朗繆爾探針診斷脈沖激光錫等離子體特性

孫 秦，田雷超，武耀星，尹培琪，王均武，王新兵*，左都羅

(1.華中科技大學(xué) 武漢光電國(guó)家研究中心，武漢 430074；2.上?？臻g推進(jìn)研究所 上?？臻g發(fā)動(dòng)機(jī)工程技術(shù)研究中心，上海 201112)

引 言

絕大多數(shù)極紫外(extreme ultraviolet,EUV)輻射源都是基于高溫、高密度等離子體的線發(fā)射[1]。通過(guò)脈沖激光作用錫靶產(chǎn)生的等離子體中高電離態(tài)離子的電子躍遷，輻射出中心波長(zhǎng)為13.5nm的EUV輻射已經(jīng)用于極紫外光刻中[2]。目前對(duì)錫等離子體的研究就是為了獲得更高的13.5nm EUV光轉(zhuǎn)換效率，而轉(zhuǎn)換效率的提高與等離子體物理狀態(tài)的控制又密不可分，如何準(zhǔn)確地測(cè)量等離子體的電子溫度與電子密度成為一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。

常用的激光等離子體(laser-produced plasma,LPP)診斷方法主要分為接觸式診斷和非接觸式診斷。發(fā)射光譜法、微波法、激光干涉法等非接觸式診斷方法可以避免對(duì)等離子體產(chǎn)生影響，具有較高的精度，但對(duì)技術(shù)和設(shè)備的要求高，診斷系統(tǒng)的穩(wěn)定性難以保證，后期數(shù)據(jù)處理工作也較為繁瑣[3-8]。與之對(duì)比，朗繆爾探針(Langmuir probe,LP)診斷作為最早期的一種等離子體診斷方式，其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，無(wú)復(fù)雜的設(shè)備要求，且成本相對(duì)較低，可以得到相比與其它診斷技術(shù)更寬的等離子體參量范圍，測(cè)量數(shù)據(jù)也較為全面。雖然其作為一種接觸式的診斷方式必定會(huì)對(duì)等離子產(chǎn)生影響，但實(shí)驗(yàn)中可以通過(guò)選擇合適的探針材料來(lái)降低這種影響[9]。

實(shí)際應(yīng)用方面，Impedans公司使用朗繆爾探針測(cè)量了13.56MHz射頻產(chǎn)生的塵埃等離子體中電子密度與電子溫度，所測(cè)數(shù)據(jù)用以提高其半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)成品率[10]。PICKOVA用朗繆爾探針?lè)y(cè)量了空心陰極等離子體射流系統(tǒng)中等離子特性，并觀察了電子對(duì)碘蒸氣特性的影響[11]。作者所在團(tuán)隊(duì)早期也利用LP進(jìn)行了O2及其混合物中的射頻放電特性研究[12]。雖然LP常被用于穩(wěn)態(tài)的等離子體診斷中，但通過(guò)合理地設(shè)計(jì)LP電路，也可以使其適用于脈沖激光產(chǎn)生的非穩(wěn)態(tài)等離子體診斷。國(guó)外研究者在此方面已經(jīng)做了較多的研究。早在1989年，von GUTFELD使用朗繆爾探針診斷波長(zhǎng)為248nm的激光燒蝕銅等離子體，發(fā)現(xiàn)其電子密度近似地正比于激光能流通量的平方根[13]。此后，愛(ài)爾蘭圣三一學(xué)院的研究者設(shè)計(jì)了多種形狀的探針用于激光燒蝕金屬和脈沖激光沉積薄膜過(guò)程中的等離子體診斷[14-18]。LP診斷技術(shù)同樣可以用在EUV光源檢測(cè)上：VERSLOOT將朗繆爾探針、光電二極管、熱傳感器集成在一個(gè)設(shè)備中，用于實(shí)時(shí)地測(cè)量EUV光源特性[1]。蘇黎世聯(lián)邦理工大學(xué)的GAMBINO已經(jīng)設(shè)計(jì)出了一種自動(dòng)控制的半球形LP陣列，用以檢測(cè)激光作用液滴錫靶等離子體的角向空間分布[19]。國(guó)內(nèi)目前雖有許多團(tuán)隊(duì)對(duì)EUV光源進(jìn)行研究，但均是用光譜法進(jìn)行分析[20-22]，還未有利用LP進(jìn)行EUV光源診斷的實(shí)例。本文中設(shè)計(jì)了一種用于激光產(chǎn)生的錫等離子體電子溫度與電子密度診斷的LP，然后將診斷結(jié)果與參考文獻(xiàn)[19]中GAMBINO等人的探針結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比，與參考文獻(xiàn)[22]中LAN等人測(cè)量的發(fā)射光譜法結(jié)果進(jìn)行了比較。

1 探針設(shè)計(jì)

