)了對(duì)粒子監(jiān)測(cè)和流速的測(cè)量，但是對(duì)于極小的示蹤粒子，由于熒光強(qiáng)度不高且會(huì)向各個(gè)方向傳播，要確保粒子成像的可靠性，需要數(shù)毫秒的曝光時(shí)間，在相機(jī)曝光期間的粒子運(yùn)動(dòng)可能導(dǎo)致圖像模糊。而且，粒子圖像測(cè)速的精確度還會(huì)受到后期圖像處理的影響[17]，另外，這種方法的測(cè)量系統(tǒng)較為復(fù)雜。因此，提出一種相對(duì)簡(jiǎn)單、可實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量熒光物質(zhì)微位移和移動(dòng)速度的方法具有重要意義。

諧振腔結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，且其具有高Q 值、小模式體積和強(qiáng)倏逝場(chǎng)，因此對(duì)于周圍環(huán)境介質(zhì)的改變十分敏感，廣泛應(yīng)用于傳感領(lǐng)域[18]。很多研究小組利用諧振腔開(kāi)發(fā)出了不同的傳感器，如折射率/濃度傳感器[19-21]、溫度傳感器[22-23]等，并用于檢測(cè)微小顆粒有無(wú)和顆粒大小[24-26]。本文基于環(huán)形諧振腔優(yōu)秀的傳感特性，提出采用納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)對(duì)熒光物質(zhì)微位移和移動(dòng)速度的實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量。

本工作首先研究了量子點(diǎn)偏振及納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)熒光與結(jié)構(gòu)之間耦合效果的影響，得到可實(shí)現(xiàn)良好耦合效果的結(jié)構(gòu)參數(shù)。然后，量子點(diǎn)在納流通道一定范圍內(nèi)移動(dòng)時(shí)，下波導(dǎo)耦合輸出的光功率會(huì)有所變化，利用這一特性，通過(guò)對(duì)下波導(dǎo)耦合輸出的光功率進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，實(shí)現(xiàn)對(duì)熒光物質(zhì)微位移和移動(dòng)速度的實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量。最后，對(duì)影響傳感靈敏度的因素進(jìn)行了探索。

2 模型方法及檢測(cè)原理

2.1 納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)模型

圖1（彩圖見(jiàn)期刊電子版）為納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)的二維模型圖及其參數(shù)。藍(lán)色區(qū)域代表納流通道-諧振腔結(jié)構(gòu)，折射率n = 2.915，材料可選擇砷化鋁[27]。其由上納流通道、下波導(dǎo)和環(huán)形諧振腔構(gòu)成。環(huán)形諧振腔內(nèi)外半徑分別是R2、R1，納流通道參數(shù)為d5和d1，灰色部分代表生物溶液，折射率為1.33，下波導(dǎo)寬度d6為200nm，上納流通道與諧振腔間距是d2，下波導(dǎo)與諧振腔間距是d3。黃色的點(diǎn)代表量子點(diǎn)，放置于納流通道中心，與結(jié)構(gòu)中心坐標(biāo)原點(diǎn)O的水平間距是d4。為了后續(xù)描述方便，從右上開(kāi)始按照順時(shí)針?lè)较虬? 個(gè)端口分別定義為1、2、3。

圖1 納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)二維模型圖Fig. 1 Two-dimensional model diagram of a nanofluidic channel-resonant cavity structure

2.2 研究方法

在本章中，采用時(shí)域有限差分法[28-29]，對(duì)提出的納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)進(jìn)行了二維尺度上的理論研究。二維模擬區(qū)域范圍是（x,y）=（?4:4，?5:5）μm，x方向的網(wǎng)格精度設(shè)置為20nm，y方向的網(wǎng)格設(shè)置為5 nm，x，y方向的邊界條件都設(shè)置為完美匹配層（Perfectly Matched Layers, PML）。使用偶極子光源（dipole）來(lái)模擬量子點(diǎn)，波長(zhǎng)范圍設(shè)置為1.47～1.63μm。在端口2 設(shè)置線功率監(jiān)視器觀察光功率變化，線功率監(jiān)視器沿y方向放置，寬度與波導(dǎo)寬度相同，使用xy平面上的面電場(chǎng)監(jiān)視器來(lái)研究納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)中的電場(chǎng)分布，其分布區(qū)域?yàn)椋?4:4，?4.5:4.5）μm。

2.3 熒光物質(zhì)微位移檢測(cè)原理

量子點(diǎn)和結(jié)構(gòu)中心水平距離d4較大時(shí)，量子點(diǎn)發(fā)出的熒光從納流通道耦合進(jìn)入諧振腔，沿著順時(shí)針?lè)较蛟谥C振腔中傳播，并耦合進(jìn)入下波導(dǎo)沿端口3 輸出，如圖2（a）所示。隨著d4不斷減小，量子點(diǎn)發(fā)出的光可以在環(huán)形諧振腔中實(shí)現(xiàn)反方向耦合，然后耦合進(jìn)入下波導(dǎo)，沿端口2、3 輸出，如圖2（b）所示。通過(guò)對(duì)端口2 耦合輸出的光功率的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，實(shí)現(xiàn)對(duì)量子點(diǎn)位置的實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量。

