斜波壓縮下PBX-59 未反應(yīng)固體炸藥的狀態(tài)方程

種 濤，蔡進濤，王桂吉

（中國工程物理研究院流體物理研究所，四川 綿陽 621999）

1 引言

爆轟過程的計算模型中，未反應(yīng)固體炸藥的完全物態(tài)方程對于描述高壓和高溫下未反應(yīng)固體炸藥的壓力、溫度等熱力學(xué)狀態(tài)參量的精度，直接關(guān)系到炸藥化學(xué)反應(yīng)率模型和炸藥產(chǎn)物狀態(tài)方程的計算精度。作為典型的多組分非均質(zhì)顆粒材料，未反應(yīng)固體炸藥的完全物態(tài)方程構(gòu)建依賴于寬壓力區(qū)間內(nèi)炸藥的動力學(xué)實驗數(shù)據(jù)。因此利用磁驅(qū)動斜波壓縮加載實驗技術(shù)開展固體炸藥的動力學(xué)行為研究，其中一個重要的目的是獲得0～20 GPa 壓力范圍內(nèi)未反應(yīng)炸藥的狀態(tài)方程參數(shù)，這是開展爆轟物理建模和安全性研究最基本的前提。

相比于沖擊加載，斜波加載的重要特點是加載過程中樣品的溫升低，熵增小，因而有利于拓寬未反應(yīng)固體炸藥的加載壓力范圍，進行壓力與溫度分解的較高應(yīng)變率動力學(xué)實驗，得到關(guān)于材料高壓相變動力學(xué)和炸藥化學(xué)反應(yīng)特性的新認識，進而可在寬壓力范圍內(nèi)校核各種計算物理模型，使計算結(jié)果更加準(zhǔn)確、可靠。自2000 年美國桑迪亞國家實驗室（SNL）在Z 機器上建立磁驅(qū)動準(zhǔn)等熵壓縮加載實驗技術(shù)以來，勞倫斯利弗莫爾國家實驗室（LLNL）就有組織地對其武器用炸藥型號進行了斜波壓縮實驗研究，后續(xù)的6 年時間里，對超過15 種炸藥型號或樣品進行了磁驅(qū)動準(zhǔn)等熵壓縮加載［1］，這其中還不包括SNL 開展的炸藥準(zhǔn)等熵壓縮加載實驗研究［2-5］。新的加載實驗技術(shù)將未反應(yīng)固體炸藥宏觀速度響應(yīng)的壓力范圍拓展到20 GPa 以上，未反應(yīng)固體炸藥高壓段實驗數(shù)據(jù)缺乏的情況得到改善，補充了炸藥響應(yīng)數(shù)據(jù)庫，對未反應(yīng)炸藥的狀態(tài)方程有了更直觀的認識，更有利于校核炸藥的完全物態(tài)方程模型［6］，為爆轟模擬計算提供基礎(chǔ)的物性參數(shù)。

中國工程物理研究院流體物理研究所自2006 年以來，積極發(fā)展磁驅(qū)動裝置及斜波壓縮加載實驗技術(shù)［7-9］，實現(xiàn)了固體炸藥的磁驅(qū)動斜波壓縮加載實驗技術(shù)及其數(shù)據(jù)處理方法［10-12］，拓寬了未反應(yīng)固體炸藥及組分動力學(xué)響應(yīng)研究的壓力范圍（～20 GPa），改善了未反應(yīng)固體炸藥特別是國內(nèi)配方炸藥高壓段實驗數(shù)據(jù)缺乏的情況，為精密爆轟物理和炸藥安全性研究提供了新的研究手段。

本課題組開展了18 GPa 壓力下未反應(yīng)固體炸藥PBX-59 的動力學(xué)行為研究，從磁驅(qū)動斜波加載實驗、數(shù)據(jù)處理與分析、數(shù)值模擬和基于實驗結(jié)果的物態(tài)方程構(gòu)建等四個方面，描述了利用磁驅(qū)動裝置開展固體炸藥動力學(xué)行為研究的過程。

2 固體炸藥的磁驅(qū)動斜波壓縮加載實驗

PBX-59 炸藥是以95%HMX 晶體顆粒、5%的黏結(jié)劑和鈍感劑為組分的典型PBX 炸藥，理論密度［12-13］1.889 g·cm-3，。本次實驗樣品PBX-59 炸藥樣品由中國工程物理研究院化工材料研究所提供，平均密度為1.848 g·cm-3，密實度為97.8%（密實度是炸藥固體物質(zhì)體積占總體積的比）。