在靜電探針理論中，最常用的鞘層模型為圓柱體模型，作者選用了一根直徑1mm的金屬鎢針作為探針的本體。一般而言，在選擇探針尺寸時(shí)，其直徑應(yīng)盡可能小以避免對(duì)等離子造成太大的干擾，但同時(shí)探針直徑應(yīng)該大于等離子體的德拜長(zhǎng)度，以確保探針?biāo)鶞y(cè)得的等離子體呈準(zhǔn)中性[19]。探針被封裝在玻璃毛細(xì)管內(nèi)僅露出圓錐形尖端的頭部，長(zhǎng)度為3mm，有效面積為4.77×10-2cm2，探針與毛細(xì)管的縫隙采用環(huán)氧樹(shù)脂膠密封，尾部用屏蔽導(dǎo)線連接至電路，探針實(shí)物如圖1所示。

Fig.1 Photograph of Langmuir probe

探針電路如圖2所示。R1C1回路可以起穩(wěn)壓作用，電阻R1的值為100kΩ，電容C1的值是100μF。R2C2回路被用以流通探針電流，所以R2的阻值應(yīng)遠(yuǎn)小于R1，以保證探頭讀出的大部分電流通過(guò)包含R2C2電路的支路，并且，在選擇R2,C2值時(shí)，應(yīng)使得其時(shí)間常數(shù)τ小于探針電流的脈寬(約1μs～15μs)[23]。R3為示波器內(nèi)阻，用以讀出回路電流并發(fā)送至數(shù)字示波器(Agilent Technologies, DSO-X 3024A)；C3為濾波電容，可以濾除激光作用時(shí)產(chǎn)生的高頻電磁干擾。

Fig.2 RC circuit of Langmuir probe

2 實(shí)驗(yàn)原理

使用單探針進(jìn)行等離子體診斷時(shí)，需要根據(jù)探針?biāo)鶞y(cè)的飛行時(shí)間譜(time-of-flight spectra,TOF)畫(huà)出其伏安特性曲線。圖3為朗繆爾探針測(cè)量的理想U(xiǎn)-I曲線。其中橫軸Vp表示探針?biāo)悠珘?，縱軸Ip表示探針收集的等離子體電流，Ies為電子飽和流，Iis為離子飽和流，Vf為漂浮電位，Vsp為等離子體電勢(shì)[24]。根據(jù)偏壓的不同，整個(gè)曲線可以被分為離子飽和區(qū)(VpVsp)3個(gè)部分。當(dāng)探針偏壓為0V時(shí)，所測(cè)得的電流信號(hào)是離子電流與電子電流的疊加值，所以信號(hào)幅度相對(duì)很弱，且無(wú)法展現(xiàn)出等離子中各成分的真實(shí)特性。當(dāng)探針被施加負(fù)偏壓后，會(huì)對(duì)電子產(chǎn)生排斥并吸引離子，形成帶正電的屏蔽鞘層，從而減少等離子體中電子電流的影響，此時(shí)離子電流大于電子電流，若所加偏壓足夠高，即可得到穩(wěn)定的離子飽和流。同理，探針被施加正壓后，會(huì)相應(yīng)地減少離子電流的影響。

Fig.3 Ideal U-I curve collected by Langmuir probe[24]

通過(guò)離子飽和流Iis即可求得等離子體電子密度，計(jì)算過(guò)程中假設(shè)等離子體呈電中性，并且離子為弱電離：

(1)

(2)

式中，ne為等離子體電子密度，ni為等離子體密度，e為元電荷,A為探針表面積，vi為t時(shí)刻所對(duì)應(yīng)離子速度且由TOF譜決定，L為探針距靶材距離。

過(guò)渡區(qū)中，探針電流Ip與鞘層電場(chǎng)(Vp-Vsp)有以下關(guān)系：

(3)

(4)

(5)

將(3)式兩邊取對(duì)數(shù)：

(6)

圖4為探針偏壓為24V時(shí)，激光觸發(fā)的探針TOF譜。通道1為法拉第筒信號(hào)，通道2為朗繆爾探針信號(hào)，通道4為激光信號(hào)。通道1是一個(gè)放置于靶材法向100mm處的法拉第筒測(cè)得的信號(hào)，所加偏壓為-20V；通道2為探針電流過(guò)示波器內(nèi)阻(50Ω)而產(chǎn)生的電壓信號(hào)，持續(xù)時(shí)間約5μs，探針在法向方向距離靶材50mm，偏壓為24V;通道4是光電探測(cè)器檢測(cè)到的激光信號(hào)，脈寬約20ns。圖中探針信號(hào)在與激光信號(hào)延時(shí)1μs之前有較為強(qiáng)烈的噪聲干擾，而3.5μs之后信號(hào)幅度較小，信噪比較低。在數(shù)據(jù)處理時(shí)會(huì)引起較大的誤差，所以數(shù)據(jù)處理時(shí)把這部分舍去。