圖2 微位移檢測(cè)原理圖Fig. 2Schematic diagram of micro-displacement detection

3 結(jié)果和討論

3.1 量子點(diǎn)偏振及結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)耦合效果的影響

為了實(shí)現(xiàn)更靈敏的熒光物質(zhì)微位移和速度檢測(cè)，需要量子點(diǎn)發(fā)出的熒光與結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)最佳的耦合效果，因此，探究了量子點(diǎn)偏振和結(jié)構(gòu)參數(shù)變化對(duì)耦合效果的影響。本文用端口2 的功率表征熒光與結(jié)構(gòu)之間的耦合效果。若要實(shí)現(xiàn)最佳光耦合效果，即使端口2 檢測(cè)到的光功率最大。

3.1.1 量子點(diǎn)偏振對(duì)耦合效果的影響

首先，研究了不同偏振方向的偶極子光源發(fā)光與結(jié)構(gòu)之間的耦合效果，當(dāng)結(jié)構(gòu)參數(shù)如下：R1=2.3μm，R2=2.1μm，d1=100nm，d2=d3=250nm，d4=0nm，d5=200nm 時(shí)，偶極子光源沿x、y、z三個(gè)方向偏振時(shí)熒光與結(jié)構(gòu)耦合效果，即不同偏振方向時(shí)端口2 的光功率變化情況，如圖3（彩圖見(jiàn)期刊電子版）所示。從圖中的光功率曲線可以得出，本文提出的納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)與沿z方向偏振的偶極子光源的發(fā)光實(shí)現(xiàn)了很好的耦合。圖3 插圖從上往下分別是偶極子光源沿x、y、z偏振時(shí)的電場(chǎng)圖，對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)是功率曲線中峰值對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)，即1.577μm。同樣，從電場(chǎng)圖可以看出，沿z方向偏振的偶極子光源可以有效地與結(jié)構(gòu)進(jìn)行耦合，這和發(fā)光功率曲線得出的結(jié)論是一致的。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是偶極子光源沿不同的方向偏振會(huì)產(chǎn)生不同的輻射分布模式，進(jìn)而影響了光源與結(jié)構(gòu)的相互作用。選擇z偏振方向的偶極子光源對(duì)結(jié)構(gòu)參數(shù)優(yōu)化進(jìn)行研究，以期得到能實(shí)現(xiàn)最佳耦合效果的結(jié)構(gòu)。

圖3 偶極子光源偏振方向不同時(shí)的耦合效果曲線和電場(chǎng)分布圖Fig. 3 Coupling effect curves and electric field distributions of dipole source with different polarization directions

3.1.2 納流通道及下波導(dǎo)與諧振腔間距對(duì)耦合效果的影響

為了選取合適的耦合結(jié)構(gòu)間距以實(shí)現(xiàn)熒光與結(jié)構(gòu)之間最佳的耦合效果，本部分研究了納流通道及下波導(dǎo)與諧振腔間距離變化對(duì)耦合效果的影響。首先，將納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)的其余參數(shù)分別設(shè)置為R1=2.3μm，R2=2.1μm，d1=100nm，d4=0nm,d5=200nm，研究了納流通道與諧振腔間距d2分別為100、150、200、250、300nm 時(shí)，端口2 的光功率值隨波導(dǎo)-諧振腔間距d3的變化規(guī)律，如圖4（彩圖見(jiàn)期刊電子版）所示。從圖4 (a)～4 (d)中可以得出，當(dāng)納流通道與諧振腔間距d2分別固定為100、150、200、250nm，下波導(dǎo)間距d3=250nm 時(shí)，端口2 耦合輸出的光功率最大，其耦合效果最好。圖4 (e)中，雖然d2固定為300nm，d3=300nm 的光功率曲線略高于d3=250nm 的光功率曲線，但是其光功率最大值明顯低于圖4 (a)～4 (d)。因此，將下波導(dǎo)與諧振腔間距d3固定為250nm，分析納流通道與諧振腔間距不同時(shí)的耦合效果，如圖4（f）（彩圖見(jiàn)期刊電子版）所示?？梢钥闯?，當(dāng)d3固定為250nm 時(shí)，納流通道越靠近諧振腔，耦合效果越明顯。接下來(lái)，以d2=200nm，d3=250nm 為例進(jìn)行研究。