在磁驅(qū)動裝置CQ-4［14］上開展固體炸藥的動力學(xué)行為實驗研究。CQ-4 裝置由6 個單元組成，分別為充電單元、儲能單元、開關(guān)單元、傳輸單元、負載單元、能量泄放單元。裝置最大峰值電流約4MA，電流上升沿500～800 ns。其中負載單元為條片式結(jié)構(gòu)，用于上下對稱地對樣品材料進行動力學(xué)加載。磁驅(qū)動加載裝置的負載區(qū)結(jié)構(gòu)示意圖如圖1 所示，平行電極板之間用厚度約0.3 mm 厚的絕緣材料隔開。裝置放電時由于趨膚效應(yīng)，脈沖大電流流經(jīng)樣品對稱安裝的條形電極板內(nèi)表面，產(chǎn)生壓力平滑上升的洛倫茲力，洛倫茲力作用于電極板內(nèi)表面，對“電極板-樣品-窗口”三明治結(jié)構(gòu)進行斜波壓縮，利用激光干涉測速技術(shù)，如DLHV［15］（Dual Laser Heterodyne Velocimetry）測量不同厚度樣品/窗口界面處的速度響應(yīng)，處理數(shù)據(jù)獲得樣品材料的動力學(xué)參數(shù)。

圖1 負載區(qū)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic of the loading area

實驗用的驅(qū)動電極材料為純鋁，驅(qū)動電極板厚度1 mm。窗口材料為單晶LiF，厚度4 mm，單面鍍鋁反射膜，該面安裝在樣品后表面，用于激光干涉測速的反光面，由連續(xù)性條件知，鋁膜處速度與樣品后表面粒子速度一致。實驗條件見表1，考慮了4 種不同加載電壓下炸藥樣品的速度響應(yīng)。每發(fā)實驗安裝3 種厚度的炸藥樣品，樣品直徑都是10 mm，在第四個位置安裝LiF窗口，以求解實驗加載壓力歷史波形。

實驗獲得了4 發(fā)實驗的速度響應(yīng)曲線，見圖2。由圖得，同一發(fā)實驗中，隨著樣品厚度的增加，實驗獲得的樣品與窗口界面處的速度曲線陡度增加，部分厚樣品材料中形成了沖擊波。由公式（1）知，斜波加載下，后續(xù)壓縮波相對于前驅(qū)壓縮波是超聲速，當(dāng)樣品厚度足夠，后續(xù)壓縮波將追趕上前驅(qū)壓縮波，并在樣品中一定厚度處出現(xiàn)沖擊波，在樣品后表面（樣品與窗口界面）處可觀測到?jīng)_擊剖面。加載峰值壓力越高，樣品中形成沖擊的臨界厚度越薄。當(dāng)形成的沖擊波幅值足夠大時，極可能引起炸藥發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，并在速度幅值上出現(xiàn)增量。

表1 斜波壓縮實驗條件Table 1 Experimental conditions of ramp wave loading

式中，cL是材料的縱波聲速，c0和s為材料屬性相關(guān)的動力學(xué)參數(shù)，up是材料的粒子速度。其中cL、c0和up單位是m·s-1，s是無單位參數(shù)

鋁與LiF 窗口的波阻抗較為接近，忽略鋁和LiF 窗口的阻抗差異，利用鋁/LiF 界面速度曲線，可以得到界面壓力，忽略Al 電極中的燒蝕和磁擴散效應(yīng)，認為Al電極中波的傳播為簡單波，對上述界面壓力作時間上的反演修正，可得到鋁電極內(nèi)表面的壓力歷史曲線。當(dāng)對Al 和LiF 之間的速度曲線進行波阻抗修正，可獲得更為精確的加載壓力歷史。

基于已知材料動力學(xué)參數(shù)的鋁電極板與LiF 窗口界面處的速度歷史，通過式（2）波阻抗修正，應(yīng)用簡單波原理，計算精確的加載壓力歷史，計算流程見圖3。