Fig.4 TOF spectrum triggered by laser signal with Vp=24V(channel 1—Faraday cup signal; channel 2—Langmuir probe TOF spectrum; channel 4—laser signal)

3 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)的裝置如圖5所示。激光器(Innolas,SpitLight Compact 200)的波長(zhǎng)為1064nm，到達(dá)靶面的能量約58.1mJ，脈寬20ns，出射后被一焦距f=10cm的透鏡聚焦到靶材上，聚焦后光斑半徑約為30μm，功率密度為2.06×1011W/cm2。一個(gè)透過(guò)率為40%的衰減片被放置于光路，衰減之后作用于靶材的能量為26.5mJ,對(duì)應(yīng)功率密度為9.38×1010W/cm2。實(shí)驗(yàn)中所用靶材為圓形的平板金屬錫，其法線方向與入射激光成45°夾角，并被固定在電動(dòng)旋轉(zhuǎn)臺(tái)上以避免激光多次作用于同一位置。一個(gè)快速響應(yīng)的光電二極管(Thorlabs,DET 10A/M)被放置在激光光路旁邊，探測(cè)散射的激光信號(hào)，并以其上升沿作為示波器的時(shí)間零點(diǎn)。整個(gè)實(shí)驗(yàn)在10-3Pa的高真空環(huán)境下進(jìn)行，激光作用后保持靶材旋轉(zhuǎn)，改變探針的偏壓并記錄TOF譜，每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)都是5次實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)平均后的結(jié)果。

Fig.5 Experiment setup

4 結(jié)果與討論

4.1 朗繆爾探針TOF譜分析

圖6為激光能量分別為58.1mJ和26.5mJ時(shí)，不同偏壓下探針的TOF譜。電流方向如圖1中以R2流向C2為正。在相同的偏壓下，顯然能量高的激光所能激發(fā)出的探針電流更大。對(duì)比不同偏壓下探針電流，不加偏壓時(shí)電流曲線較為平緩，符合前面對(duì)等離子體電中性的假設(shè)。當(dāng)探針加負(fù)偏壓時(shí)，接收的探針電流變大，由圖6b可知,在低能量的激光等離子體中探針電流在-50V以上飽和，而圖6a中并未發(fā)現(xiàn)該現(xiàn)象，并且同一時(shí)刻的電流幅值大于圖6b中電流，說(shuō)明了能量較高的激光所產(chǎn)生的等離子體具有較高的電子密度，因此需要更高的電壓才能得到飽和電流。而當(dāng)探針加正偏壓時(shí)，隨著電壓的增大，電流幅值顯著增加，但直到50V也未有飽和趨勢(shì)。

Fig.6 TOF spectra of the probe at different bias voltages

Fig.7 U-I curve of the probe at different time

由于數(shù)據(jù)采集時(shí)具有多個(gè)變量(時(shí)間、偏壓)，在處理時(shí)一般僅記錄某一時(shí)刻探針電流。圖7為激光能量分別為58.1mJ和26.5mJ時(shí)，不同時(shí)刻下的探針U-I曲線表示對(duì)應(yīng)時(shí)刻下探針電流隨著探針偏壓的變化關(guān)系。該曲線與典型的探針?lè)蔡匦郧€(見(jiàn)圖3)類(lèi)似，不同時(shí)刻的探針電流反映了等離子體電子溫度和電子密度的時(shí)間演化。當(dāng)偏壓小于-25V時(shí)，探針電流較為穩(wěn)定，該偏壓下的所有時(shí)刻探針均處于離子飽和區(qū)，且飽和電流隨著時(shí)間推移先增大后減小。當(dāng)偏壓增大到0V左右,電流出現(xiàn)了快速增長(zhǎng)，此時(shí)探針處于過(guò)渡區(qū)，且不同時(shí)刻的過(guò)渡區(qū)范圍并不相同，如激光作用后1μs，探針電流隨著電壓增大而一直增大，并未有飽和趨勢(shì)；但激光作用后4μs，探針電流在偏壓到達(dá)10V左右開(kāi)始飽和。過(guò)渡區(qū)與電子飽和區(qū)的界限變化與等離子體電勢(shì)的時(shí)間演化有關(guān)。