圖4 納流通道及下波導(dǎo)與諧振腔間距不同時(shí)的耦合效果曲線Fig. 4 Coupling effect curves when the distance between the microfluidic channel, the lower waveguide and the resonant cavity are different

3.1.3 諧振腔大小對(duì)耦合效果的影響

本部分研究了諧振腔大小對(duì)熒光與結(jié)構(gòu)之間耦合效果的影響，固定參數(shù)d1=100nm,d2=200nm，d3=250nm，d4=0μm，d5=200nm 時(shí)，研究當(dāng)R2，R1分別為2.07μm，2.27μm；2.08μm，2.28μm；2.09μm，2.29μm；2.1μm，2.3μm；2.11μm，2.31μm；2.12μm，2.32μm；2.13μm，2.33μm 時(shí)端口2 的光功率值的變化，如圖5（彩圖見(jiàn)期刊電子版）所示?？梢钥闯?，隨著諧振腔變大，峰位向長(zhǎng)波長(zhǎng)方向移動(dòng)，強(qiáng)度未發(fā)生明顯改變。選擇R1、R2分別為2.3μm、2.1μm 進(jìn)行接下來(lái)的研究。

其峰位移動(dòng)情況可以由環(huán)形諧振腔理論說(shuō)明，在環(huán)形諧振腔中共振波長(zhǎng)可由下式計(jì)算：

式中， λm是 共振波長(zhǎng)，neあ是有效折射率，L是諧振腔周長(zhǎng)，m是正整數(shù)。隨著諧振腔周長(zhǎng)的變大，共振波長(zhǎng)將向長(zhǎng)波長(zhǎng)方向移動(dòng)，這與圖5 所示規(guī)律一致。

圖5 不同諧振腔大小時(shí)的耦合效果曲線Fig. 5 Coupling effect curves when the cavity size is different

3.1.4 納流通道寬度對(duì)耦合效果的影響

接著，研究了納流通道寬度對(duì)熒光與結(jié)構(gòu)之間耦合效果的影響，此時(shí)模擬區(qū)域變?yōu)椋▁, y）=（?4:4，?5:7）μm，電場(chǎng)監(jiān)視器范圍為（?4:4，?5:6）μm。固 定 參 數(shù)R2=2.3μm，R1=2.1μm，d2=200nm，d3=250nm，d4=0μm，d6=200nm，研究當(dāng)d5，d1分別為0.2μm，0.1μm；0.8μm，0.5μm；1μm，0.5μm；2μm，1μm；2μm，1.6μm 時(shí)端口2 的光功率變化。如圖6（彩圖見(jiàn)期刊電子版）所示。從圖6 可以看出，d5，d1分別為0.2μm，0.1μm 時(shí)，光功率曲線明顯高于其他參數(shù)下的曲線。說(shuō)明該參數(shù)相較于其他參數(shù)，熒光與諧振腔實(shí)現(xiàn)了很好的耦合。這是由于納流通道寬度變大時(shí)，不能很好地局域量子點(diǎn)發(fā)出的熒光，導(dǎo)致熒光向四面八方擴(kuò)散，而不是耦合到諧振腔中所致。因此，本文選擇d5，d1為0.2μm，0.1μm 進(jìn)行研究。

圖6 納流通道參數(shù)不同時(shí)的耦合效果曲線Fig. 6 Coupling effect curves when the microfluidic channel parameters are different

3.2 量子點(diǎn)微位移傳感

通過(guò)上述量子點(diǎn)偏振及結(jié)構(gòu)參數(shù)變化對(duì)熒光與結(jié)構(gòu)之間耦合效果影響的研究，得到了實(shí)現(xiàn)良好耦合效果的量子點(diǎn)偏振方向和結(jié)構(gòu)參數(shù)，即，R2=2.3μm，R1=2.1μm，d1=d2=d5=d6=200nm，d3=250nm，以此為例，檢測(cè)了量子點(diǎn)在通道中移動(dòng)時(shí)，端口2 耦合出的光功率變化，結(jié)果如圖7 所示。從圖7 可以看出，量子點(diǎn)與結(jié)構(gòu)中心水平距離d4從1μm逐漸減小時(shí)，端口2 的強(qiáng)度不斷變大。

圖7 不同量子點(diǎn)位置時(shí)端口2 的光功率曲線Fig. 7Optical power curves at port 2when the quantum dot position changes

量子點(diǎn)在不同位置時(shí)的電場(chǎng)分布如圖8 所示，對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)為1.578μm，可以看出d4=2μm和d4=1μm 時(shí)，下波導(dǎo)端口2 處的電場(chǎng)強(qiáng)度沒(méi)有明顯區(qū)別，隨著d4從1μm 變?yōu)?.5μm，再變?yōu)?μm，端口2 電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸變強(qiáng)，與圖7 中光功率曲線的變化情況一致。