式中，Zs=ρ0scs(uw)表示在界面速度uw下的樣品的初始密度與聲速的乘積，即樣品在界面速度uw時的波阻抗。Zw=ρ0wcw(uw)表示窗口在界面速度uw時的波阻抗。下標(biāo)s 和w 分別表示樣品和窗口，下標(biāo)p 表示粒子速度，up為原位粒子速度。

圖2 4 發(fā)實驗的速度歷史曲線Fig.2 Interface velocities of four experimental shots

應(yīng)用上述方法，由4 發(fā)實驗中鋁后表面速度曲線計算的壓力時程曲線見圖4 所示，4 發(fā)實驗的壓力峰值分別為10.8，12.2，18.5 GPa 和15.1 GPa。

圖3 波阻抗修正獲取壓力歷史流程Fig.3 The flow chart of calculating pressure history with wave impedance correction method

圖4 4 發(fā)實驗的加載壓力歷史曲線Fig.4 The loading pressure histories of 4 experimental shots

3 PBX-95 炸藥的等熵狀態(tài)方程、壓力-比容關(guān)系和高壓聲速

材料的壓力-比容關(guān)系、高壓聲速和狀態(tài)方程是開展動力學(xué)數(shù)值模擬的基礎(chǔ)，本節(jié)給出適用于斜波加載實驗的數(shù)據(jù)處理方法，并計算PBX-95 炸藥的動力學(xué)參數(shù)，給出適合斜波壓縮過程的等熵狀態(tài)方程。

同一發(fā)實驗中，由于加載壓力歷史相同，兩不同厚度樣品的后表面位置可看作是同一無限厚樣品中的不同空間位置x1、x2，在獲知樣品的原位粒子速度與時間的關(guān)系u-t的情況下，由平面一維等熵運動的質(zhì)量、動量和能量守恒方程組，可得到如下的增量表達式［16］：

式中，cL為Lagrange 聲速，Δh為樣品厚度差，Δt為不同厚度處粒子速度達到相同速度的時間差，x1、x2分別表示樣品1 和樣品2 的厚度；t1(u)、t2(u)分別表示樣品1和樣品2 與窗口界面處樣品的原位粒子速度達到u時所需時間，σ和ρ分別為樣品中的應(yīng)力和密度。

由于實驗獲得的速度歷程是連續(xù)的，由式（3）可得到一定速度范圍內(nèi)的cL(u)的連續(xù)值。依據(jù)（4）式和（5）式，即得到等熵線上的斜率關(guān)系，積分可得材料的等熵線。忽略炸藥材料強度，認為應(yīng)力σ與靜水壓p相等，等熵線具體形式為：

式中，c0、s為是Hugoniot 關(guān)系參數(shù)；v、v0分別為材料比容和初始比容；ρ0為材料初始密度，g·cm-3。

公式（3）～（5）中的粒子速度均為樣品的原位粒子速度，因此，需對帶測試窗口的速度曲線進行處理，利用增量阻抗匹配（式2），修正樣品與窗口阻抗失配的影響，獲得原位粒子速度。

應(yīng)用式（2）～式（5），對壓力峰值最高的shot-172實驗結(jié)果進行數(shù)據(jù)處理，經(jīng)過多次迭代收斂，獲得的PBX-59 炸藥的Lagrange 聲速與粒子速度關(guān)系曲線見圖5，由圖5 可見，PBX-59 聲速與粒子速度關(guān)系近似表現(xiàn)為線性，對聲速與粒子速度曲線進行線性擬合，得到的線性關(guān)系為CL=2.78+4.18up。對比式（1）所示的Lagrange 聲速與粒子速度的關(guān)系，得到樣品材料在0～18.5 GPa 的Hugoniot 關(guān) 系 參 數(shù) 為c0=2.78 km·s-1、s=2.09。

圖5 PBX-59 的聲速-粒子速度曲線Fig.5 The Lagrange acoustic velocity-particle velocity curve of PBX-59