4.2 錫等離子體電子密度

選取圖7中離子飽和區(qū)的探針電流，由(1)式可求出等離子體電子密度。不同時(shí)刻下的錫等離子體電子密度如圖8所示。隨著時(shí)間演化，其在2.5μs時(shí)有最大值，而后逐漸變小，這種變化與離子飽和流變化趨勢(shì)一致。能量為58.1mJ的激光激發(fā)的等離子體峰值電子密度約為4.5×1011cm-3，激光能量衰減至26.5mJ后，等離子體峰值電子密度約2×1011cm-3，兩者在1μs～3.5μs間均保持在1011cm-3。參考文獻(xiàn)[19]中用距離激光作用點(diǎn)30mm的朗繆爾探針測(cè)量出激光作用液滴錫靶等離子體的峰值電子密度為3×1011cm-3，其實(shí)驗(yàn)中所用激光波長(zhǎng)為1064nm，功率密度為2×1011W/cm2，這與作者的實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為一致。

Fig.8 Time evolution of electron densities in plasma with different laser energy

4.3 錫等離子體電子溫度

電子溫度的計(jì)算依賴(lài)于過(guò)渡區(qū)的選取。將探針?biāo)鶞y(cè)電流進(jìn)行對(duì)數(shù)運(yùn)算，可得到探針?lè)蔡匦郧€的半對(duì)數(shù)圖，如圖9所示。由(6)式可知,圖9中過(guò)渡區(qū)斜率1/(kTe)的倒數(shù)即為等離子體電子溫度。在數(shù)據(jù)處理時(shí)，選取過(guò)渡區(qū)為3V～10V，電子飽和區(qū)為50V以上的區(qū)域，擬合出兩條直線，其交點(diǎn)所對(duì)應(yīng)電壓即為等離子體電勢(shì)Vp。從圖中可以看出,擬合結(jié)果與數(shù)據(jù)點(diǎn)較為吻合。

Fig.9 U-lnI curve of the probe at different time

由上述方式求出的錫等離子體電子溫度隨時(shí)間的演化如圖10所示。等離子體電子溫度在1μs時(shí)刻達(dá)到最大值，激光能量為58.1mJ與26.5mJ時(shí)分別為16.5eV和7.6eV。隨著時(shí)間的增加，等離子體電子溫度逐漸降低，在1.5μs～3.5μs間降低到4eV～8eV。

Fig.10 Time evolution of electron temperature in plasma with different laser energy

圖11為激光作用錫靶與二氧化錫靶的等離子體光譜診斷結(jié)果[22]。此實(shí)驗(yàn)中激光能量為216mJ，其余參量與本文中激光器一致。在63ns～133ns的時(shí)間范圍內(nèi)，錫等離子體電子溫度變化范圍為18.7eV～1.78eV，電子密度的變化范圍為9.66×1017cm-3～2.63×1017cm-3。由于采用發(fā)射光譜法診斷時(shí)依賴(lài)于等離子體輻射的可見(jiàn)光，并受限于增強(qiáng)CCD靈敏度，僅能夠探測(cè)到等離子體百納秒時(shí)刻的可見(jiàn)光輻射，導(dǎo)致探針診斷結(jié)果和光譜診斷結(jié)果在時(shí)間分辨上的差別,但二者所表示的等離子體電子溫度演化趨勢(shì)基本一致：在等離子體產(chǎn)生百納秒內(nèi)，電子溫度先到達(dá)峰值，然后迅速下降，一段時(shí)間后緩慢下降。

Fig.11 Spectroscopic diagnosis of laser produced Sn plasma and SnO2 plasma [22]

與發(fā)射光譜法所測(cè)電子溫度對(duì)比，探針?lè)y(cè)得的電子溫度顯著偏高，可能是由于探針?lè)蔡匦郧€中數(shù)據(jù)點(diǎn)偏少，導(dǎo)致擬合出的直線斜率偏大，以及擬合時(shí)的選區(qū)也會(huì)造成一定的影響。后續(xù)實(shí)驗(yàn)會(huì)增大0V附近的偏壓取值密度，改進(jìn)過(guò)渡區(qū)選擇的方法，以獲得更準(zhǔn)確的等離子體電子溫度。

5 結(jié) 論

使用自制的朗繆爾探針測(cè)量了不同能量激光產(chǎn)生的等離子體電子溫度與電子密度隨時(shí)間的演化。在等離子體形成1μs～3.5μs之間，不同激光能量下等離子體電子密度均在1011cm-3量級(jí)：激光能量為58.1mJ時(shí)，產(chǎn)生的等離子體的峰值電子密度約為4.5×1011cm-3；激光能量衰減至26.5mJ后，等離子體峰值電子密度約2×1011cm-3。高、低能激光所產(chǎn)生的等離子體電子溫度在1μs時(shí)刻分別為16.5eV和7.6eV，隨著時(shí)間推移逐漸冷卻至4eV～8eV。與發(fā)射光譜法診斷結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，激光產(chǎn)生的錫等離子體電子溫度會(huì)在百納秒內(nèi)到達(dá)峰值，約為18eV，此后迅速衰減到幾個(gè)eV，并在該能量下緩慢降低，兩種方式測(cè)量的電子溫度隨時(shí)間演化趨勢(shì)一致。