圖8 量子點(diǎn)處于不同位置時(shí)的電場(chǎng)分布Fig. 8 Electric field distributions when quantum dots are in different positions

然后，繪制了圖7 中的峰值功率與量子點(diǎn)和結(jié)構(gòu)中心水平距離d4的關(guān)系曲線圖，如圖9 所示?？梢钥闯?，端口2 的峰值功率與量子點(diǎn)在納流通道中的位置可以很好的對(duì)應(yīng)。因此，可以對(duì)量子點(diǎn)微位移及移動(dòng)速度進(jìn)行實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量。

圖9 量子點(diǎn)與結(jié)構(gòu)中心水平距離d4 變化時(shí)端口2 的峰值功率曲線Fig. 9 Peak power curve of port 2when the horizontal distance d4 between the quantum dot and the center of the structure changes

3.3 間距及結(jié)構(gòu)折射率對(duì)傳感靈敏度的影響

本部分研究了耦合結(jié)構(gòu)間距、折射率變化對(duì)傳感靈敏度的影響。

3.3.1 間距對(duì)傳感靈敏度的影響

首先，研究參數(shù)d2=150nm、d3=250nm、d2=200nm，d3=250nm、d2=d3=250nm 時(shí)峰值功率與量子點(diǎn)和結(jié)構(gòu)中心水平距離d4的關(guān)系，如圖10所示，可見(jiàn)，d2=150nm 時(shí)曲線高于d2=200nm 和d2=250nm 時(shí)的曲線。前面的研究已得出d3確定時(shí)，d2越小，耦合效果越好。而陡峭的曲線更利于信號(hào)的區(qū)分，有更好的傳感靈敏度。

圖10 結(jié)構(gòu)間距不同，量子點(diǎn)與結(jié)構(gòu)中心水平距離d4 變化時(shí)端口2 的峰值功率曲線Fig. 10Peak power curves of port 2varying with d4, the horizontal distance between the quantum dot and the center of the structure, at different structure spacing

3.3.2 折射率對(duì)傳感靈敏度的影響

本部分中，對(duì)比了結(jié)構(gòu)整體折射率n分別為2.8、2.915、3.1 和3.3 時(shí)峰值功率與光源和結(jié)構(gòu)中心水平距離d4的關(guān)系曲線，如圖11所示。可以看出，雖然結(jié)構(gòu)折射率變大時(shí)，曲線不再平滑，但是幾種曲線保持了相同的規(guī)律，說(shuō)明折射率對(duì)傳感靈敏度的影響不大。這為結(jié)構(gòu)材料選擇提供了便利。

圖11 不同結(jié)構(gòu)折射率時(shí)，量子點(diǎn)與結(jié)構(gòu)中心水平距離d4 變化時(shí)端口2 的峰值功率曲線Fig. 11 Peak power curves of port 2varying with d4, the horizontal distance between the quantum dot and the center of the structure, at different refractive indexs

4 結(jié) 論

本工作提出采用納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)量子點(diǎn)微位移和移動(dòng)速度的實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量。測(cè)量原理是隨著納流通道中量子點(diǎn)在水平方向逐漸靠近結(jié)構(gòu)中心時(shí)，會(huì)產(chǎn)生反向的耦合光，并且量子點(diǎn)越靠近結(jié)構(gòu)中心，熒光與結(jié)構(gòu)的耦合效果也越好。因此，通過(guò)實(shí)時(shí)檢測(cè)輸出的光功率變化便可實(shí)現(xiàn)量子點(diǎn)微位移和移動(dòng)速度的實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量。研究得出了Z 偏振偶極子光源可以實(shí)現(xiàn)熒光與結(jié)構(gòu)之間很好的耦合，最優(yōu)的納流通道-諧振腔耦合結(jié)構(gòu)參數(shù)是納流通道與諧振腔間距為250nm，波導(dǎo)與諧振腔間距越小越好。討論了諧振腔大小和納流通道寬度對(duì)耦合效果的影響，并就納流通道-諧振腔間距和結(jié)構(gòu)折射率對(duì)傳感靈敏度的影響進(jìn)行了探索，當(dāng)耦合結(jié)構(gòu)折射率為2.8～3.3 時(shí)，都可以實(shí)現(xiàn)對(duì)熒光物質(zhì)微位移的高精度傳感，并且通過(guò)減小納流通道與諧振腔的間距可進(jìn)一步提高傳感靈敏度。實(shí)現(xiàn)對(duì)量子點(diǎn)微位移和移動(dòng)速度的實(shí)時(shí)準(zhǔn)確測(cè)量，有助于在微米和納米尺度上詳細(xì)研究其擴(kuò)散和分散特點(diǎn)，對(duì)研究流體在微納流動(dòng)器件內(nèi)部的流動(dòng)行為、測(cè)量生物溶液流速場(chǎng)等方面具有重要意義。