聯(lián)合式（1）和（4）可得到樣品的斜波壓縮壓力-相對比容關(guān)系曲線，如圖6 所示。為了比較，同時將董海山［13］、LASL 實驗室［17］的結(jié)果繪于圖中。由圖6 可見，炸藥表面粒子速度的抖動造成Lagrange 聲速起伏，但由于積分效應(yīng)，這種聲速上偏離真實值的抖動會得到抑制，實驗獲得的壓力-相對比容曲線與用Hugoniot關(guān)系式（6）計算結(jié)果基本重合，即使是聲速尾段相對劇烈的抖動，在壓力-相對比容曲線上僅表現(xiàn)為小幅變化。圖6 結(jié)果與董海山院士早期利用楔形塊和轉(zhuǎn)鏡相機結(jié)合測得該炸藥在1.3～8.2 GPa 壓力區(qū)間的沖擊Hugoniot［13］線 在p-v/v0曲 線 上 基 本 重 合（綠 色 星 形點），該結(jié)果外推到高壓段時（綠色虛線）與本實驗結(jié)果存 在 明 顯 差 異，與PBX-9501 炸 藥［17］（95% HMX，2.5% Estane，2.5% BDNPFA，理論密度1.860 g·cm-3）的壓力-相對比容線差異大很多，PBX-59 與PBX-9501兩種炸藥中的HMX 均占95%，但由于黏結(jié)劑種類不同，所以導(dǎo)致炸藥理論密度和密實度的差異，動力學(xué)參數(shù)上的差異明顯，故不能隨意借鑒和使用。

圖6 PBX-59 和PBX-9051 的壓力-相對比容曲線Fig.6 The pressure-relative specific volume curves of PBX-59 and PBX-9051

4 數(shù)值模擬

為了校核以上物理模型和實驗獲取的PBX-95 動力學(xué)參數(shù)，結(jié)合守恒方程和（6）式狀態(tài)方程對本文4 發(fā)實驗進行了流體動力學(xué)數(shù)值模擬，結(jié)果如圖7 所示。鋁電極和LiF 采用Grüneisen 狀態(tài)方程［18］，具體計算參數(shù)見表2。

實驗中未見明顯的彈塑性轉(zhuǎn)變，故計算未考慮材料的強度效應(yīng)，參數(shù)列表于表2，其中，PBX-59 參數(shù)由上述實驗獲得，認為Gruneisen 系數(shù)Γ(v)/v= Γ0/v0，Γ0取值［2，21］1.15。對應(yīng)實驗的加載壓力歷史見圖4，此處以真實時序開展模擬計算。

模擬計算與實驗結(jié)果如圖7 所示。由圖7 可得，磁驅(qū)動準(zhǔn)等熵壓縮實驗獲得的PBX-59 炸藥的狀態(tài)方程參數(shù)能較好地再現(xiàn)18.5 GPa 內(nèi)未反應(yīng)炸藥的動力學(xué)響應(yīng)過程。在時序和波形兩方面，計算的速度曲線均能與實驗結(jié)果較好吻合。shot-175 實驗中1.050 mm 厚樣品中出現(xiàn)了明顯的前驅(qū)沖擊波，幅值達到550 m·s-1以上，速度曲線表現(xiàn)出比其他厚度樣品更快的速度增長，不考慮化學(xué)反應(yīng)的模擬計算無法再現(xiàn)實驗結(jié)果，該樣品中可能發(fā)生了明顯的化學(xué)反應(yīng)。

圖7 模擬計算與實驗結(jié)果對比Fig.7 Comparisons between calculated and experimental data

表2 一維流體動力學(xué)模擬計算參數(shù)Table 2 Calculation parameters for one-dimensional hydrodynamic simulation

5 結(jié)論

利用磁驅(qū)動斜波壓縮加載實驗技術(shù)，針對PBX-59炸藥，分別從未反應(yīng)固體炸藥在磁驅(qū)動準(zhǔn)等熵加載下的動力學(xué)實驗、數(shù)據(jù)分析處理和數(shù)值模擬三個方面開展了動力學(xué)及狀態(tài)方程研究工作?；贑Q-4 裝置獲得了0～18.5 GPa 峰值壓力下PBX-59 炸藥的動力學(xué)響應(yīng)，利用迭代的Lagrange 數(shù)據(jù)處理方法獲得了該炸藥斜波壓縮下的壓力-比容關(guān)系及其參數(shù)和Lagrange 聲速-粒子速度關(guān)系，給出了適合斜波壓縮過程的等熵狀態(tài)方程。結(jié)合等熵狀態(tài)方程和實驗獲得的動力學(xué)參數(shù)，完成了實驗過程的數(shù)值模擬，計算較好地再現(xiàn)了實驗結(jié)果，驗證了本文實驗技術(shù)及其數(shù)據(jù)處理方法、物理模型及其參數(shù)的正確性。